开发合成情景以评估核能相关工业（NORM industries）液体排放物中放射性核素向地下水的迁移情况

《Journal of Environmental Management》：Development of synthetic scenarios to assess the transfer of radionuclides to groundwater from liquid discharges in NORM industries

　　J. Guillén | L. Cabezas-Vinagre | A. Salas
LARUEX，应用物理系，兽医科学学院，埃斯特雷马杜拉大学，Universidad大道，无门牌号，10003，卡塞雷斯，西班牙

**摘要**
来自天然放射性物质（NORM）产业的副产品和废弃物通常含有较高浓度的天然放射性核素。其中一些是液态的，例如酸性排水场的水、铀矿尾矿或磷石膏池中的水。这些场所的类型、水体规模、放射性核素浓度以及水的性质和水文地球化学特征存在很大差异，这些因素都会对天然放射性核素向地下水的迁移产生显著影响。因此，这些物质在地下水中的存在可能构成辐射危害，因为地下水可能被用于灌溉、动物饮水或人类饮用等用途。在本研究中，我们基于相关文献，构建了三种不同的合成/理论情景，其中大部分参数均已确定。两种情景涉及高放射性核素浓度的铀尾矿和磷石膏堆，这些物质会渗透到含水层中；而在第三种情景中，污染源是含水层上方的泄漏管道。这些情景的目的是为了确定多种变量对天然放射性核素向人类饮用水用途的地下水迁移的影响。

**1. 引言**
在半干旱和水资源匮乏地区，地下水系统越来越被视为重要的淡水储备，对供水、灌溉、工业和生态系统功能至关重要。在地中海许多地区，地下水往往是小型社区唯一的可靠水源（Aureli等人，2008；Pinna-Hernández等人，2023）。然而，地下水中天然放射性核素的浓度可能较高，这主要是由于地质过程造成的（Otton，1994；Baeza等人，1995；Hess等人，1985）。这可能对人类健康构成辐射风险，因此必须对其进行适当管理，例如通过修改水处理厂工艺来去除这些放射性核素（Lee等人，1982；Sorg，1990；Baeza等人，2008）。天然放射性物质产业（如石油和天然气生产、采矿和磨矿、铀和磷酸盐加工、地热能生产以及水处理设施等）会产生含有较高浓度天然放射性核素（238U、234U、226Ra、228Ra、210Pb、210Po等）的副产品和废弃物，这些物质可能通过渗漏和渗透进入地下水系统。在地中海地区，由于含水层通常较浅、呈喀斯特地貌或与地表水体水力连通，这些排放可能导致饮用水中的天然放射性核素浓度显著增加，有时甚至超过国际指导标准（WHO，2018）。在长期水资源短缺和需求不断增长的背景下，保护地下水免受放射性污染成为实现可持续水资源管理的关键前提，这也符合联合国可持续发展目标（SDGs）的要求，特别是目标6，该目标旨在确保所有人都能获得和可持续利用水资源和卫生设施（UN，2015）。这一目标包括通过减少污染、消除废物排放和最小化有害化学物质和放射性物质的释放来改善水质（目标6.3），以及大幅提高用水效率并确保可持续取水以应对水资源短缺问题（目标6.4）。在这种情况下，对天然放射性核素在地下水中的迁移及其后续影响的数学建模可以为评估这些核素的长期行为提供框架。有许多专门用于模拟环境中放射性核素迁移的软件包（如RESRAD、PC-CREAM、AFRY Intelligent Scenario Modelling，前身为Ecolego等）。在国际原子能机构（IAEA）的MODARIA（放射性影响评估建模和数据）项目中，开发了NORMALYSA（NORM And LegacY Site Assessment）v.2.3软件工具，该工具基于Facilia AB（现属于AFRY）的Ecolego软件包（IAEA，2023）。NORMALYSA提供了一系列用于实现一阶微分方程描述的确定性和随机性模型的模块。这些模块包括一个用于含水层中放射性核素迁移的“Transport”库，通过一维流管模型模拟地下水流，并结合吸附作用（基于Kd的延迟效应）来计算地下水中的放射性核素浓度随时间和距离的变化。NORMALYSA在模拟放射性核素迁移和剂量估算方面的应用包括韩国垃圾填埋场处置NORM产品所产生的剂量（Nandutu和Kim，2021）、建筑修复中使用NORM残留物的风险评估（Imparato等人，2025），以及模拟铀矿尾矿中天然放射性核素的迁移（Zanoz和Bugai，2024）。

本研究的主要目的是构建合成/理论情景，以评估影响天然放射性核素从NORM相关产业（铀尾矿、磷石膏堆和输送高浓度放射性核素的泄漏管道）向地下水迁移的主要参数，从而评估这些核素是否可用于人类饮用水。所开发的模型具有通用性，参数参考了国际汇编资料（如IAEA TRS472（IAEA，2010）中的数据。通过对文献中报告的参数范围进行变化分析，确定了影响放射性核素迁移的关键参数。本研究的结果将为后续开发简化放射性核素向地下水迁移评估方法提供依据。

**2. 材料与方法**
2.1. 用于情景构建的软件
使用NORMALYSA 2.3（IAEA，2023）和AFRY Intelligent Scenario Modelling（AFRY）来构建天然放射性核素向地下水迁移的情景。情景1（铀尾矿）和情景2（磷石膏堆）使用NORMALYSA中的预定义模块构建；而在情景3（泄漏管道）中，污染源在AFRY中建模后与NORMALYSA模块耦合。图1展示了每种情景的概念模型及其对应的交互矩阵。情景1和情景2使用NORMALYSA进行确定性模拟，情景3使用AFRY Intelligent Scenario Modelling Player 8.5进行模拟。另外，对于情景3，可以从污染源单独计算每种放射性核素的流出量（Bq/y），然后将其输入NORMALYSA的“Generic source term”模块。NORMALYSA中的放射性核素迁移模型基于Kd模型（IAEA，2004a，2004b）。Kd是吸附分布系数，也表示为由于吸附引起的延迟效应（见公式（1）、（2）：
(1) Kd = 固相中的放射性核素浓度 / 液相中的放射性核素浓度
(2) Ret = 1 + ρθ·Kd
其中Kd是吸附分布系数，单位为m3/kg；Ret是延迟系数，无单位；ρ是放射性核素通过的材料的密度，单位为kg d.w./m3；θ是材料的含水量，无单位。

**图1.** 情景1（铀尾矿）和情景2（磷石膏堆）以及情景3（泄漏管道）的概念模型及其交互矩阵。

根据NORMALYSA的Dose模块及其默认值（IAEA，2023），考虑了三组年龄组（婴儿、儿童和成人），估算了一年内饮用水消费所导致的有效剂量。有效剂量D（Sv/y）根据公式（3）计算：
(3) D = ∑iCi·V·ei
其中Ci是饮用水中的放射性核素浓度，单位为Bq/m3；V是特定年龄组的年饮用水摄入量，单位为m3/y；ei是剂量转换系数，单位为Sv/Bq。

对不同情景进行了10000年的确定性评估，并选择“Linear series: from start to end with a 10.0 increment”作为输出选项。表1列出了文献中报告的铀尾矿和水的放射性特征范围（见表2）。表3列出了模型中使用的主要参数（Kd），不同情景中使用的其他参数见补充材料。

**表1.** 情景1（铀尾矿）、情景2（磷石膏堆）和情景3（泄漏管道）中考虑的放射性核素的浓度范围（单位为Bq/kg）。

**表2.** 多个国家报告的铀尾矿中238U、226Ra、232Th、210Pb和210Po的浓度范围（单位为Bq/kg）；以及土壤孔隙中的浓度范围（单位为Bq/L）。

**表3.** 不同土壤中Kd的几何平均值（GM）、几何标准差（GSD）、最小值（Min）和最大值（Max），单位为L/kg；以及未受污染土壤中的初始浓度（单位为Bq/kg）。

**2.2. 情景1：铀尾矿**
图1a展示了情景1中考虑的不同组成部分及其交互矩阵，包括无覆盖的尾矿、非饱和带、含水层混合区和含水层及井。铀尾矿的表面积为1.106平方米（100公顷），这一范围与多个国家报告的12.5-1733公顷的范围相符（IAEA，2004c）；Wismut尾矿池的表面积为18.9-205.3公顷（Hagen等人，2000）。尾矿深度为5米，符合地表废弃物堆和浅水池的3-10米范围（IAEA，2004c）。污染源为天然放射性核素（234U、238U、226Ra、210Pb和210Po）的持续释放，其浓度见表1。这些浓度在多个国家的报告范围内。假设232Th和234U在污染源中处于平衡状态。232Th和40K未在污染源中考虑，因为它们的浓度与未受铀尾矿影响的土壤中的浓度相似（Baeza等人，1994）。

**2.3. 情景2：磷石膏堆**
**表3.** 尾矿组分中使用的Kd值及其分布。假设尾矿呈微酸性，因此采用了适用于该类别的Kd值（Vandenhove等人，2009；IAEA，2010）。其他Kd值属于“所有土壤”类别，用于未饱和带和含水层混合区。2024年西班牙的降水量平均值为0.65米/年，介于0.36至1.33米/年的范围内（AEMET，2025年）。地表径流（R）的估计值在0.05至0.15米/年之间（MMA，2020年），这取决于降水量和地区性气候条件。蒸散作用（ET）也受这些条件影响，西班牙的实际蒸散量约为0.5至0.8米/年，在干旱地区最高可超过1.2米/年（Tomas-Burguera等人，2019年）。因此，在这种情景下，NORMALYSA默认的入渗率值0.05米/年被认为是一个合理的方法。

2.3. 情景2：磷石膏堆
该情景基于情景1。磷石膏堆的活性浓度见表1，这些浓度数据来自Guillén等人（2025年）汇编的不同国家报告的数值（234,238U：<2 – 650 Bq/kg；226Ra：24 – 2500 Bq/kg；210Pb：<5 – 1234 Bq/kg；210Po：155 – 1765 Bq/kg）。关于磷石膏的Kd值，目前缺乏具体数据。然而，有一些关于浸出实验和生物可利用性评估的研究（使用连续提取程序），这些研究用于推导出一个“表观”Kd值以用于模型中。一些浸出实验报告了浸出液中226Ra活性浓度随时间的变化（Rutherford等人，1994年；Haridasan等人，2002年；Ca?ete等人，2008年）。由于Kd是在平衡状态下定义的，因此使用这些研究中最后报告的226Ra活性浓度来推导“表观”Kd值。其他研究评估了磷石膏中的可交换部分（Pérez-Moreno等人，2018年）或水溶性部分（Guillén等人，2025年），并得到了每个部分中检测到的总活性的百分比。液体溶液中的活性浓度可以通过方程（4）估算。

(4) Aliquid = ATotal·msep·Frac
Vsep = ATotal·R·Frac
(5) R（固液比）= msep/Vsep
其中Aliquid是所考虑部分的活性浓度，单位为Bq/L；ATotal是磷石膏的活性浓度，单位为Bq/kg；msep是用于连续提取程序的磷石膏的质量，单位为kg；Vsep是用于连续提取程序的试剂体积，单位为L；Frac是与所考虑部分相关的放射性核素的百分比，表示为1的一部分；R是连续提取程序中指定的固液比，单位为kg/L。因此，假设Aliquid与液相的活性浓度相似，ATotal与固相的活性浓度相似，就可以估算出一个“表观”Kd值（见方程（6）。

表4显示了从文献中得出的磷石膏的“表观”Kd值以及本情景中使用的值。226Ra、210Pb和210Po的值相对较高（处于土壤报告值的上限范围内，见表2），这与它们与低迁移性地球化学组分相关是一致的（Pérez-Moreno等人，2018年；Guillén等人，2025年）；而铀的值则低几个数量级，这反映了它可能与磷石膏中的未反应磷酸盐岩石相关（Hull和Burnett，1996年；Bolívar等人，2009年）。所有其他参数与情景1相同。

表4. 磷石膏的“表观”Kd值范围，单位为L/kg。* 考虑了可交换部分。*** 考虑了水溶性部分。

表4. 磷石膏的“表观”Kd值范围，单位为L/kg。* 考虑了可交换部分。*** 考虑了水溶性部分。

“表观”Kd值（L/kg）
经验类型 234,238U 226Ra 210Pb 210Po
参考文献 浸出 --- 4870 --- --- --- --- ---
Rutherford等人，1994年 浸出 --- 10625 --- --- --- ---
Haridasan等人（2002年） 浸出 --- 10625 --- --- --- ---
Ca?ete等人，2008年 浸出 2526 - 3630 135 5 - 195 57 45 – 5864 Nisti等人（2015年）
连续提取 ? 217 - 300 191 5 - 236 --- 468 – 260 Pérez-Moreno等人（2018年）
连续提取 ?? 38 - 415 7 --- 52 Guillén等人（2025年）

情景2（磷石膏堆）中使用的“表观”Kd值（L/kg）
234,238U 226Ra 210Pb 210Po 200 0
0 0 0 150 0 0

2.4. 情景3：泄漏管道
在该情景中，源项是一条输送含有天然放射性核素增浓水的泄漏管道。假设放射性核素通过泄漏管道持续释放很长时间。尽管这是一个非常不现实的情景，但它被视为最坏的情况。可以通过方程（7）估算放射性核素从管道中的流量。

(7) Q = ARN·Cd·S2·ΔPρ
其中Q是从管道中流出的放射性核素流量，单位为Bq/s；ARN是水中天然放射性核素的活性浓度，单位为Bq/m3；Cd是排放系数，这是一个无量纲参数，表示实际流速与理论流速的比值，根据Torricelli公式在0.61 – 0.67的范围内（King和Barter，1976年）；S是泄漏口的面积，单位为m2；ΔP是管道外部与管道内部的压力差，单位为Pa；ρ是水的密度，单位为kg/m3。根据EGIG（欧洲天然气管道事故数据组）的数据，管道中的针孔/裂缝直径小于或等于20毫米（Van den Brand和Kutrowski，2006年）。根据西班牙技术建筑规范（BOE，2006年），供水管道的压力范围为1 – 5巴（1巴=10?帕）。其他行业，如石油行业，报告的管道出口水压力范围为12 – 16巴（Singh等人，2017年），高压注入水压力范围为120 – 170巴（Alsaadi，2014年）。由于NORMALYSA源模块中未定义该源项，因此使用AFRY软件根据以下参数对该情景进行建模：排放系数Cd为0.62；管道压力为1巴；针孔直径为2毫米。然后，将该源项与NORMALYSA的预定义模块结合，类似于情景1和情景2（见图1b）。未饱和土壤隔室的Kd值采用“所有土壤”分类的值；所有其他参数与前面的情景相同，并列在补充材料中。

由于源项是泄漏管道，入渗率将不同于默认值。假设孔径为2毫米，排放系数为0.62，管道压力为1巴，年水流量为869立方米/年。这些水量被认为分布在约100平方米的未饱和区域表面上。因此，该情景下的入渗率为8.89立方米/年。

3. 结果
3.1. 情景1：铀尾矿
图2显示了情景1中不同隔室中234,238U、230Th、226Ra、210Pb和210Po浓度随时间的变化。由于放射性核素从铀尾矿转移到其他隔室，废物中的放射性核素浓度随时间略有下降（图2a），226Ra、210Po和210Po每年下降约0.15 Bq/kg，234,238U和230Th每年下降约0.18 Bq/kg。从尾矿流出到未饱和区的放射性核素浓度（图2b）中，210Po最高，其次是U；两者都显示出随时间减少的趋势。相比之下，210Pb、230Th和226Ra的浓度几乎保持不变（分别为26、11.5和6 kBq/m3）。从未饱和区（UZ）流出到含水层混合区（AM）的活性浓度（图2c）较低，因为这些核素在该隔室中被滞留。铀的活性浓度最高（尽管低于UZ中的浓度），其次是210Po和其他放射性核素。除了210Po在大约200年内迅速下降外，其他放射性核素的浓度变化非常小。然后，来自源项的流出物与第2.2节中给出的含水层流入地下水混合。这导致含水层中的U浓度略有增加（图2d），相对于原始地下水浓度；226Ra和210Pb的浓度随时间减少到几乎无法检测的水平。然而，210Po在含水层中的变化最大，浓度迅速增加至约140 Bq/m3，然后随时间缓慢下降。最后，从井中提取的地下水中的放射性核素浓度（图2e）遵循与含水层中相似的模式，但对于铀来说略有不同。含水层中的U浓度从一开始就增加，而在井中则从大约2000年开始增加。由于地下水摄入的有效剂量（图2e）始终低于一般人群的参考水平（1 mSv/年）（适用于所有年龄组）。然而，对于成人来说，在20 – 360年期间超过了指示性剂量的参考水平（0.1 mSv/年，WHO，2018年；BOE，2023年）；对于儿童来说，在10 – 1360年期间也是如此。这是由于210Po在地下水中的增加所致。婴儿的有效剂量始终低于0.1 mSv/年，主要是由于婴儿的饮水量低以及210Po的剂量转换系数低。

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图2. 使用情景1（铀尾矿）对234,238U、230Th、226Ra、210Pb和210Po的活性浓度进行的确定性模拟：a) 铀尾矿废物；b) 从铀尾矿流入未饱和区隔室；c) 从未饱和区流入含水层混合隔室；d) 从含水层混合区流入含水层隔室；e) 由于不同年龄组（成人、儿童和婴儿）饮用地下水而产生的年有效剂量。指示性剂量参考水平（0.1 mSv/年）（WHO，2018年；BOE，2023年）。

3.2. 情景2：磷石膏堆
图3显示了情景2中不同隔室中234,238U、230Th、226Ra、210Pb和210Po浓度随时间的变化。磷石膏堆持续释放226Ra（见图3a），210Pb和210Po在磷石膏中的浓度增加，并与226Ra达到平衡，随后呈现出相同的缓慢下降趋势。流入UZ的活性浓度（图3b）中，210Po最高，达到约950 Bq/m3，随后缓慢下降。226Ra和210Pb也显示出类似的下降趋势；而铀的浓度保持不变（约100 Bq/m3）。流入AM的铀浓度（图3c）保持不变，约为340 Bq/m3；210Po的浓度预计会下降，但226Ra和210Pb的下降速度较慢。然后，在通过AM隔室后，活性浓度与情景1中获得的浓度相似（图3d和e），并呈现出前一节中讨论的相同趋势。

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图3. 使用情景2（磷石膏堆）对234,238U、230Th、226Ra、210Pb和210Po的活性浓度进行的确定性模拟：a) 铀尾矿废物；b) 从铀尾矿流入未饱和区隔室；c) 从未饱和区流入含水层混合隔室；d) 从含水层混合区流入含水层隔室；e) 由于不同年龄组（成人、儿童和婴儿）饮用地下水而产生的年有效剂量。指示性剂量参考水平（0.1 mSv/年）（WHO，2018年；BOE，2023年）。

3.3. 情景3：泄漏管道
图4显示了情景3中不同隔室中234,238U、230Th、226Ra、210Pb和210Po浓度随时间的变化。由于源项（泄漏管道）持续向UZ隔室释放物质（见图3a），因此铀的输入量很大，这反映在UZ到AM的活性浓度中（图3b）。可以看出，UZ隔室中的铀浓度增加，直到大约3000年后达到源项的浓度；210Po的浓度也增加，但速度较慢，在模拟结束时达到源项的值；226Ra和210Pb分别仅在1000年和110 Bq/m3。通过AM和含水层隔室的传输（图3c和d）主要导致铀浓度增加的减缓。由于地下水摄入的有效剂量（图3e）从大约2100年开始对婴儿最高，超过了1 mSv/年的参考水平。成人和儿童年龄组也在后期超过了这一水平（约6000年）。使用情景3（泄漏管道）对234,238U、230Th、226Ra、210Pb和210Po的活性浓度进行确定性模拟，分析其在以下部位的情况：a) 铀尾矿废物；b) 从铀尾矿流入非饱和带；c) 从非饱和带流入含水层混合区；d) 从含水层混合区流入含水层；e) 井区；f) 不同年龄组（成人、儿童和婴儿）因饮用地下水而受到的年有效剂量。参考剂量水平为0.1 mSv/y（WHO，2018；BOE，2023）。3.4. 含水层pH值对地下水的影响NORMALYSA模块基于Kd模型（IAEA，2023）。一些天然放射性核素的Kd值取决于土壤pH值，如IAEA TRS 472中所报告的（Vandenhove等人，2009；IAEA，2010）。地下水pH值对天然放射性核素的迁移和行为也有显著影响，尤其是那些化学性质更复杂的核素，如U、210Po和210Pb。因此，为了评估含水层pH值对放射性核素迁移的影响，在模拟中考虑了不同pH范围内的Kd值：pH < 5（酸性条件）；6.4 < pH < 7（接近中性条件）；以及pH > 8（碱性条件）。表3显示了U、Pb和Th的Kd值随pH变化的平均值、标准差和范围。Ra和Po的Kd值与pH无关，因此使用“所有土壤”作为假设。仅在AM模块中修改了pH依赖的Kd值，因为在该模块中，未受污染的渗透地下水首先通过吸附系数（Kd）与土壤接触。图5显示了使用pH依赖的Kd值在不同情景下含水层中放射性核素的浓度：pH < 5；6.4 < pH < 7；以及pH > 8。由于接近中性条件下的U Kd值高于酸性和碱性条件，可以观察到后两种情况下放射性核素浓度略有增加，而在接近中性条件下（即初始地下水中的U浓度相同），所有情景下的放射性核素浓度几乎没有变化。对于Ra，由于其Kd值不受pH影响，因此没有观察到变化。然而，尽管210Po的Kd值也不受pH影响，但在所有情景中，由于Pb的Kd值随pH变化，其浓度也发生了变化。由于6.4 ≤ pH < 8.3时的Pb Kd值高于酸性条件（见表3），210Pb在AM模块中被吸附到固体部分。随后，210Pb衰变为210Po，由于其Kd值较低，它以更高的速率进入液体部分并在模型中进一步迁移。因此，含水层中的210Po浓度增加。

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图5. 不受污染的入渗含水层pH值对不同情景下井水中放射性核素浓度的影响：铀尾矿（情景1）；磷石膏堆（情景2）；以及泄漏管道（情景3）。在每种情景中，考虑了三种情况：pH < 5（酸性条件）；6.4 < pH < 7（接近中性条件）；以及pH > 8（碱性条件）。

3.5. 考虑情景的敏感性分析
进行了敏感性分析，以识别可能对模型结果产生重大影响的关键参数。由于NORMALYSA基于Kd模型，因此分析这些参数在不同 compartments（非饱和带UZ和含水层混合AM）中的变化似乎是显而易见的。含水层的Kd值与含水层混合区的Kd值相关联。在前面的部分中，使用了Kd的平均值并进行了确定性评估。现在，考虑了“所有土壤”分类报告的最小和最大Kd值（见表3），并进行了确定性评估。选择这种方法而不是基于概率分布函数的概率分析，因为它可以观察到模型结果的极端变化。该敏感性分析的终点是井区中放射性核素的浓度。图6显示了考虑情景下该区间的时间演变，以及UZ（每个情景的上图）和AM（每个情景的下图）中使用的Kd的最小（左）、平均（中）和最大值。

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图6. 通过改变非饱和带和含水层混合区中的Kd值，分析不同情景下井水中放射性核素浓度的敏感性（1个铀尾矿情景，2个磷石膏堆情景，3个泄漏管道情景），考虑了IAEA TRS 472（IAEA，2010）中报告的“所有土壤”分类的最小（左）、平均（中）和最大（右）值。

关于情景1（铀尾矿），使用UZ中的最小Kd值增加了地下水中的铀浓度（图6a），而当使用最大Kd值时，土壤基质能够完全保留铀，因此铀没有进入AM区，甚至导致地下水中的原始铀浓度下降。其他放射性核素没有明显变化。当在AM区使用最小Kd值时（图6d），大约在50年内达到了非常快的平衡状态，从而增加了地下水中的铀浓度，但不如UZ区使用时高。210Pb浓度减少了约2倍，而226Ra和210Po浓度略低于原始地下水。另一方面，当在AM区使用最大Kd值时，唯一明显的效应是210Po在地下水中的浓度增加，因为210Pb在含水层中的吸收增加，可能成为210Po的次要来源。在情景2（磷石膏堆）中，选择UZ中的最小Kd值（图6g）导致地下水中的铀浓度增加，随后下降；而使用最大值（图6j）的效果与情景1相同，即UZ中的放射性核素被完全吸收，从而导致地下水中的原始浓度下降。在AM区改变Kd值（图6j–l）的效果与情景1相同。最后，在情景3中，使用UZ中的最小Kd值（图6m）使地下水中的铀浓度在较早阶段增加。UZ中的最大Kd值（图6o）在大约5300年后导致U在UZ区完全吸收。AM区中的最小Kd值（图6p）使地下水中的铀浓度在大约2000年后达到平衡。另一方面，UZ中的最大Kd值（图6r）也导致U的完全吸收。综合考虑所有这些变化，UZ中的Kd值对井水中铀浓度的影响更大，因为它是靠近源项的区间。

还有其他变量可能影响放射性核素的迁移，例如含水层的长度和流速。然而，它们对放射性核素的吸收没有影响，或者至少在初期没有影响，但它们与质量迁移有关。因此，对这些变量进行了修改，并在不同模拟中应用了最小和最大Kd值。补充材料中的图S1和S2显示了使用不同含水层长度（50、100和1000米）时，考虑情景下井水中放射性核素的活性浓度随时间的变化。在图S1中，使用了UZ区的最小和最大Kd值；而在图S2中，这些值用于AM区。可以观察到，在情景1和2中（图S1），当UZ中的Kd值较小时，放射性核素进入井水的迁移速度更快。然而，对于最长的距离（1000米）和UZ中的最大Kd值，没有观察到明显效果。情景3中也未观察到影响。在图S2中，对于情景1和2，含水层长度越短，使用AM区中的最小Kd值时，井水中达到饱和的速度越快。对于最大Kd值，无论是情景1还是情景3，都没有观察到影响。补充材料中的图S3和S4显示了在这种情况下，改变含水层流速（1、10和25米/年）时井水中放射性核素浓度的变化。当使用UZ中的最小Kd值时（图S3），可以最好地观察到这一变量的影响，流速越快，U的迁移速度越快。另一方面，只有在情景3中，当UZ中的Kd值最大时，观察到U浓度大幅下降。最后，当在AM区改变Kd值时（图S4），达到平衡的时间更短（对于最小Kd值）。情景3中有两个额外的变量控制源项和水及放射性核素的流量（见方程（7）：管道压力和孔径。图7显示了随着管道压力增加（1、10和100巴），保持孔径不变（2毫米）时，以及孔径增加（2、20、100毫米）但压力不变（1巴）时，井水中放射性核素浓度的变化。可以观察到，在这两种情况下，随着压力或孔径的增加，放射性核素的浓度增加得更快。孔径的影响大于管道压力，因为它对渗透率的影响更大（如图7标题所示）。

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图7. 考虑情景3（泄漏管道）的敏感性分析（井水），分析了管道压力和孔径的变化：a) 初始条件（P = 1巴，? = 2毫米，IR = 8.69米/年）；b) P = 1巴，? = 20毫米，IR = 869米/年；c) P = 1巴，? = 100毫米，IR = 2.17·10^4米/年；d) 初始条件（P = 1巴，? = 2毫米，IR = 8.69米/年；e) P = 10巴，? = 2毫米，IR = 27.5米/年；f) P = 100巴，? = 2毫米，IR = 86.9米/年。IR = 渗透率。

4. 结论
在这项研究中，使用NORMALYSA软件进行了三种不同情景的模拟，这些情景具有较高浓度的天然放射性核素，并逐步分析了它们向地下水的迁移过程。关于获得结果的可靠性，重要的是要强调，尽管这些情景是合成或理论性的，但建模是使用NORMALYSA软件完成的。该工具已在IAEA的MODARIA项目框架内进行了广泛的基准测试和验证，确保数学迁移过程和预测在科学上是合理的，并符合国际放射防护标准。此外，使用IAEA TRS 472中的Kd值范围进行的敏感性分析为NORM行业提供了保守的安全裕度。虽然特定地点的实验数据对于评估特定位置是理想的，但使用经过验证的模型和标准化的参数范围为预测放射性核素的迁移和识别关键因素（如pH值和基础设施完整性）提供了稳健的方法。

情景1（铀尾矿）和情景2（磷石膏堆）在模型中的初始区间（UZ和AM）具有不同的源项和时间演变，但由于文献中报告并在模型中使用的较高Kd值，它们对地下水的影响相似，随着时间的推移略微增加了铀浓度，并由于210Pb的流入而在初始阶段产生了较高的210Po浓度。另一方面，情景3向模型中引入了大量的水，这改变了渗透率，从而对铀的地下水浓度产生了重大影响，使其稳步增加。这些模型对使用的Kd值高度依赖。由于这些值也取决于pH值，因此使用了这些pH依赖的Kd值来模拟入渗水的pH值对放射性核素迁移的影响。对于情景1和2，除了210Po外，影响很小，因为使用较高的210Pb Kd值时210Po浓度增加。在情景3中，接近中性pH值时U Kd值增加，导致浓度变化。通过使用不同隔室中的最小和最大Kd值进行敏感性分析，重点研究了地下水中活性浓度的变化（主要是铀，因为它在源项中通常表现出最高的活性浓度）。这些变化表明Kd值是模型中的关键参数，建议在可能的情况下使用特定地点的数值。其他变量，如含水层长度或流速，也会影响地下水的浓度，但当使用较低的Kd值时，它们的影响更为明显。最后，在情景3中，泄漏管道的压力和孔径对模型有重大影响，因为它们控制了来自源项的水和放射性核素的流量。

CRediT作者贡献声明：
J. Guillén：撰写 – 审阅与编辑，撰写 – 原稿，监督，资源管理，项目行政，调查，资金获取，正式分析，概念化。
L. Cabezas-Vinagre：撰写 – 原稿，软件应用，方法论，调查。
A. Salas：撰写 – 原稿，可视化，验证，软件应用，正式分析，数据管理，概念化。