当前单原子催化在环境污染控制中的研究趋势及未来研究方向：一种混合方法

《EcoMat》：Current Research Trend and Future Research Trajectory of Single Atom Catalysis in Environmental Pollution Control: A Hybrid Approach

　　摘要

单原子催化剂（SACs）由于具有多个优点而越来越受欢迎，这些优点包括孤立的金属原子、均匀的功能位点、强金属-载体相互作用以及可调的配位环境。2025年，单原子催化被列入IUPAC的十大新兴技术之中。SACs被应用于化学的多个领域，包括电催化、低温和低废物反应、环境污染控制、精密催化以及替代纳米粒子催化剂。在这项研究中，我们分析了SACs在环境污染控制方面的研究趋势和发展。我们的方法结合了文献计量分析和人工智能模型分析。文献计量分析重点关注了文章、研究人员、来源、大学、研究机构和国家。由于Scopus数据库的数据集存在固有限制，因此没有进行科学映射分析。通过分析突发关键词来识别研究热点。我们使用基于人工智能的模型提取了数据集中的潜在主题，并对这些主题进行了时间序列预测。本文还对建模的主题进行了深入探讨，并分析了未来SAC开发的设计指南。总体而言，本研究将全面了解单原子催化在环境污染控制方面的当前研究状态和前景。

1 引言

快速的城市化导致了有害污染物持续排放到环境中，对人类健康造成了负面影响[1]。当前最严重的环境问题包括汽车尾气中的一氧化碳（CO）排放[2]、工业和车辆来源的NOx和VOCs排放[3]，以及废水中的有机和无机化合物[4]。传统的催化技术通常能够有效解决这些环境问题。然而，它们存在一些问题，如原子利用率低、成本高、选择性不足以及在极端条件下的稳定性差[5]。在这种背景下，单原子催化是一种突破性的创新，在这种催化中，单个金属原子分散并稳定在载体材料上[6]。单原子催化剂（SACs）被定义为嵌入在适当载体上的孤立金属原子，其中涉及氮、氧或硫等杂原子的局部配位环境决定了活性位点的电子结构、反应性和选择性[7]。原子级分散技术提高了贵金属的利用率，并通过配位工程、缺陷创造和杂原子掺杂来微调催化性能[8]。例如，文献中报道了将Fe–N4和Co–N4基团引入碳基质中，可以有效激活过一硫酸盐（PMS）和过氧化氢等氧化剂，生成活性氧物种（ROS），如单线态氧（1O2）、羟基自由基（•OH）和硫酸根自由基（SO4•?）以降解污染物[9-11]。SACs的优异电子性质源于不饱和配位和强金属-载体相互作用，从而实现了广泛的反应途径，包括Langmuir–Hinshelwood（LH）[12]、Eley–Rideal（ER）[13]和Mars-van Krevelen机制[14]，大多降低了反应能垒。此外，文献中还报道了引入双原子位点或单原子合金（SAAs）以通过促进协同效应和多步反应途径进一步提高催化活性和选择性[15-18]。这些特性促进了SACs在污染控制技术中的应用。SACs广泛用于汽车尾气中的CO氧化。在一项研究中，报道了嵌入氧化二氧化钛（TiO2）表面的单金（Au）原子表现出增强的CO吸附和氧化能力，尤其是当金原子带电时[19]。SACs也被用于CO2还原。例如，在一项研究中，基于ZnN4的单原子催化剂能够高效地将CO2电还原为CO[20]。文献中还报道了SACs作为从工业和车辆来源去除NOx和VOC的尖端技术。例如，SACs在选择性催化还原（SCR）过程中与多种还原剂（包括NH3、CO、碳氢化合物和H2）结合使用，有效去除NOx[21]。在另一项研究中，双单原子催化剂Pd1V1/CeO2实现了高转化率的NOx和甲苯去除，显示出同时净化NOx和VOC的潜力[22]。在氨生产中，SACs促进了氮的活化并防止了氮-氮耦合，从而实现了高法拉第效率和氨产量[23]。对于氢演化反应（HER），嵌入碳或MXene载体中的SACs（如Pt和Co）降低了过电位并改善了水分解动力学[24, 25]，Pt–NiFe合金和Co–NAC催化剂实现了工业相关的电流密度[26, 27]。在氧还原反应（ORR）中，基于Fe–N–C和Co的系统优化了中间体的吸附/脱附能量，从而提高了催化活性和稳定性[28]。SACs被认为是废水处理的一种有吸引力的方法，通过高级氧化过程（AOPs）降解有机和无机污染物。在一项研究中，报道了单原子催化剂（如Cu在MoS2上和Co–N–C）通过高级氧化过程（AOPs）有效去除污染物，如亚甲蓝和双酚A[29]。文献计量分析是一种评估科学文献的技术，用于检测特定领域内的模式、趋势和影响[31, 32]。它有助于了解知识基础、识别核心研究主题、有影响力的研究人员和新兴趋势，以指导未来的研究[33, 34]。人工智能（AI）被定义为计算机系统对人类智能过程的模拟[35]。AI可以处理大量数据、检测模式、生成预测并开发新的理论和方法论[36, 37]。当文献计量分析和AI结合使用时，可以显著提高研究趋势和发展的识别能力。此前已经发表了几篇关于单原子催化的文献计量分析[38-40]。然而，没有一篇论文专注于单原子催化在环境污染控制中的应用，也没有一篇论文将AI纳入其分析方法中。在这项研究中，我们采用了一种混合方法，将全面的文献计量分析与AI相结合，以检测当前的研究趋势并预测单原子催化在环境污染控制应用方面的未来发展方向。进行了文献计量分析，以确定出版物趋势、高引用文章、顶尖研究人员、期刊、研究机构和国家。详细讨论了突发关键词，以更深入地了解研究热点。用于文献计量分析的数据集通常包含广泛主题下的潜在子主题，需要揭示这些子主题。使用基于AI的模型揭示数据集中的隐藏主题，并使用时间序列预测预测这些主题的未来研究轨迹。本文对建模的主题进行了深入探讨，并在最后提供了单原子催化在环境污染控制方面的详细分析。总体而言，这项研究将使读者能够更深入地了解单原子催化在环境污染控制方面的应用，并为该领域的未来研究者提供帮助。

2 材料与方法

在这项研究中，我们采用了与之前研究类似的方法[41-44]。由于Scopus数据库具有丰富的文献计量元数据和高质量的覆盖范围，因此选择了该数据库。数据提取的界定如下：TITLE-ABS-KEY ((“单原子催化剂*” OR “单原子催化剂*” OR “单原子催化” OR “原子分散催化剂*” OR “孤立金属原子催化剂*” OR “原子分散金属*”) AND (“CO氧化” OR “一氧化碳氧化” OR “NOx还原” OR “NOx去除” OR “氮氧化物” OR “VOC去除” OR “挥发性有机化合物*” OR “VOC氧化” OR “水净化” OR “水处理” OR “废水” OR “高级氧化过程*” OR “AOP*”) AND PUBYEAR > 2016 AND PUBYEAR < 2026 AND (LIMIT-TO (DOCTYPE, “ar”) AND (LIMIT-TO (LANGUAGE, “English”)）。我们将搜索字符串限制在文章上，因为本研究的目标是识别单原子催化在环境污染控制方面的当前研究趋势和未来研究轨迹。时间范围设定为2017–2025年，以解析所有最近的文章，未包括2026年，因为该年度的研究仍在进行中，可能会影响使用查询字符串下载的数据集的可重复性。使用我们提供的查询字符串，读者可以检索到任何搜索日期的相同数据集。该数据集包含了933篇文章的所有文献信息，这些信息通过biboshiny进行了交叉验证，未发现重复记录。数据集中没有观察到显著的错误条目；因此，为了避免手动审查，保持了数据的可重复性。使用biblioMagika系统地完善了提取的数据集，因为Scopus数据库提供的数据集中无法准确检测到所属机构/国家和信息。关于使用适当界定从Scopus数据库中挖掘数据集的详细讨论、所使用界定的合理性以及使用biblioMagika完善数据集的过程，作为补充文档1的一部分提供。使用RStudio中的“R”脚本，基于总体出版物、有影响力的研究人员、主要来源、所属机构和国家分析了数据集。由于Scopus数据集的一些限制，没有进行科学映射分析。除了传统的文献计量分析外，还使用基于人工智能（AI）的模型进行了自然语言处理（NLP），以识别突发关键词、揭示数据集中的潜在主题并对这些潜在主题进行研究演变预测。所有基于AI模型的分析都是使用Google Colab T4-GPU环境中的Python脚本进行的。本研究中的图表是使用OriginPro2025生成的。本研究的各项指标详细列在补充文档2中。本分析中使用的编程代码可在Mendeley数据仓库中找到，数据可用性声明中有详细说明。关于本研究中使用的AI模型的理由以及预处理参数的解释，详见补充文档3。本研究的工作流程概述见图1。

3 结果与讨论

3.1 文献计量分析

3.1.1 概述

表1展示了我们研究主题的数据集概览。表1提供了我们研究主题的数据集信息概览。指标
数值
时间跨度
2017–2025
出版物总数
933
期刊
182
参考文献
5997
年度增长率（%）
32.37
研究人员
4677
国际合作（%）
31.4
每篇文档的合作者数量
7.28
文档平均年龄（DAA）
2.19
每篇论文的平均引用次数
37.52

较高的年度增长率（32.37）表明我们研究的主题正在迅速发展。较低的文档平均年龄（2.19）表明我们研究主题的文章并不陈旧，该主题正在快速发展。较高的国际合作程度（31.4）表明该主题是一个研究热点，国际研究人员正在积极合作。

3.1.2 出版物趋势分析

图2展示了研究期间的年度出版物趋势。从图表中可以看出，年度出版物呈上升趋势，尤其是在2024年至2025年间有显著增长。结果表明，我们研究的主题在过去几天内的人气迅速增长。图3展示了我们研究主题的年度出版物和年均发表文章数量（MTCD和MTCY）。图3显示，2017年和2019年发表的文章在单原子催化技术的发展中发挥了重要作用。表2提供了排名前十的全球引用文章的主要发现。表2列出了排名前十的文章及其参考文献的主要发现。

- 制备了一种锚定在介孔Al2O3上的单原子铂（Pt）催化剂，该催化剂具有热稳定性，在极端反应条件下孤立的Pt原子保持不变。与传统PtNp催化剂相比，在选择性氢化和CO氧化反应中观察到了性能和耐久性的提升。
- 嵌入Cu单原子的石墨碳氮化物在pH 7.0条件下无需能量输入即可激活H2O2，有机污染物迅速且完全矿化。通过将这种单原子Fenton催化剂与现场电解H2O2发生器结合，本研究开发出了一种低成本、稳定且可扩展的废水处理系统。

密度泛函理论（DFT）已被用来证明，锚定在缺陷石墨烯上的单一过渡金属原子（例如Ni、Pt、Os、Ru）是高效的CO2还原电催化剂，与块状金属相比降低了过电位，并产生了目标产物如甲醇或甲烷。在研究的材料中，双空位石墨烯上的Pt在限制CH3OH生成电位方面最为有效。

据报道，单原子Pt1/CeO2催化剂可以通过水介导的Mars–van Krevelen机制促进CO氧化，在该机制中水积极参与反应并贡献了产生的CO2的一半。水被认为通过提供比干燥条件下更有利的反应路径来降低反应能量障碍并显著增强催化活性。

据报道，单原子Fe–N–C催化剂在常温条件下通过选择性电化学氮还原高效生成氨（NH3），实现了高NH3产率和法拉第效率，同时抑制了氢气的释放。

据报道，一种铁单原子催化剂锚定在氮掺杂的碳上，在常温条件下能够实现高电流密度和法拉第效率，从而高效选择性地将CO2转化为CO。

开发了一种锚定在氮掺杂碳上的单原子镍（Ni）催化剂，它在低过电位下增强了CO2向CO的还原。

通过使用具有定制配位环境的单原子Fe–N–C催化剂对CO2进行电还原，成功选择了乙酸（CH3COOH）的生成，这在原子催化剂系统中是一种罕见的多碳产物。

在本研究中，开发了锚定在氧掺杂碳上的钴单原子催化剂（Co–N3O1），它通过促进过一硫酸盐（PMS）的吸附和降低能量障碍，实现了高效的过一硫酸盐活化。该催化剂在生成单线态氧（1O2）方面表现出优异的活性和选择性。当与膜结合使用时，已被证明在抗生素废水处理中有效。

为了限制和稳定原子分散的Pt单原子，研究在高表面积载体上引入了CeOx纳米胶岛。这种修饰防止了在氧化和还原条件下的烧结，产生了具有增强稳定性和提高CO氧化效率的坚固单原子催化剂。

3.1.3 杰出研究人员
表3提供了排名前10的研究人员（按c-score排名）及其其他指标。表3. 排名前10的研究人员，他们的c-score、文章数量、对总发表论文的贡献百分比（%）、文章分数化（AF）、h指数、g指数、i-10指数、R指数、Q指数、m指数和TGCS。
研究人员
C-score
发表论文数量
文章分数化（AF）
贡献百分比（%）
h指数
g指数
i10指数
R指数
Q指数
m指数
TGCS

Xavier Isidro Pereira Hernandez
94.9
7
0.64
0.75
7
7
7
183.9
35.9
1
1287

Emiel J. M. Hensen
90.8
7
1.03
0.75
7
7
7
168.3
34.3
1
1178

Jingyue (Jimmy) Liu
86.1
8
1.62
0.86
8
8
7
115.9
30.4
1
927

Yaqiong Su
82.3
11
2.41
1.18
8
11
8
76.9
24.8
1.1
846

Aiqin Wang
77.5
6
0.65
0.64
5
6
5
200.2
31.6
0.63
1201

Xiaoguang Duan
76.8
15
1.58
1.61
10
15
10
39.3
19.8
5
590

Ning Yan
76.6
6
0.64
0.64
5
6
5
195.7
31.3
0.63
1174

Yuxi Liu
76.4
10
1.12
1.07
10
10
10
58.4
24.2
2
584

Jiguang Den
75.4
10
1.07
1.07
10
10
56.8
23.8
2
568

Jun Li
73.7
7
1.48
0.75
6
7
6
129.3
27.9
0.75
905

从表中可以看出，当考虑c-score（94.9）、Q指数（35.9）和TGCS（1287）时，Xavier Isidro Pereira Hernandez排名第一。当以发表论文数量（15）、h指数（10，与Yuxi Liu和Jiguang Den并列）、g指数（15）、i10指数（10，与Yuxi Liu和Jiguang Den并列）和m指数（5）作为决定性指标时，Xiaoguang Duan排名第一。当计算文章分数化（2.41）这一指标时，Yaoqing Su排名第一。Aiqin Wang在R指数（200.2）方面排名第一。

3.1.4 主要来源
表4总结了排名前10的来源（按发表论文数量）及其其他指标。表4. 排名前10的来源，它们的发表论文数量、对累计发表论文的贡献百分比、h指数、TGCS、自定义CiteScore和平均3年引用密度。
来源
发表论文数量
贡献百分比（%）
h指数
TGCS
自定义CiteScore（CCS）
平均3年引用密度

Chemical Engineering Journal
79
8.47
23
2160
27.3
50.6

Applied Catalysis B: Environmental
65
6.97
33
3401
52.3
97.6

Environmental Science and Technology
38
4.07
20
2251
59.2
84.7

Angewandte Chemie, International Edition
35
3.75
19
2127
60.8
71.6

Applied Surface Science
35
3.75
19
1065
30.4
33.9

ACS Catalysis
32
3.43
21
2384
74.5
80.6

Nature Communications
30
3.22
17
3308
110.3
194.1

Journal of Hazardous Materials
27
2.89
17
1160
43.0
53.7

Journal of Materials Chemistry A
27
2.89
12
549
20.3
28.8

Journal of Physical Chemistry C
25
2.68
13
678
27.1

从表中可以看出，Chemical Engineering Journal在发表论文数量（79）方面排名第一。相比之下，Applied Catalysis B: Environmental在h指数（33）和TGCS（3401）方面排名第一。然而，当以自定义CiteScore（110.3）和平均3年引用密度（194.1）作为决定性指标时，Nature Communications排名第一。

3.1.5 顶尖大学和研究机构
表5提供了排名前10的大学和研究机构（按发表论文数量）及其其他指标。表5. 排名前10的大学和研究机构，它们的发表论文数量、对总发表论文的贡献百分比和TGCS。
大学和研究机构
发表论文数量
贡献百分比（%）
TGCS

中国科学院
32
3.43
997

清华大学
31
3.32
1609

河南师范大学
19
2.04
698

湖南大学
18
1.93
931

中国科学技术大学
17
1.82
585

中山大学
16
1.71
296

北京工业大学
14
1.5
978

同济大学
14
1.5
731

大连理工大学
13
1.39
490

广州大学
13
1.39
635

中国科学院在发表论文数量（32）方面排名第一，而清华大学紧随其后（31篇论文）。然而，清华大学在TGCS（1609）方面排名第一。

3.1.6 顶尖国家
表6提供了排名前10的国家（按发表论文数量）及其其他指标。表6. 排名前10的国家，它们的发表论文数量、对总发表论文的贡献百分比和TGCS。
国家
发表论文数量
贡献百分比（%）
TGCS

中国
686
73.53
22,366

美国
68
7.29
5275

韩国
16
1.71
1242

香港
15
1.61
288

日本
15
1.61
1475

澳大利亚
13
1.39
417

德国
12
1.29
373

印度
9
0.96
60

新加坡
8
0.86
161

法国
7
0.75
585

从表中可以看出，中国在发表论文数量（686）和TGCS（22366）方面以较大优势排名第一。美国在发表论文数量（68）和TGCS（5275）方面排名第二。

3.1.7 高影响力关键词
表7展示了我们分析数据集中排名最高的影响力关键词（三元组）。使用Kleinberg爆发检测算法检测出这些高影响力关键词。我们使用了>bigram来提取有意义的概念，因为monograms通常会产生模糊的结果。此外，重点关注了爆发期结束于2025年的关键词，以识别当前的研究热点。
表7. 基于2025年结束的爆发期的爆发关键词
爆发开始时间
爆发结束时间
爆发强度

单线态氧生成
2020
2025
7.29

废水处理催化
2020
2025
7.01

高级氧化过程
2020
2025
6.15

钴单原子催化剂（Co SACs）
2022
2025
5.82

铁单原子催化剂（Fe SACs）
2020
2025
5.79

过一硫酸盐活化
2020
2025
5.43

氢 evolution 反应（HER）
2020
2025
5.2

氧还原反应（ORR）
2020
2025
4.82

单原子催化剂
2020
2025
3.73

图4展示了爆发期结束于2025年的新兴研究关键词。图4（在图查看器中打开）

2025年结束的爆发关键词（为了更好的可视化进行了颜色映射）。单线态氧（1O2）因其在高环境修复[55]、生物医学应用[56]和高级氧化过程（AOPs）[57]中的高反应性而具有最高的爆发强度。最近，SACs在生成单线态氧[58-60]方面展示了高选择性和效率。在废水处理中，SACs通过类似Fenton的催化反应激活过氧化物，例如H2O2和过一硫酸盐，从而帮助降解污染物[61-63]。由于SACs可以生成一系列ROS，如•OH、SO4•?和1O2，它们在高级氧化过程（AOPs）[64-66]中越来越受欢迎。Co-SACs因丰富且成本低廉[67]、在ORR和硝基苯的氢化等反应中表现出高原子利用率和优于传统催化剂如Pt/C[68-70]的性能，以及出色的可重复使用性[71]而受到关注。Fe SACs由于独特的电子结构和最大化原子利用率的能力[72-74]而在多个电催化反应中成为研究热点。Fe SACs还因其环保性和在自然界中的丰富性而成为可持续催化剂[75]。Fe SACs在多个电催化反应中表现出巨大潜力，特别是在ORR[76]、HER[77]和二氧化碳还原反应（CO2RR）[77]中。最近，如高温热解和化学气相沉积等先进制造技术使得能够生产具有高密度活性位点的Fe SACs[78]。过一硫酸盐（PMS）活化在单原子催化中变得越来越重要，因为它在水处理中起着关键作用。SACs的金属中心的独特局部电子状态在PMS活化中起着重要作用[79]。此外，对配位环境的修改，例如用S原子调节，显著增强了催化剂的活性和稳定性[80]。此外，SACs由于其独特的活性位点密度和分布特性，在过一硫酸盐活化过程中增强了电子转移和ROS生成[81, 82]。HER是一个重要的过程，因为它是生产高纯度氢的基础，这对于可再生能源应用非常重要[83-85]。由于SACs的高原子利用率和低金属负载量，它们在HER中作为成本效益高的催化剂被广泛使用[86-88]。SACs的独特电子和几何特性使它们在HER中非常高效[89]。尽管如此，SACs在均相催化和异相催化之间架起了桥梁，为催化机制提供了新的见解[87]。ORR在能源转换和存储系统（如燃料电池和金属空气电池）中的应用越来越广泛[90, 91]。由于SACs的独特电子和结构特性，包括众多活性位点和最佳的配位环境，它们可以在ORR过程中提供高催化活性和效率[92-95]。

3.2 基于AI的分析
3.2.1 使用AI派生算法的潜在主题建模
使用基于AI的模型（SciBERT进行主题建模，HDBSCAN进行聚类，UMAP进行降维）揭示了数据集中的潜在主题。结果在图5中可视化。图5（在图查看器中打开）

使用AI派生模型揭示了单原子催化在污染控制中的潜在主题。测量了多个聚类质量指标。轮廓分数值为0.820，Davies–Bouldin指数值为0.238，Calinski–Harabasz指数值为9078.1。这些值表明聚类分析相当稳健和可靠。为了对数据集中的隐藏子主题进行建模，表8和表9展示了集群0和集群1中的10篇文章的主要发现。表8. 集群0中的10篇文章的主要发现。主要发现

参考文献

在蒙脱石/g-C3N4异质结构上锚定的Fe单原子催化剂已被制备出来，该催化剂在废水处理（有机污染物降解）中表现出独特的芬顿类活性。

[97]

高密度铁单原子催化剂（Fe/CN）已被研究用于水中的H2O2活化，研究发现紧密排列的Fe–N4和Fe–N–Fe位点能够实现强双位点H2O2吸附，从而提高活化效率。

[98]

Fe–Mo原子催化剂促进了电子转移和ROS的生成，用于废水中有害有机污染物的可持续降解。

[99]

在卷曲的N–C涂层MoS2纳米球上制备了单原子Fe–N4位点，当与PMS结合时，可以快速降解2,4,6-三氯苯等污染物。此外，据报道该催化剂促进了高价Fe4+═O物种的生成，这是主要的反应物种，DFT结果表明Fe–N4和MoS2之间存在协同活化作用。

[100]

研究报道，负载在TiO2上的高度分散的铂集合催化剂（Ptn）在室温下可实现甲醛的100%转化率，其性能优于单原子和纳米粒子Ti催化剂。

[101]

据报道，一种原子分散的基于镍的多金属氧酸盐-金属复合体系实现了高氨法拉第效率（约90.3%），降低了反应能量障碍，并抑制了氢气的释放，从而显著提高了硝酸盐还原产生的NH3产量。

[102]

综述指出，基于石墨碳氮化物（g-C3N4）的电极显著提高了微生物燃料电池（MFCs）的电导率、生物膜形成和电子转移效率，从而提高了生物电能量和废水处理的效率。

[103]

研究报道了将Pt纳米粒子转化为CeO2基质上的单原子Pt。优化的催化剂是Pt单原子和纳米粒子的混合物，通过协同效应增强了CO氧化活性：Pt纳米粒子作为主要活性位点，而Pt单原子改变了晶格氧的能量，降低了氧化障碍。

[104]

研究发现，支撑材料的选择强烈控制了Co单原子的芬顿类催化性能，高功函数的锐钛矿TiO2显著提高了过硫酸盐活化过程中高价Co4+═O物种的生成。

[105]

报道了一种一步热解技术，可以制备出活性位点暴露最大化且局部电子密度增强的催化剂，从而在常温条件下增加了氨的产生。

[106]

报道了一种表面工程协议，用于制备具有高Pt负载量（约1 wt%）的原子分散Pt/CeO2催化剂，其中CeO2上的丰富Ce3+位点稳定了孤立的Pt原子。所得催化剂表现出优异的低温CO氧化活性和显著的耐久性。

[107]

矿物模板被用来修改孤立金属位点的配位环境和电子转移路径，所得催化剂被报道对废水处理具有高效性。

[108]

报道了制备了Pt负载量极低（约0.0383 wt%）的纳米管状OMS-2支撑单原子铂催化剂，该催化剂对苯氧化具有高催化活性。

[109]

制备了一种单原子Cr1/CoSe2电催化剂，它通过结合水氧化和苯乙烯转化实现了串联催化，实现了高苯乙烯产量和选择性的苯甲醛生成。

[110]

通过锚定到介孔γ–Al2O3上制备了一种单原子Ru催化剂，该催化剂在较低温度下对有毒挥发性有机化合物1,2-二氯乙烷的催化降解表现出满意性能，主要产生CO2和HCl，副产物较少。

[111]

基于Ni和Co的金属有机框架（MOFs）被报道在碱性介质中作为氧进化反应（OER）的高效电催化剂，与基准RuO2催化剂相比具有更低的过电位和更高的质量活性（10 mA cm?2）。

[112]

报道了将单原子Fe掺入N掺杂的中孔碳球中，可以激活PMS，用于有机污染物的降解，具有高转化频率和低Fe负载量。

[113]

报道了配体稳定的镍单原子催化剂（Ni1）在不牺牲反应活性的情况下表现出增强的化学稳定性，能够在温和条件下实现高效的CO氧化。

[114]

报道了富电子的Ru双原子位点锚定在N掺杂的碳（Ru2N6-C）上，显著促进了过硫酸盐（PMS）的活化，增强了水中的活性物种（•SO4?和•OH）的生成和污染物降解速率。

[115]

报道了在三维有序的大孔WO3上原子分散的Pt(II)，显著提高了三乙胺气体检测的灵敏度和选择性，由于较低的活化能量和丰富的活性Pt位点，获得了超低检测限和高响应。

[116]

从分析的文档的主要发现来看，Cluster 0可以被标记为“用于高级氧化过程和水净化的单原子催化剂”。

从分析的文档的主要发现来看，Cluster 1可以被标记为“用于异相氧化催化和尾气污染物去除的单原子催化剂”。

3.2.2 使用AI衍生算法揭示的未来的研究方向

使用SciBERT、HDBSCAN、UMAP和Prophet确定了潜在未发现主题的未来研究方向。“用于高级氧化过程和水净化的SACs”主题的历史拟合R2得分为0.857，而“用于异相氧化催化和尾气污染物去除的SACs”主题的R2得分为0.917。R2值表明我们的模型在预测方面是准确的。2026-2027年期间对模型主题的预测研究以及95%的不确定性范围总结在表10中。表10. 我们研究主题数据集中的潜在主题的预测出版物（含95%置信区间）。主题名称 年份 预测出版物 95%置信区间

用于高级氧化过程和水净化的SACs 2026 77 62–92 2027 87 71–102

用于异相氧化催化和尾气污染物去除的SACs 2026 168 150–187 2027 186 169–203

图6绘制了用于环境污染控制的单原子催化的潜在主题的时间演变。从分析和图表中可以看出，“用于异相氧化催化和尾气污染物去除的SACs”是一个更成熟的分支。同时，“用于高级氧化过程和水净化的SACs”是环境污染控制中相对较新的单原子催化分支。文献研究也表明，过去十年中，异相催化中SACs的应用是一个确立且广泛研究的分支[117-121]。相反，SACs在废水处理中的应用是一个最近的进展，突显了它们在环境催化和污染物降解中的重要性[122-126]。

3.3 模型主题的深入探讨

3.3.1 用于高级氧化过程和水净化的单原子催化剂

单原子催化剂（SACs）已成为高级氧化过程（AOPs）中用于水净化的变革性技术，提供了卓越的原子效率、可调的电子结构和稳健的催化性能[127]。与传统催化剂（如纳米粒子或块状氧化物）不同，后者通常存在原子利用率低、选择性差和快速失活的问题，SACs最大化了单个金属原子的使用，实现了氧化剂的高效激活和活性氧物种（ROS）的生成。这些包括羟基（•OH）和硫酸根（SO4•?）自由基，以及非自由基物种如单线态氧（1O2）和高价金属氧合物[128]。自由基和非自由基途径的结合确保了对难降解有机污染物（包括酚类、抗生素和药物）的选择性和稳健降解，即使在复杂的水环境中[129]。催化性能主要由局部配位环境决定，包括金属-氮（M–Nx）基团、不对称配位和杂原子掺杂，这些因素调节了电子转移、氧化剂激活和ROS的选择性[130]。基于碳的支撑材料（如石墨烯和碳氮化物）提供了大的表面积和单原子的强锚定，增强了稳定性和电子转移[131]，而MOF衍生的SACs允许对金属分散和配位几何结构进行精确控制，进一步提高了效率[132]。双壳层和不对称配位结构实现了自由基和非自由基途径的协同作用，提高了降解速率和催化剂的耐久性[133]。在实际应用中，SACs在连续流动系统和变化的环境条件下表现出显著的韧性，保持了长期稳定性，并通过减少金属浸出和高的可回收性最小化了二次污染[134]。值得注意的例子包括Co–NO–GC与PMS结合实现了高酚类降解和抗干扰稳定性[135]，Fe–CN与PAA结合实现了在4-CP降解过程中跨pH范围的高效•OH生成[136]，CuSA-Tyre与PDS结合在真实废水处理中促进了非自由基电子转移[137]，Co–N5@rGA与O3/H2O2结合为煤化工废水提供了协同氧化剂激活[138]。尽管取得了这些进展，但在可扩展的、成本效益高的SACs合成以及在实际水条件下ROS途径和金属-支撑相互作用机制的深入理解方面仍存在挑战[139]。然而，先进的合成策略、杂原子掺杂、不对称配位和机器学习引导的设计的结合，使SACs成为可持续水净化的非常有前景的平台[140]。未来研究将专注于将分子层面的洞察力与可扩展的工程和实际应用相结合，以充分释放SACs的潜力，实现高效、选择性和环境安全的水处理解决方案。

3.3.2 用于异相氧化催化和尾气污染物去除的单原子催化剂

单原子催化剂（SACs）已成为异相氧化催化的前沿，提供了一个独特的平台，可以弥合均相和异相催化系统之间的差距。与传统催化剂不同，SACs由分散在支持材料（如石墨烯、碳氮化物、沸石和金属氧化物）上的孤立金属原子组成，这些支持材料提供了精确的电子和几何配置，以优化催化活性[141]。它们几乎100%的原子利用率确保了卓越的效率，而可调的配位环境允许对反应途径进行精细控制[142]。在氧化催化中，SACs促进了基于自由基和非自由基的机制，生成了活性氧物种（ROS），如羟基自由基（•OH）、硫酸根自由基（SO4•?）、单线态氧（1O2）和高价金属氧合物，实现了难降解污染物的高效降解[143]。SACs中对金属-支撑相互作用的精确控制增强了电子转移过程，促进了过硫酸盐（PMS）、过氧化氢（H2O2）和过氧乙酸（PAA）等氧化剂的高效激活[144]。这种多功能性使SACs在污染物去除方面优于传统纳米催化剂，在复杂基质（如工业废水或尾气流）中提供了高选择性和抗干扰性。此外，SACs通过最小化金属浸出、减少二次污染和实现多催化循环的可回收性，支持了可持续的设计原则，这对于大规模环境应用至关重要[145]。它们独特的活性位点，加上支撑工程（如缺陷调控、杂原子掺杂和金属有机框架（MOF）衍生的SACs）的进步，允许精确调节电子结构，增强了在恶劣氧化条件下的催化活性和稳定性[146]。在尾气污染物去除方面，SACs相比传统催化系统具有显著优势。燃烧发动机、工业过程和化学制造的尾气流中含有复杂的挥发性有机化合物（VOCs）、氮氧化物（NOx）和其他难降解污染物。SACs通过直接电子转移和ROS介导的途径实现了这些污染物的高效氧化，同时消除了多种污染物，减少了二次排放[147]。例如，基于钴、铁和铜的SACs已被证明能有效激活PMS、H2O2和PAA，在实际水和气体基质中实现了VOCs、酚类化合物和药物残留物的快速转化[148]。此外，SACs的设计灵活性使其能够集成到结构化反应器、单体或膜中，用于连续尾气处理，保持了长期的催化活性和选择性[149]。尽管有这些优势，但在长期稳定性、大规模合成和成本效益方面仍存在挑战，因为孤立金属原子在高温或氧化条件下可能会迁移或聚集，导致活性下降。未来的发展将集中在双原子和多位点催化剂、不对称配位策略和先进的支撑工程上，以提高耐久性和催化性能。

3.4 催化剂化学和设计原则

除了文献计量趋势之外，深入理解催化剂化学对于合理解释单原子催化剂（SACs）在环境应用中的快速扩展至关重要。SACs的性能从根本上受到金属中心、支撑材料和局部配位环境之间相互作用的影响，这些因素共同决定了电子结构、吸附行为和反应途径。

3.4.1 主要的支撑化学

支撑材料在稳定孤立金属原子和调节其催化性能方面起着决定性作用。在各种支撑材料中，氮掺杂碳（N–C）、石墨碳氮化物（g-C3N4）和金属氧化物（如CeO2和TiO2）已成为最广泛使用的平台。基于碳的支撑材料，特别是N掺杂碳，由于它们的大表面积、可调的孔隙率和强的金属-氮配位，在废水处理应用中占主导地位[150]。定义明确的M–N4或M–Nx基团（其中M=Fe、Co、Ni）的形成能够实现高效的电子转移，并促进过氧化单硫酸盐（PMS）和过氧化氢等氧化剂的活化[151]。这些载体还增强了电导率，这在电化学和类似芬顿的过程中非常有利。石墨碳氮化物提供了一个独特的配位环境，拥有丰富的氮位点和内在缺陷，可以锚定单个原子并促进电荷重新分布[152]。其层状结构进一步促进了与水系统中反应物的相互作用。相比之下，氧化物载体如CeO2和TiO2主要用于气相催化[153]。这些材料提供了强大的金属-载体相互作用和氧气储存能力，这对于CO氧化和NOx还原等反应至关重要。例如，CeO2可以在参与晶格氧的氧化还原循环的同时稳定孤立的金属原子，从而实现Mars–van Krevelen途径等机制[154]。

3.4.2 金属中心及其功能作用
金属中心的选择对于确定催化活性和选择性至关重要。当前的研究显示，用于水相反应的过渡金属载体（SACs）与用于气相应用的贵金属载体之间存在明显的分歧。基于铁的SACs是研究最广泛的系统之一，特别是在高级氧化过程中。Fe–N4位点对过氧化物的活化具有很强的亲和力，能够生成羟基自由基和单线态氧等活性氧物种[155]。它们的高丰度、低成本和环境兼容性使其适用于大规模废水处理。基于钴的SACs因在PMS活化方面的卓越性能而受到广泛关注[156]。钴中心的电子构型促进了快速的电子转移，从而增强了硫酸根自由基和非自由基途径的生成，进而提高了催化效率和选择性。镍和铜的SACs也作为多功能催化剂出现，特别是在电化学和氧化还原驱动的过程中[157]。它们可调的氧化态允许参与多电子转移反应，这对污染物降解和硝酸盐还原非常有益。相比之下，铂、钯和金等贵金属在尾气处理应用中占主导地位[158]。这些金属能够强吸附CO和碳氢化合物等小分子，即使在低温下也能实现高效的催化氧化。它们原子分散的形式最大化了原子利用率，同时保持了高催化活性。

3.4.3 配位环境和电子结构调节
金属中心周围的局部配位环境是决定催化行为的关键因素。配位数、杂原子类型和缺陷结构的变化可以显著改变活性位的电子密度和吸附特性。M–N4构型被广泛认为是碳载体SACs中最稳定和最活跃的基团[159]。然而，偏离这种理想结构的配置，如M–N3、M–N2或杂原子配位的结构（例如M–N3O、M–N3S），可以通过优化中间体的吸附能量来引入不对称性并提高催化性能[160]。载体的缺陷工程，包括空位和边缘位点，进一步稳定了孤立原子并修改了它们的电子状态。例如，金属氧化物中的氧空位可以锚定单个原子并促进电荷转移，从而增强氧化反应中的催化活性[161]。双原子配置和协同位点在某些反应中也表现出优于孤立单原子系统的性能。这些配置使得相邻原子能够促进多步骤反应途径或稳定关键中间体[162]。

3.5 应用中的结构-功能关系
单原子催化剂（SACs）在环境污染控制中的功能很大程度上取决于它们的原子结构与反应环境之间的相互作用。在水相系统和气相系统之间可以观察到结构-功能关系的明显差异。在废水处理中，SACs主要通过高级氧化过程（AOPs）发挥作用，其中过氧化单硫酸盐（PMS）和过氧化氢等氧化剂的活化是关键步骤[163]。这些系统中的主导结构基团是过渡金属中心，特别是Fe和Co，与富含氮的碳载体（例如Fe–N4、Co–Nx）配位[164]。这些配置促进了金属中心与氧化剂分子之间的高效电子转移，生成了包括羟基自由基（•OH）、硫酸根自由基（SO4•?）和单线态氧（1O2）在内的活性氧物种（ROS）[165]。活性位点的高分散性和可调的配位环境提高了对特定ROS途径的选择性，这直接影响了污染物降解效率。相比之下，气相应用如CO氧化、NOx还原和挥发性有机化合物（VOC）去除则受吸附-脱附动力学和表面反应机制的支配。在这些系统中，贵金属SACs（例如Pt、Pd、Au）负载在CeO2和TiO2等金属氧化物上占主导地位[166, 167]。强大的金属-载体相互作用稳定了孤立原子，并实现了涉及晶格氧的动态氧化还原过程。例如，Pt单原子与CeO2之间的相互作用促进了氧空位的形成和补充，这对于维持持续的催化活性至关重要[168]。这两个应用领域之间的一个根本区别在于载体的作用：在水相系统中，载体主要调节电子结构；而在气相系统中，载体通过氧气储存和转移积极参与催化循环。此外，废水处理依赖于ROS的间接氧化，而尾气处理则涉及催化剂表面的直接催化氧化或还原。这些差异表明，SAC的设计不能跨应用进行通用化。相反，结构-功能关系必须根据反应介质、污染物类型和主导反应途径进行定制。本研究中AI衍生簇的差异进一步支持了这一区别，其中AOP驱动系统和异相氧化催化成为两个根本不同但互补的研究方向。

3.6 机制途径和反应模型
SACs在环境应用中的催化机制高度依赖于活性位的性质和反应环境。大致上，可以识别出两种机制框架：在水相系统中占主导地位的自由基介导途径和在气相催化中普遍存在的表面介导途径。在废水处理中，SACs通过类似芬顿或非芬顿途径活化氧化剂，生成活性氧物种[169]。Fe–N4和Co–Nx活性位点促进了将PMS或H2O2分解为活性中间体的电子转移过程。这些途径可以分为自由基途径（涉及•OH和SO4•?）和非自由基途径（主要涉及单线态氧（1O2）。本研究中爆裂关键词分析表明1O2生成的增加趋势表明，氧化机制正朝着更选择性和可控的方向发展。此外，高价金属-氧物种（例如Fe4+═O、Co4+═O）已被确定为几种研究中的关键中间体，提供了一种绕过自由基形成的替代氧化途径[170]。在气相催化中，SACs遵循经典的异相反应模型，如Langmuir–Hinshelwood（LH）、Eley–Rideal（ER）和Mars–van Krevelen（MvK）机制。在LH机制中，两种反应物先吸附在催化剂表面后再发生反应[171]；而在ER机制中，气相分子直接与吸附的物种反应[172]。MvK机制，特别是对于氧化物负载的SACs而言，涉及晶格氧在氧化过程中的参与，随后从气相中补充氧[173]。例如，CO在Pt1/CeO2 SACs上的氧化通常通过水辅助的Mars–van Krevelen机制进行，其中水分子降低了活化能并促进了氧转移[174]。类似地，NOx还原和VOC氧化涉及复杂的多步骤途径，其中吸附强度、中间体稳定性和氧的迁移性起着关键作用。

3.7 未解决的挑战和瓶颈
尽管取得了显著进展，但仍存在几个关键挑战，阻碍了SACs在环境应用中的实际部署和根本理解。其中一个主要挑战是确定真实活性位的不确定性。虽然通常提出M–N4等结构，但实际系统往往包含多种配位环境，包括缺陷、杂原子取代和可能的双原子配置[175]。在反应条件下，区分每个位点对催化活性的贡献仍然很困难。另一个主要瓶颈是机制上的不确定性。在水相系统中，自由基途径与非自由基途径的相对贡献仍有争议。检测和量化单线态氧和高价金属-氧中间体等瞬态物种在实验上具有挑战性，导致研究结果不一致[176]。同样，在气相催化中，不同反应机制（LH、ER、MvK）之间的相互作用尚未完全解决，特别是对于涉及多种污染物的复杂反应[177]。SACs的稳定性和耐久性也是一个重要问题。在操作条件下，单个原子可能会迁移、聚集或氧化态发生变化，导致性能下降[178]。这个问题在高温气相反应和长期废水处理过程中尤为突出。可扩展性和实际应用是另一个限制。大多数研究是在受控的实验室条件下使用模型污染物进行的，这些条件并不能完全代表真实的环境系统[179]。竞争物种、波动条件和催化剂回收等因素经常被忽视。最后，将SACs整合到现有处理系统中仍然不成熟。尽管在孤立研究中展示了有希望的结果，但将这些发现转化为可扩展的技术需要材料科学、化学工程和环境工程的跨学科努力。

3.8 未来SAC发展的设计指南
从催化剂化学、结构-功能关系和机制理解中获得的见解为下一代环境应用SACs的合理设计提供了基础。首先，金属中心的选择应基于目标反应途径。过渡金属如Fe和Co在废水处理中的ROS介导过程中非常有效[180]。相比之下，贵金属如Pt和Pd更适合气相氧化和还原反应[181]。平衡活性与成本和可持续性对于大规模应用至关重要。其次，载体工程应根据反应环境进行定制。具有氮掺杂的碳基载体适用于水相系统，因为它们能够稳定金属-氮配位结构并促进电子转移[182]。相比之下，具有氧气储存能力的氧化物载体更适合气相反应，其中晶格氧起着关键作用[183]。第三，精确控制配位环境对于优化催化性能至关重要。工程化杂原子配位、缺陷位点和局部对称性可以显著影响吸附能量和反应途径[184]。先进的合成技术，如可控热解[185]和原子层沉积[186]，提供了实现这种控制水平的机会。第四，应探索双原子和多位点催化剂的发展，以实现协同机制并提高催化效率[187, 188]。这些系统可以促进多步骤反应并通过稳定关键中间体来提高选择性。第五，将SACs与电化学系统和非热等离子体等互补技术结合，可以进一步提高性能并扩大应用范围[189, 190]。这样的混合系统可能克服单一模式催化的局限性。最后，未来的研究应强调操作过程中的表征和数据驱动的方法，以弥合实验观察和理论预测之间的差距。本研究中展示的人工智能整合可以在识别隐藏模式和指导催化剂设计方面发挥关键作用。

4. 局限性
尽管作者进行了全面分析，但仍存在一些固有的局限性。首先，文献计量分析部分的科学映射分支和总局部引用得分（TLCS）相关指标被完全省略。这是因为，在Scopus数据库的新数据集导出政策下，“参考文献”列现在被精简，不再包含完整的引用信息。其次，灰色文献被排除在研究之外。最后，由于顶级研究人员、期刊、隶属机构和国家的确定基于特定标准（例如前10名研究人员的c-score），因此一些重要的研究人员、期刊、隶属机构或国家可能未被纳入前十名。尽管存在这些局限性，该研究仍为当前单原子催化（SACs）在环境污染控制中的研究和未来发展提供了宝贵的见解。

5. 结论
本研究通过整合AI驱动的主题建模和预测，超越了传统的描述性文献计量分析，揭示了单原子催化（SAC）在环境污染控制中的结构模式和新兴方向。该混合框架不仅确认了该领域的快速增长，还揭示了研究轨迹的明显分化，即（i）用于水处理的先进氧化过程（AOPs）和（ii）用于尾气修复的异相氧化催化，表明SAC研究并不是均匀发展的，而是沿着功能不同的机制和应用驱动的路径发展。这项工作的一个关键发现是，创新前沿正朝着水相系统转移，在这些系统中，非自由基途径（例如单线态氧和高价金属-氧物种）逐渐取代了传统的自由基驱动机制。这表明催化过程正在向更高的选择性和可控性转变，这对于实际的环境应用至关重要。相比之下，更为成熟的气相催化领域似乎正在经历渐进式的而非颠覆性的进展，这意味着在已建立的SAC（固体催化剂）配置中，边际收益正在减少。重要的是，人工智能衍生的聚类和预测结果显示，未来SAC研究的进步将更多地依赖于在原子层面理解结构-功能关系，特别是配位不对称性、双原子协同作用以及动态金属-载体相互作用的作用，而不是发现新材料。这使研究重点从材料发现转向机制精确性和理性设计，标志着SAC发展向更具预测性和工程导向的阶段的过渡。然而，该研究也隐含地揭示了该领域的一个关键缺陷：尽管出版物数量迅速增长，但在活性位点身份、反应途径以及催化剂在现实条件下的长期稳定性方面仍存在基本不确定性。这些未解决的问题限制了SAC从实验室规模演示向实际环境技术的转化。因此，这项工作的真正科学贡献在于强调未来的突破需要数据驱动的见解、操作过程中的表征以及可扩展的工程策略之间的结合，而不仅仅是继续扩展孤立的实验研究。总体而言，这项研究不仅提供了现有研究的概览，还为理解SAC领域可能发生有意义创新的位置提供了概念框架，从而为推动该领域的发展提供了更具操作性的指导。

作者贡献：
Md. Saiful Islam：概念化、数据整理、形式分析、研究方法、资源管理、软件使用、验证、可视化、初稿撰写、审稿与编辑。
Raisa Rashid Mim：概念化、数据整理、形式分析、研究方法、资源管理、软件使用、验证、可视化、初稿撰写、审稿与编辑。
Sadit Bihongo Malitha：概念化、研究方法、项目管理、监督、验证、审稿与编辑。
Md. Zahangir Alam：概念化、项目管理、监督。
A. M. Sarwaruddin Chowdhury：概念化、项目管理、监督。

资助：
作者无需报告任何资助信息。

伦理声明：
本文基于先前发表的文献数据集，不涉及涉及人类参与者、人类数据或动物的原创研究，因此无需伦理批准和知情同意。

利益冲突声明：
作者声明没有利益冲突。

数据可用性声明：
支持本文的数据已包含在补充文件1、2和3中的支持信息中。本文中使用的R和Python代码可在Mendeley数据存储库（https://doi.org/10.17632/558gb92pb8.1）中找到。