太阳能是一种极具前景、环境友好且丰富的可再生能源[1]，在缓解化石燃料短缺方面受到了广泛关注[2]。然而，其固有的间歇性和不稳定性导致能量供需在时间和空间上存在显著差异[3],[4]。热能储存（TES）的实施为缓解这一矛盾和提高可再生能源利用效率提供了可行途径[5]。目前，主要的TES形式包括显热储存、潜热储存和热化学储存[6]。相变材料（PCMs）的高能量储存密度使其成为潜热储存的理想选择，因此受到了广泛研究和认可，被认为是高效的热能储存技术[7],[8]。
相变材料通常分为有机型和无机型[9],[10]。无机相变材料常表现出过冷现象，容易出现相分离且循环稳定性较差[11]。相比之下，有机相变材料由于结构完整性、明确的化学性质、无过冷现象、低腐蚀性和可重复使用性，在太阳能TES应用中具有更大潜力[12],[13],[14]。特别是聚乙二醇（PEG）具有高潜热、反应性羟基、无毒性和优异的生物相容性，在TES领域具有显著的应用潜力[15]。然而，PEG在其相变温度以上会发生固液转变，导致熔融状态下出现泄漏问题[16],[17]。
近年来，为了解决传统固液相变材料的泄漏问题，研究人员通常采用物理封装方法，如微胶囊化[18],[19]或多孔吸附[20],[21]。例如，Sun等人[22]使用逆乳液镀锡法合成了核壳PEG@SiO2微胶囊，封装效率超过80%，相变焓约为130 J/g。然而，该过程复杂且难以大规模应用[23]。Zhang等人[24]报告称，使用多壁碳纳米管改性的小麦麸皮气凝胶（MWB）实现了87.9%的PEG封装效率，并具有一定的防泄漏性能。尽管物理封装方法能在一定程度上减少泄漏，但由于缺乏化学键合，泄漏风险仍然存在。因此，基于分子设计的固固相变材料（SSPCMs）的研究仍然十分重要[25],[26],[27]。
得益于化学接枝技术，SSPCMs在相变过程中仍保持固态特性，有效防止了泄漏，从而显著提高了热能储存材料的可靠性和使用寿命，展现出广泛的应用前景。Li等人[12]通过将异氰酸酯端基预聚物与三乙醇胺交联制备了热储存SSPCMs，获得了101.2 J/g的相变焓。Shi等人[28]通过将不同分子量的PEG与1,6-二异氰酸己烷（HDI）接枝共聚，并结合功能化碳纳米管（CNTs），实现了85.89%的光热转换效率。这些研究结果表明，将聚乙二醇接枝到异氰酸酯官能团并与其光热纳米材料结合是解决泄漏和太阳光吸收问题的有效方法。
然而，现有的SSPCMs普遍存在相变焓低和太阳能吸收能力不足的问题（见支持信息表S1）。因此，开发兼具高能量储存密度和优异光热转换性能的多功能复合SSPCMs对于推进太阳能驱动的热能储存技术至关重要[29]。
高熵纳米碳（HENC）是一种通过原位聚合改性及ZIF-8的热解处理合成的新型光热纳米材料，掺杂了五种非金属元素B、F、P、S、N。这些元素的共掺杂显著改变了碳基体的电子结构和带隙特性，协同降低了带隙宽度并拓宽了太阳光谱响应范围。该材料在近红外区域表现出出色的光吸收性能。其高比表面积和多层次孔结构促进了多次光子反射和散射，显著增强了整体光吸收效果。吸收的光子通过非辐射弛豫转化为热能，实现了高效的光热转换[31],[32]。
基于HENC的独特光学特性，本文报道了一种具有优异光热转换性能的SSPCM-H复合材料，有效克服了固液相变材料的固有缺陷，如相变泄漏、光热转换效率低和热稳定性差等问题。该材料通过化学接枝方法制备，其中PEG作为相变能量储存单元，贡献了149.5 J/g的潜热容量。同时，HENC与HDI和TME反应形成三维交联网络，赋予材料优异的形状稳定性。为了提高光热转换效率，引入了掺杂五种非金属元素（B、F、P、S和N）的HENC作为光热纳米材料。优化后的SSPCM6K-H0.2%复合材料实现了89.7%的高光热转换效率。由此可见，本研究开发的SSPCM-H复合材料在太阳能热能储存和热电转换应用中具有巨大潜力。
