2016年至2023年间日本千叶市地表空气中的钚同位素：异常的238Pu现象

《Journal of Environmental Radioactivity》：Plutonium isotopes in surface air at Chiba City, Japan from 2016 to 2023: occurrence of anomalous 238Pu

　　

铃木匠一郎|阿部刚|新田渡|磯谷圭辅|石原文也|广濑胜美

日本化学分析中心，千叶市稻荷区三之町，263-0002，日本

摘要

自2016年以来，我们使用阿尔法光谱法和ICP-MS技术测量了千叶市地表空气中的钚同位素，并通过大量采样和放射化学分析来确定空气气溶胶样本中钚的来源及其影响。每月的^239,240Pu活性浓度范围从未检测到（ND）到22 nBq/m³，显示出明显的季节性变化，春季达到峰值。千叶市地表空气中的大部分钚是由全球沉降物重新悬浮引起的，这主要是由于土壤颗粒在局部和区域尺度上的扩散，例如东亚大陆尘埃（黄尘）的长距离传输。每月的²³⁸Pu活性浓度从未检测到（ND；检测限<0.087 nBq/m³）到3.4 nBq/m³不等，2023年2月和3月观察到的异常值低于相应的^239,240Pu浓度的20%。2023年3月，²³⁸Pu活性浓度出现了显著峰值（25 nBq/m³）。此外，2023年2月和3月的²³⁸Pu/^239,240Pu活性比值分别增加到0.95 ± 0.095和1.1 ± 0.05，明显高于全球沉降物的比值（0.02）。这种²³⁸Pu/^239,240Pu活性比值的增加可能与核设施事故有关，例如切尔诺贝利事故，该事故导致²⁴⁰Pu/²³⁹Pu原子比值升高。相应月份的²⁴⁰Pu/²³⁹Pu原子比值分别为0.17 ± 0.021和0.17 ± 0.007，与全球沉降物的比值（0.18）相似。因此，很难解释本研究期间观察到的异常²³⁸Pu来源是来自包括福岛第一核电站在内的国内核设施或全球沉降物。

引言

1945年至1980年间，美国、前苏联、英国、法国和中国进行的大气核武器爆炸以及装有²³⁸Pu的卫星（SNAP-9A）的燃烧导致钚在全球范围内释放到环境中（联合国原子能机构，2000年）。核设施事故和美国军用飞机的事故在局部和区域范围内污染了环境，例如美国的洛基弗拉茨、西班牙的帕洛马雷斯和格陵兰的图勒（Harley，1980年）。严重的核电站事故也向环境中释放了大量钚（联合国原子能机构，2000年）。切尔诺贝利核电站事故导致的高浓度钚污染区域主要发生在事故地点周围30公里范围内（Kashparov等人，2003年；Muramatsu等人，2000年），而福岛第一核电站事故导致的钚污染主要局限于事故地点附近的小范围区域（Wu等人，2022年；Zheng等人，2012年；Kierepko等人，2019年）。监测空气中的钚对于迅速发现核设施事故和核活动非常重要，因为钚是最重要的核裂变材料。

研究空气中的钚同位素至关重要，因为钚具有高度放射性毒性，可以通过气溶胶吸入，或者通过高传输系数在植物和动物体内积累（国际原子能机构，2025年）。由于钚的来源明确（Harley，1980年），钚同位素可以作为有效的环境示踪剂。例如，钚被用于追踪大气气溶胶的传输（Hirose和Povinec，2015年；Alvarado等人，2014年；Kierepko等人，2016年），以及了解欧洲的再悬浮过程（Wershofen和Arnold，2005年；H?lgye，2008年）。1990年后，通过平流层沉降物进入地表空气的钚贡献可以忽略不计（Hirose和Povinec，2015年）。然而，地表空气和沉积物中的^239,240Pu含量并未减少（Hirose等人，2003年）。在东亚地区，如日本和韩国，地表空气和沉积物中的^239,240Pu活性浓度随季节变化，春季达到峰值，这与中国或蒙古戈壁沙漠的沙尘暴带来的黄尘有关（Choi等人，2006年；Hirose等人，2004年、2007年、2010年）。地表空气和沉积物中的^239,240Pu活性浓度变化还可能受到其他因素的影响，包括生物质燃烧、大规模火山爆发和海浪飞沫效应（Hirose和Povinec，2015年；Thakur等人，2017年）。

钚包含半衰期较长的放射性同位素，如²³⁸Pu（T_{1/2 = 87.7年）、²³⁹Pu（T1/2 = 24110年）、²⁴⁰Pu（T1/2 = 6563年），这些同位素比值因来源不同而有所差异，例如核武器爆炸的规模和核电站核燃料材料的燃烧程度。因此，钚的同位素比值是识别其来源的有用工具（Kierepko等人，2016年；Lujanien?等人，2009年；Nalichowska等人，2023年）。例如，全球沉降物中的²³⁸Pu/^239,240Pu活性比值为0.026（联合国原子能机构，1982年），而核电站事故中的比值较高，切尔诺贝利事故为0.38 ～ 0.56（联合国原子能机构，2000年），福岛第一核电站事故为1.4 ～ 2.97，比全球沉降物的比值高出两个数量级（Kierepko等人，2019年；Kirchner等人，2012年；Povinec等人，2021年；Schantres等人，2012年；Yamamoto等人，2014年）。质谱技术的发展，如ICP-MS，使得测量²⁴⁰Pu/²³⁹Pu和²⁴¹Pu/²³⁹Pu等钚同位素比值变得容易。特别是²⁴⁰Pu/²³⁹Pu原子比值被用作识别钚来源的指纹（Zheng等人，2012年，2013年）。在欧洲，某些地区（如波兰的克拉科夫和比亚韦斯托克（Kierepko等人，2016年）、捷克共和国的布拉格（H?lgye，2008年）和立陶宛的维尔纽斯（Lujaniené等人，2012年）的气溶胶样本中发现了较高的²³⁸Pu/^239,240Pu活性比值和²⁴⁰Pu/²³⁹Pu原子比值。这些较高的比值归因于来自切尔诺贝利隔离区的钚重新悬浮和长距离传输。另一方面，尽管黄尘和福岛第一核电站事故的再悬浮可能对日本的大气中的钚有影响，但自2007年以来关于日本大气中钚的信息很少。}

本文介绍了2016年3月至2023年12月千叶市地表空气中^239,240Pu和²³⁸Pu的活性浓度，以及2017年1月至2023年12月使用ICP-MS测得的²⁴⁰Pu/²³⁹Pu原子比值，并讨论了地表空气中钚的来源。

章节摘录

采样地点和方法

采样地点位于千叶市，距离福岛第一核电站西南方向220公里。在图1所示的千叶市（35.66°N，140.14°E）使用大容量空气采样器“Snow White”（芬兰，Senya）收集空气中的尘埃样本。玻璃纤维滤纸（Whatman GF/A 570 mm × 460 mm）以680 m³/h的流速连续吸气约3.5天（每周约110000 m³）。需要注意的是，自2016年3月以来一直在进行空气尘埃采样。

分析程序

我们测量了钚

结果

地表空气中²³⁸Pu和^239,240Pu的每月活性浓度以及²³⁸Pu/^239,240Pu活性比值总结在附录I中。图2显示了2016年3月至2023年12月期间千叶市地表空气中²³⁸Pu和^239,240Pu活性浓度及²³⁸Pu/^239,240Pu活性比值的变化情况。^239,240Pu活性浓度范围从未检测到（检测限<0.23）到22 nBq/m³。

地表空气中^239,240Pu的季节性变化

为了更清楚地了解地表空气中^239,240Pu活性浓度随季节的变化情况，我们使用2016年3月至2023年收集的数据绘制了箱线图。分析结果显示，^239,240Pu活性浓度在春季（3月至5月）达到峰值，在夏季（7月、8月）最低。先前的研究（Hirose和Povinec，2015年；Thakur等人，2017年）讨论了控制钚季节性变化的因素

结论

2016年3月至2023年12月，千叶市空气中^239,240Pu和²³⁸Pu的浓度范围分别为0.23至27 nBq/m³和0.087至25 nBq/m³。特别是2023年3月的²³⁸Pu活性浓度比其他时期高出一个数量级。2023年2月和3月，²³⁸Pu/^239,240Pu活性比值分别为0.95 ± 0.095和1.1 ± 0.05，明显高于其他时期的0.024 ± 0.006至0.21 ± 0.02

CRediT作者贡献声明

铃木匠一郎：撰写——原始草稿、可视化、方法论、调查、概念化。阿部刚：撰写——审阅与编辑、项目管理、资金获取。新田渡：撰写——审阅与编辑。磯谷圭辅：撰写——审阅与编辑。石原文也：调查。广濑胜美：撰写——审阅与编辑、调查、概念化。

写作过程中生成式AI和AI辅助技术的声明

在准备本工作时，作者部分使用了AI辅助技术进行英文校正。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。

致谢

作者感谢日本核规制机构，该机构委托进行了“环境放射性水平调查”项目。