《Journal of Hazardous Materials》：Field monitoring and analysis of landfill gas emissions in a large-scale landfill in Hangzhou, China
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谢海健|张凌晨|陈凌驰|张永强|史阳辉|陈彦波|罗云鹏|林彩媛浙江大学土木工程学院，中国杭州市余杭塘路866号，310058摘要填埋气（LFG）对人体健康有害，并加剧温室效应。长期监测有助于科学评估其环境影响。本文对杭州一个大型填埋场表面覆盖层中的甲烷和挥发性有机化合物（VOCs
谢海健|张凌晨|陈凌驰|张永强|史阳辉|陈彦波|罗云鹏|林彩媛
浙江大学土木工程学院，中国杭州市余杭塘路866号，310058
摘要
填埋气（LFG）对人体健康有害，并加剧温室效应。长期监测有助于科学评估其环境影响。本文对杭州一个大型填埋场表面覆盖层中的甲烷和挥发性有机化合物（VOCs）浓度及通量进行了为期一年的观测。基于监测数据，建立了LFG迁移模型，以评估不同覆盖层的气体抑制效果。研究结果表明，填埋场覆盖系统能有效减少甲烷和VOCs的排放。与二期填埋场相比，一期填埋场表面的VOCs通量减少了50%以上，VOCs种类也从19种减少到11种。此外，LFG的浓度和通量表现出显著的时空异质性。通过反推分析模型，确定了GMB的渗透系数，发现该系数随温度升高而增加，这是由于高温下气体分子活性增强以及聚合物链段运动加剧所致。此外，研究发现在覆盖层种植樟树可以有效减少甲烷排放，其次是‘Harlequin’品种的火棘和夹竹桃。这是因为樟树具有最深的根系，具有最强的甲烷氧化能力。皮尔逊相关性分析表明甲烷排放与VOCs排放之间存在显著的负相关，这是因为甲烷氧化会消耗氧气，从而抑制VOCs的降解。本研究阐明了LFG的迁移和排放规律，为填埋场覆盖系统的设计和管理提供了理论和数据支持。
引言
据报道，全球约70%的家庭垃圾最终被填埋[1]。固体废物经历一系列生物、化学和物理变化过程，最终形成填埋气（LFG）[2]、[3]。LFG主要由甲烷和挥发性有机化合物（VOCs）组成，其中甲烷占45–60%，使其成为仅次于化石燃料和农业活动的第三大人为甲烷来源[3]。填埋场的甲烷排放量约占每年总排放量的20%，在某些大城市中这一比例甚至可能超过50%[4]、[5]。甲烷的全球变暖潜力是二氧化碳的28倍，显著加剧了温室效应[6]。此外，VOCs也是LFG的主要成分之一[7]。研究表明，由于VOCs在环境中的广泛存在及其对健康和生态的严重危害[8]、[9]，它们被列为需要控制的全球饮用水污染物。VOCs还可能引发哮喘、肝损伤、中枢神经系统症状、白血病、肾功能障碍、高血压和癌症等健康问题[10]、[11]、[12]、[13]。
填埋场覆盖层是防止LFG无控制排放的有效屏障[14]、[15]，能有效防止LFG扩散并对周围环境造成影响[16]。在填埋作业过程中，城市固体废物被堆放到工作面上，然后平整压实。随后铺设高密度聚乙烯（HDPE）土工膜（GMB）作为日常覆盖层，以防止污染扩散[17]、[18]。当废物体积达到填埋场的设计容量时，将实施最终覆盖层[19]、[20]。早期，填埋场覆盖系统主要是单层结构。近年来，采用复合覆盖系统，包括通风层、不透水层、排水层和植被层[21]、[22]、[23]、[24]。与传统单层覆盖层相比，复合覆盖层通过多层结构实现了功能分工和协同增效，显著提高了抑制LFG的能力。设计良好的复合覆盖系统可实现高达75–99.8%的甲烷去除效率[25]，从而更有效地控制LFG。因此，覆盖系统的结构设计和性能研究是该领域的重要方向[26]。
多项现场试验表明，LFG的迁移和排放受温度影响，存在季节性波动。Gebert等人[27]进行了为期两年的气体浓度监测，发现甲烷浓度与土壤温度呈反比关系。Reddy等人在美国芝加哥的一个填埋场进行了现场测量，发现甲烷氧化效率随温度变化显著。Wu等人[29]对填埋场不同区域进行了现场监测，发现所有区域的VOC浓度均存在季节性波动，夏季浓度最高（3474.4 μg·m?3），冬季最低（1267.4 μg·m?3）。张等人[30]对中国南京一个填埋场进行了为期一年的监测，发现甲烷和二氧化碳排放量在夏季和冬季达到峰值，而在春季和秋季下降。刘等人[31]对中国北方一个填埋场的临时覆盖层进行了为期一年的现场监测，也观察到表面VOC浓度的季节性变化，夏季最高，冬季最低。此外，研究表明，复合覆盖层中的植被覆盖显著增强了甲烷氧化[32]。例如，Bian等人[33]发现种植高羊茅的植被覆盖层的甲烷排放通量仅为裸土的1/3。移除植物后，甲烷排放通常会增加[34]、[35]。
尽管取得了这些进展，但仍存在一些关键知识空白：（1）大多数研究分别研究甲烷和VOCs，导致对其在土壤剖面中迁移过程中相互作用的了解有限。（2）涵盖不同土壤类型季节性变化的长期现场数据很少。（3）尚未使用多变量方法定量评估植被、温度和土壤剖面特征对LFG排放的综合影响。（4）现场条件下甲烷和VOCs之间相关性的根本机制尚不清楚。
本研究采用静态箱法和便携式甲烷激光分析仪，监测了中国杭州一个大型城市固体废物填埋场不同覆盖表面的甲烷和VOC浓度及通量。研究了影响GMB表面LFG浓度和通量的温度依赖性模式，并探讨了植被对最终覆盖层甲烷排放的影响。通过整合现场监测的LFG排放通量，建立了LFG通过GMB渗透的分析模型，以得出季节性渗透系数。分析了温度对GMB渗透性的影响，并分析了甲烷和VOC成分之间的相关性。这些发现有助于了解LFG的迁移规律，并为覆盖材料的选择提供依据。
章节摘录
研究区域概述
研究区域位于中国浙江省杭州市，是该国首个标准化的山谷型卫生填埋场，总面积约为1.2平方公里（见图1）。2010年至2020年间，LFG的年排放量和日排放量逐渐增加，累计气体排放量达到814,697,000立方米。在填埋场停止运营后的第一年（2021年），年LFG排放量达到381,050,000立方米，创下了新的历史记录
甲烷浓度和排放通量
在二期填埋场的HDPE膜表面进行了四次全面的甲烷浓度监测，每次监测记录了约120个测量点。结果如图3所示，甲烷浓度的平均值和中位数见表S1。HDPE膜表面的甲烷浓度存在显著的时间异质性
局限性
本研究存在一些局限性，需要在未来的研究中加以解决。首先，解释甲烷和VOCs之间负相关性的机制仍属假设。需要进行孔隙气体分析和微生物群落分析以进一步验证研究结论。其次，本研究评估的植被效应仅基于一个地点的三种植物物种。对于不同覆盖类型的填埋场，需要进一步研究
结论
本研究使用静态箱法和便携式甲烷激光检测仪对杭州一个填埋场的LFG（甲烷和VOCs）进行了为期一年的现场监测。基于监测结果，分析了植被和温度对LFG排放模式的影响。主要结论如下：
- (1)
LFG排放量存在显著的季节性变化。在GMB表面检测到19种VOCs，均为卤代烃或芳香烃
环境影响
填埋气（LFG）排放，特别是甲烷和挥发性有机化合物（VOCs），对气候变化和空气污染有显著影响。填埋场覆盖系统是控制甲烷和VOCs排放的主要工程屏障。本研究基于为期一年的现场监测，评估了不同类型覆盖系统的性能。此外，还研究了LFG排放的减少、温度和植物根深对LFG迁移的影响，以及它们的竞争关系
作者贡献声明
张凌晨：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，可视化，验证，方法学，调查，概念化。陈凌驰：撰写 – 审稿与编辑。谢海健：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，监督，资源协调，项目管理，资金筹集，概念化。张永强：撰写 – 审稿与编辑。史阳辉：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，可视化，监督，概念化。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。
致谢
中国国家重点研发计划（项目编号：2024YFC3714600和2023YFC3709602）、中央高校基本科研业务费以及国家自然科学基金（项目编号：41931289、52278375和41977223）的财政支持。
