集成式碳捕集、利用与封存（CCUS）系统的系统设计与优化，用于甲烷和甲醇的生产

《Journal of Cleaner Production》：Systematic design and optimization of integrated CCUS systems for methane and methanol production

　　阮Thuy T.H. | 谷口智史 | 山木武弘 | 原信夫 | 片冈翔
日本产业技术综合研究所CCUS实施综合研究中心，茨城县筑波市东1-1-1，305-8565

**摘要**
高成本和关于二氧化碳减排效果的不确定性仍然是实施大规模CCUS（二氧化碳捕获、利用和储存）系统的主要障碍。本研究提出了一个系统框架，用于设计结合多种二氧化碳封存和利用过程的集成CCUS系统，以生产合成燃料，从而有效去除来自固定工业源的二氧化碳排放。在该框架内，进行了过程模拟以生成质量和热量平衡，并结合关键评估参数（例如市场价格和碳税）构建了一个综合数据平台。这些数据作为输入，用于一个非线性优化模型，该模型包含了经济性能和潜在二氧化碳减排（PCR）的指标。采用从摇篮到坟墓的生命周期评估方法来考虑所有直接和间接的二氧化碳排放、减排和避免情况。该框架被应用于设计一个集成CCUS系统，该系统从一家日本生物质发电厂捕获82.2吨/小时的二氧化碳，用于甲烷化、甲醇合成和地质储存。优化结果表明，该框架能够在不同的碳税和氢气输入条件下有效确定捕获二氧化碳的最佳分配，从而开发出经济可行且碳效率高的集成CCUS系统。对于利用超过30%捕获二氧化碳用于甲烷生产的系统，只有在氢气成本降至2美元/千克且碳税超过250美元/吨时才能实现盈亏平衡。总体而言，该框架可以作为在不断变化的市场和政策条件下支持CCUS实施的战略工具。

**引言**
气候变化，由温室气体（特别是二氧化碳）的持续增加驱动，对自然、经济和社会系统产生了不利影响。二氧化碳捕获、利用和储存（CCUS）是实现制造业脱碳的关键技术之一（国际能源署，2020年）。在二氧化碳捕获和储存（CCS）系统中，从工业工厂排放的二氧化碳被捕获、液化，运输到注入地点，并永久储存在地下。而在二氧化碳捕获和利用（CCU）系统中，捕获的二氧化碳直接用于各种用途，无论是否经过化学转化（Kamkeng等人，2021年）。许多研究人员（Baskaran等人，2024年；Park等人，2022年）探索了将二氧化碳高效转化为燃料（如甲烷、甲醇、二甲醚）和商品化学品（如甲酸、尿素、碳酸二甲酯）的新途径和催化剂。其中，生产甲醇和甲烷等燃料的二氧化碳利用途径受到了特别关注。
先前的研究（例如Nguyen等人，2023年；2024年；Aleaziz等人，2025年）已经证明，过程设计和模拟是分析和优化CCUS过程的强大工具。此外，生命周期评估（LCA）已被认为是评估CCS技术对二氧化碳减排影响以及与传统化石基过程相比的CCU过程环境效益的重要方法（Wang等人，2025年；Emborg等人，2024年；Leonzio等人，2023年）。除了环境性能外，CCUS系统的经济可行性也得到了广泛研究。最近的研究指出CCS过程的成本很高（Pilorgé等人，2020年；d'Amore等人，2021年）。由于二氧化碳的惰性，CCU通常伴随着高能耗。值得注意的是，很少有用于生产商品化学品的CCU过程表现出具有竞争力的经济和环境性能（Kashyap等人，2024年；Shokrollahi等人，2024年）。用于生产燃料（如甲烷和甲醇）的CCU过程的经济效率较低，尽管由于这些燃料的极高市场需求，记录到了有希望的二氧化碳吸收量（Chauvy等人，2019年）。此外，这些过程的净二氧化碳减排效率并不总是有保证的，因为它严重依赖于低碳氢源，而这些氢源仍然成本高昂且规模有限（Quarton和Samsatli，2020年；Ueckerdt等人，2021年）。低经济激励和关于二氧化碳减排效率的担忧是CCU过程广泛部署的关键障碍。政府补贴和碳税政策对于支持这些技术的实施以减少二氧化碳排放至关重要（Gowda等人，2023年）。
日本以其有限的国内自然资源和对化石燃料出口国家的强烈依赖而闻名。2023年，日本的全国温室气体排放量为10.17亿吨二氧化碳当量。根据其更新的自主贡献目标，日本计划到2035年将这一数量减少48%，到2040年减少65%，并在2050年实现碳中和。为了实现这些雄心勃勃的目标，政府一直在推动各种CCUS技术的发展和部署，以提高能源安全、经济效率和环境可持续性（METI，2023a，METI，2023b）。特别是，利用二氧化碳生产电子燃料作为传统化石燃料的替代品的研究正在积极进行，目标是到2040年实现每天约10,000桶的商业化产量（METI，2023c）。大规模的CCS项目也在推进中，目标是在2030年每年捕获约1300万吨二氧化碳，在2050年每年捕获1.2-2.4亿吨二氧化碳（JOGMEC，2023年）。同时，日本正在实施一个国家碳定价框架，包括排放交易系统和化石燃料税，这两者将共同支持国家的绿色转型努力。目前，日本的碳价格约为每吨二氧化碳2美元，是经合组织国家中最低的之一。然而，最近的预测表明，为了在2050年实现碳中和，碳价格可能需要上升到约400美元/吨（Takagi，2025年）。此外，为了支持这一转型，还研究了开发结合二氧化碳捕获、储存和多种二氧化碳利用途径的碳中和工业综合体的可行性（横河电机株式会社，2023年；METI，2022年）。鉴于日本不断增长的能源需求以及开发集成CCUS系统以实现其雄心勃勃的二氧化碳减排目标的需要，本研究旨在开发一个集成CCUS系统，该系统将二氧化碳捕获和封存与两种利用途径相结合，生产甲烷和甲醇，以减少来自目标固定工业二氧化碳源的排放。值得注意的是，这些二氧化碳利用过程在原材料和能源需求以及过程复杂性方面存在显著差异。因此，开发一个在经济上生产不同类型燃料的同时大幅减少二氧化碳排放的最佳CCUS集成配置仍然是一个主要挑战。
大量研究探讨了集成二氧化碳储存和利用的CCUS系统设计，尽管许多研究主要集中在增强石油回收（EOR）作为主要利用途径上。早期的优化框架，例如Hasan等人（2014年）、Zhang等人（2020年）和Wang等人（2024年）使用混合整数或多标准模型来最小化系统成本或环境影响，同时选择最佳的二氧化碳来源、捕获技术和储存/EOR地点。最近的工作扩展了CCU选项，包括化学转化途径。Leonzio和Zondervan（2020年）优化了欧洲多个利用和储存途径之间的二氧化碳流动，而Chung等人（2022年）开发了一个使用线性区间模型的计算机辅助工具来识别具有成本效益的CCU途径。一些研究还评估了更广泛的CCUS供应链中的二氧化碳到甲烷或二氧化碳到甲醇的独立过程（Kegl等人，2021年；Nie等人，2023年）。只有少数工作研究了结合两种燃料生产途径的系统；例如，Eisavi等人（2024年）使用能量和经济效益标准比较了仅生产甲烷、仅生产甲醇以及同时生产甲烷和二氧化碳并储存的系统。
尽管取得了这些进展，大多数现有研究主要针对经济优化，并未纳入严格的生命周期评估（LCA）。因此，往往忽略了关键的上游和下游排放源，导致对二氧化碳减排效率的估计可能过于乐观。此外，许多模型在识别经济上可行的CCUS系统时将原材料和产品价格或碳税率等外部变量视为固定参数，尽管这些参数的波动对经济可行性和最佳配置有重要影响。忽略这种变异性限制了中长期评估的稳健性，特别是在碳中和情景下的规划。因此，支持开发既经济可行又能有效减少二氧化碳的CCUS系统需要一个框架，该框架能够整合全面的LCA，捕捉所有主要排放源并量化实际减排量，同时确定捕获二氧化碳在竞争性利用和储存途径之间的最佳分配，并评估系统对氢气成本、碳定价和更广泛市场条件的适应性。
为了填补这些空白并推进用于甲烷和甲醇生产的成本效益高且碳效率高的CCUS系统的设计，本研究引入了一个新的、全面的、系统的集成CCUS系统开发框架。与大多数简化过程配置、限制政策和市场变异性处理或省略从摇篮到坟墓的排放的现有研究不同，所提出的框架将严格的过程模拟与非线性优化模型紧密结合，纳入详细的从摇篮到坟墓的LCA，以全面量化所有二氧化碳排放和减排来源，并直接将市场价格变动和碳税激励等外部因素纳入系统范围内的优化。这一集成框架代表了在解决合成燃料生产CCUS系统设计复杂性方面的实质性进步。它能够：（i）在竞争性的合成燃料生产和储存途径之间最佳分配捕获的二氧化碳，以最大化减排和经济性能；（ii）量化原材料价格波动和不断变化的碳定价方案对成本节约的系统范围影响；（iii）确定集成CCUS系统变得可行的技术经济盈亏平衡条件，从而为未来的工业部署提供可操作的指导。

**系统框架**
如图1所示，开发的系统框架包括四个主要阶段：i）数据平台的构建，ii）优化模型的制定，iii）目标目标的优化，iv）规范化。每个阶段描述如下：

**集成CCUS系统：描述和优化边界**
图2展示了目标集成CCUS系统。在这个系统中，从含有11摩尔%二氧化碳的烟气流中捕获二氧化碳，该二氧化碳由一家日本生物质发电厂排放，使用传统的甲醇胺基吸收过程捕获，捕获率为99%，每小时产生82.2吨二氧化碳。捕获的二氧化碳纯度为96摩尔%，随后用于甲烷和甲醇的生产，或者通过多个压缩阶段液化并压缩至-30°C和15巴。

**结果和讨论**
优化结果如图3、图4、图5、图6所示。优化结果总结在表2中。如图所示，归一化后的给定二氧化碳减排目标（CATnorm）对应的点代表了分配给CCUS系统的二氧化碳的最佳比例，在该比例下，系统实现了最高的净现值（NPV）（图3）或盈亏平衡NPV（图4、图5、图6）。根据方程（33）、（34）计算，NPV和PCR为正值。

**结论**
在这项研究中，开发并应用了一个系统框架来设计一个集成二氧化碳捕获、地质封存以及两种甲烷和甲醇生产利用途径的CCUS系统。优化结果表明，使用蓝色氢气进行燃料生产的CCUS系统比单独的二氧化碳储存具有更低的二氧化碳减排效果。使用绿色氢气通过甲烷化可以实现最高的二氧化碳减排。然而，其高成本需要将甲烷化与储存相结合。

**作者贡献声明**
阮Thuy T.H.：撰写——原始草稿、可视化、验证、方法论、概念化。
谷口智史：验证、资源、调查、形式分析。
山木武弘：资源、调查。
原信夫：资源、调查。
片冈翔：撰写——审阅与编辑、监督、项目管理、概念化。

**利益冲突声明**
作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。