将森林区域与河流鱼类体内137Cs（铯-137）的长期下降率联系起来：福岛地区一个受污染的源头流域

《Journal of Environmental Radioactivity》：Linking forest compartments to the long-term decline rates of 137Cs in stream fish: A contaminated headwater catchment in Fukushima

　　石井由美子、赵在益、和田敏弘、金梨纯、高崎和嘉、寺本渡、船木勇人、犬俣彩、岛村诗奈、酒井昌、栗上宏、林诚二

日本福岛研究、教育与创新研究所区域环境共创团队
地址：福岛县道学，深浦10-2，邮编963-7700

**摘要**
福岛第一核事故后的长期监测显示，淡水鱼体内的137Cs浓度并非总是呈指数级下降；在放射性物质沉降超过十年后，这些浓度仍维持在相对较高的水平。在森林覆盖的源头溪流中，以昆虫为食的鲑科鱼类与源自森林的猎物种群密切相关。由于137Cs在森林各部分之间的分布不同，其衰减速度也各不相同，因此控制鱼类长期污染的具体途径和机制仍不明确。本研究中，我们量化了2018年至2025年（事故发生后7至14年）福岛县太田河两个受污染河段中137Cs在森林与溪流之间的变化情况，研究对象包括马苏鲑（Oncorhynchus masou）和白斑红点鲑（Salvelinus leucomaenis）。结果表明：树叶、枯叶层、附生生物及溶解态137Cs的浓度普遍下降，有效半衰期为2至7年。相比之下，马苏鲑的137Cs浓度没有明显下降，而白斑红点鲑的浓度则缓慢下降，半衰期为7至13年。陆地昆虫的137Cs浓度变化不稳定，不同食物组之间的浓度差异显著，这反映了它们从受污染程度不同的森林部分吸收了放射性物质。相关性网络分析表明，马苏鲑与陆地昆虫的关联更为紧密，暗示陆地昆虫可能是鱼类持续暴露于森林来源137Cs的主要途径。这些结果表明，储存在近地面森林土壤中的137Cs依然是陆地鱼类食物链中的持久污染源。我们的发现凸显了137Cs在马苏鲑体内长期存在的现象，对渔业恢复带来了挑战，并揭示了维持这种污染的途径。明确这些途径将为更准确的长期预测提供基础。

**1. 引言**
2011年发生的福岛第一核电站事故向日本东北部的陆地和淡水生态系统释放了大量放射性铯（137Cs）（Onda等人，2020年；Sakai等人，2021年）。十多年后，福岛县森林覆盖的源头溪流中的淡水鱼体内仍含有较高的137Cs浓度，许多河流和水库仍处于禁渔状态，尤其是在放射性沉降量较大的地区（Sakai等人，2021年；Wada等人，2019年、2024年）。这种持续性的污染对生态系统管理以及重启受污染溪流的休闲和生计渔业构成了重大问题。核事故后的长期监测研究表明，鱼类体内的137Cs浓度并不总是遵循单一的简单指数曲线变化。1986年切尔诺贝利事故后，湖泊中鲑科鱼类的137Cs浓度变化可以用双组分指数模型描述：最初几年内浓度快速下降，这与137Cs从水柱中流失有关；随后由于受污染区域的持续输入，其下降速度变慢（Jonsson等人，1999年；Smith等人，2000a年；Sundbom等人，2003年）。这种缓慢下降阶段接近稳态，有效半衰期可达数十年，接近137Cs的物理半衰期。类似的现象也出现在受福岛第一核电站事故影响的淡水鱼类中（Suzuki等人，2018年；Wada等人，2016年）。在本研究中，我们将这种长期下降趋势称为“趋于稳定”，即浓度变化不再遵循简单指数衰减规律，而是进入了一个平台期。

在森林覆盖的源头溪流中，以昆虫为食的鲑科鱼类（如马苏鲑和白斑红点鲑）特别值得关注，因为它们是内陆渔业的重要捕捞对象，且体内通常含有较高水平的137Cs（Kakuma等人，2025年；Wada等人，2019年、2024年、2025年）。受污染栖息地中的淡水鱼类主要通过食物网而非直接从水中获得137Cs（Metian等人，2019年；Wada等人，2023年；Yamamoto等人，2014年）。它们的食物来源主要是水生和陆地昆虫，而这些昆虫的食物资源与森林生态系统中保留的137Cs密切相关。研究表明，在森林覆盖的源头生态系统中，由陆地枯叶层驱动的碎屑传输途径是137Cs向这些鱼类转移的主要途径（Kakuma等人，2025年；Murakami等人，2014年；Sakai等人，2021年）。季节性研究表明，马苏鲑体内的137Cs浓度会随猎物组成的季节性变化而变化，当鱼类食用来自河岸森林的高污染陆地猎物时，其浓度会升高（Wada等人，2025年）。这些发现表明，森林源头鲑科鱼类体内137Cs的长期存在及其可能的趋于稳定现象是由森林生态系统中长期存留的137Cs所驱动的。

基于这种与森林来源137Cs的强烈营养联系，需要认识到自事故以来，森林生态系统中137Cs的垂直分布和空间分布已发生显著变化（Hashimoto等人，2021年）。事故初期，沉积在森林中的大部分137Cs要么被树冠截留，要么积聚在森林地表。对福岛森林的研究表明，树叶/针叶和细枝中的137Cs浓度在最初几年内迅速下降，有效半衰期为一到两年；而枯叶层和表层土壤中的137Cs浓度则通过雨水冲刷、树干流渗透和枯叶落下逐渐增加，随后随着137Cs向土壤下方迁移而减少（Hashimoto等人，2021年；Imamura等人，2017年；Koarashi等人，2016年、2019年；Manaka等人，2022年；Onda等人，2020年）。随着137Cs向下迁移，0-5厘米的表层土壤层成为其重要的长期储存库。事故大约十年后，森林中137Cs的垂直分布趋于稳定，大部分137Cs滞留在表层土壤中（Hashimoto等人，2013年、2021年；Manaka等人，2022年；Onda等人，2020年）。这些动态表明，不同森林组成部分中的137Cs衰减速度差异显著：树冠层中衰减较快，森林地表有机层中较慢，表层土壤层中非常缓慢。因此，识别那些与鱼类体内137Cs浓度随时间变化的森林组成部分至关重要。

尽管已有研究探讨了森林组成部分和溪流食物网中的137Cs动态（Onda等人，2020年；Wada等人，2016年），但很少有研究在同一源头流域内同时监测多年的多个森林和溪流组成部分以及鱼类，并明确这些因素如何影响鱼类体内137Cs的长期趋势。本研究利用2018年至2025年从日本福岛县太田河受污染河段收集的生物和非生物组成部分的137Cs时间序列数据，填补了这一空白。我们在同一源头河流的两个初始放射性沉降量不同的地点，量化了鱼类和多个森林-溪流组成部分中的137Cs浓度。我们的目标有三个：首先，比较2018年至2025年间（即事故发生后约7至14年）森林-溪流生物和非生物组成部分中137Cs浓度的变化，以识别两个地点的共性和差异；其次，分析不同食物组及栖息地中的猎物昆虫所含137Cs对鱼类的影响；第三，通过相关性网络分析探讨鱼类体内137Cs的变化如何与森林组成部分和猎物昆虫的变化相关联，从而揭示维持鱼类污染的途径。通过明确将森林组成部分与鲑科鱼类体内137Cs的长期衰减趋势联系起来，我们旨在阐明控制这种污染持续性的关键过程。

**2. 材料与方法**
**2.1. 研究地点**
本研究在太田河上游的横川大坝水库上游进行（图1a）。数据分析基于2018年至2025年间的野外调查。以往的研究阐明了枯叶层淋溶和水文过程如何驱动源头溪流中的137Cs传输（Hayashi等人，2022年；Sakuma等人，2022年；Tsuji等人，2023年），以及影响鲑科鱼类污染的因素（Sakai等人，2026年；Wada等人，2025年）。设置了四个研究站点（站点1、2、3和4），其中站点1（ST1）位于河流最下游，站点4（ST4）位于最上游（表1，图1b）。本研究主要关注ST1和ST4，因为这两个站点提供了最连续且重复性最强的时间序列数据。根据航空监测数据，事故后的137Cs沉积量在ST4最高，在ST1最低（表1，图1b）。所有研究站点的河岸植被以阔叶落叶树为主，也包括常绿针叶树。2019年10月，台风海贝斯影响了该河段，导致日本东部地区发生极端洪水，横川大坝的出水量中溶解态137Cs浓度显著下降（Tsuji等人，2023年、2025年）。

**2.2. 样品收集与处理**
每年四季对溪流水、沉积物、附生生物、河岸树叶、陆地和水中枯叶、水生和陆地昆虫以及两种鲑科鱼类（马苏鲑和白斑红点鲑）进行137Cs监测。采样时间分为四个季节：春季（4-6月）、夏季（7-9月）、秋季（10-11月）和冬季（12-3月）。对于鱼类样本，每年在ST1和ST4进行多次采样，通常春季和冬季各两次，夏季和秋季各进行一次。鱼类通过电捕鱼或传统钓鱼方式捕获。对于137Cs的测量，我们使用了“去内脏”（BD）样本：去除头部和内脏后，将剩余的身体（主要是肌肉、皮肤和骨骼）匀浆并装入100毫升塑料容器（U8容器；直径50毫米，高度62毫米），然后冷冻保存直至进行γ射线光谱分析。先前的研究表明，这些鲑科鱼类BD样本中的137Cs浓度与肌肉组织中的浓度相近（Wada等人，2024年提供了详细方法和验证）。

每年在ST4采集约20升溪流水样本，采样频率为两到四次。对于颗粒态137Cs，2018年至2020年的样本使用0.45微米孔径的膜过滤器（C045A142C；Toyo Roshi Kaisha有限公司）进行处理；2021年及以后的样本使用1.0微米孔径的非织造布袋过滤器（RP13-011；Japan Vilene有限公司）。对于溶解态137Cs，通过浸渍了氰化铁钾的非织造布袋过滤器（CS-13ZN；Japan Vilene有限公司）进行浓缩（Yasutaka等人，2015年）。对于ST1，我们使用位于ST1下游约200米处的监测点每月测量一次溶解态137Cs浓度（Tsuji等人，2023年）。

在ST1和ST4，每年至少采集一次河床沉积物样本，研究后期每年多次采集。在每个站点，使用铲子从三个重复样本中收集表层沉积物。样品在60°C的电动烘干机中干燥后，通过2毫米筛网过滤。筛出的沉积物（<2毫米部分）装入U8容器中。附生生物、陆地树叶和枯叶以及水中枯叶每年在ST1和ST4采集四次（春季、夏季、秋季），2022年后每年采集三次（春季、夏季和冬季）。叶片样本与附生生物和枯叶同时采集；但由于叶片脱落，冬季未采集叶片样本。附着生物是通过刷除水下岩石表面上的生物膜来收集的。被刷下的物质用蒸馏水冲洗后，运送到实验室，并以11,000 g的离心力离心30分钟。上清液被丢弃，剩余的沉淀物被称重。对于陆地凋落物，从每条河岸的河岸带多个点收集阔叶树落叶，并将它们合并成一个综合样本，每个地点获得两个样本（右岸和左岸）。对于水生凋落物，则从河流中的多个位置收集沉没的阔叶落叶，并将它们合并成每个地点的两个重复样本。所有凋落物样本都被带回实验室，用清水轻轻冲洗以去除附着的沉积物和其他颗粒，然后称重以确定湿重。树叶样本来自河岸森林中的三种阔叶树种（ST1：欧洲花楸、挪威枫和蜡梅属；ST4：卷毛栎、涡轮橡树和欧洲花楸），每个地点每种树种各采集一个个体。新鲜叶子直接从树枝上剪下，运送到实验室，用清水轻轻冲洗以去除附着的颗粒，然后称重以获得鲜重。蘑菇是在现场参观时偶然发现可见的子实体后进行采样的，轻轻去除附着的颗粒并称重以获得鲜重。附着生物、树叶、凋落物和蘑菇样本在60°C下干燥2-3天，重新称重后放入研磨机中研磨。均匀化的样本被装入U8容器中，用于γ射线光谱分析。

水生昆虫是使用D型网在急流和缓流区季节性地与凋落物采样同时收集的。陆地昆虫主要在2018年至2023年的春季和夏季使用陷阱、紫外线灯盘陷阱和手工网在河岸森林中采集。收集到的昆虫被分类并鉴定到物种水平。当个体数量较少时，同一属内或更高分类单元的昆虫被合并，以获得足够的生物量进行137Cs测量。对于每个样本，记录其湿重，然后将其在60°C下干燥2-3天，重新称重并放入研磨机中研磨。均匀化的昆虫样本随后被装入U8容器中，如果样本质量较低，则装入平底试管（直径=15 mm，高度=57 mm）中，用于γ射线光谱分析。

2.3 放射性测量
使用高纯度锗（HPGe）探测器（Coaxial-type GC3018, GC4020；Mirion Technologies, Inc.）测量流水中鱼类、沉积物和滤芯中的137Cs活性。使用同轴HPGe探测器（GCW6023；Mirion Technologies Inc., Canberra Ltd.）和SEG-EMS（GEM 30–70；SEIKO EG&G Ltd.）测量存储在U8容器中的所有其他样本中的137Cs活性。对于装在平底试管中的小质量样本，使用井型HPGe探测器（Canberra GCW6023；Mirion Technologies, Canberra Ltd.）测量放射性。γ射线光谱使用Gamma Studio（SEIKO EG&G Ltd.）和Spectrum Explorer（Mirion Technologies, Canberra Ltd.）进行分析，这些软件还用于从总计数和背景计数中估计计数误差。调整计数时间，使大多数样本的相对计数误差<10%；对于少数数量非常少的样本，接受误差<30%的测量结果。使用标准化的U8参考源（MX033U8PP；Japan Radioisotope Association）对探测器进行能量和效率校准。所有活性都校正到采样日期。

2.4 统计分析
2.4.1 陆地与水生环境中凋落物和昆虫中137Cs的比较
为了研究陆地和水生栖息地中凋落物和昆虫中的137Cs浓度是否存在差异，我们分别为凋落物和昆虫建立了广义线性混合模型。每个模型中的响应变量是对数转换后的137Cs浓度。固定效应包括栖息地（陆地与水生）、年份及其交互作用（栖息地 × 年份）。由于不同地点的初始137Cs沉积量不同，因此将地点（ST1 vs. ST4）作为随机截距纳入模型。为了考虑陆地和水生栖息地内部变异性的可能性，我们使用glmmTMB包（McGillycuddy et al., 2025）对栖息地特异性的残差离散性进行了建模，允许残差方差在栖息地之间变化。对数尺度上的残差标准差被指数化以获得几何标准差（GSD），这描述了围绕几何平均值的典型乘法散布，从而提供了与浓度水平基本无关的变异性度量。所有统计分析和数据可视化都是使用R版本4.5.1（R Core Team, 2025）进行的。

2.4.2 估计生态系统中137Cs的衰减率
为了量化137Cs浓度的时间衰减，我们使用对数线性回归对每个生态系统的趋势进行了建模。对于每个样本，响应变量是对数转换后的137Cs浓度，时间表示为自事故以来的年数。为了获得更稳健的时间斜率估计，我们包括了生态系统特有的协变量来解释跨生态系统的系统变异。对于水、沉积物、附着生物、树叶和陆地凋落物，季节（春季、夏季、秋季和冬季）被作为解释变量纳入模型。对于树叶，我们使用lmerTest包（Kuznetsova et al., 2017）拟合了以树种为随机截距的线性混合效应模型。对于昆虫，我们包括了进食组、分类阶和季节作为预测变量；进食组的详细信息在以下部分描述。对于鱼类，模型包括了时间、季节和对数转换后的体型（总长度）作为解释变量。对于每个生态系统和研究地点，拟合了不同的协变量组合的替代模型结构，并根据赤池信息量准则（AIC）选择了最简约的模型。为了研究台风Hagibis带来的动态变化，我们拟合了两组模型：一组使用2018年至2025年的所有数据（“完整时期”模型），另一组仅使用2019年10月至2025年的数据（“Hagibis后”模型）。在整个半衰期分析中，流水和鱼类中的137Cs浓度基于湿重（Bq/L，Bq/kg湿重）表示，而其他组则基于干重（Bq/kg干重）表示。137Cs浓度的时间变化使用单组分指数衰减模型描述如下：
At = A0e?λt
其中At是时间t（自核事故以来的年数）的预期137Cs浓度，A0是t=0时的浓度，λ是衰减率常数。这种公式是上述对数线性回归模型的基础，在此模型中，时间和额外的协变量作为对数尺度上的线性预测变量。有效半衰期Teff的计算公式如下：
Teff = ln2λ
有效半衰期也称为有效生态半衰期，它结合了物理衰减和生态过程（Smith et al., 2000a），一些福岛事故后的研究分别计算并报告了这些组成部分（Wada et al., 2016; Suzuki et al., 2018）。然而，在本研究中，我们展示了有效半衰期（Teff），以展示基于每次采样测量的值137Cs浓度随时间实际如何下降。

2.4.3 不同进食组中昆虫137Cs浓度的差异
为了研究进食组（FGs）如何影响昆虫的污染情况，我们将陆地和水生昆虫样本（包括淡水蟹）合并成一个数据集。每个样本根据幼虫阶段FG分配到一个饮食类别，并根据幼虫栖息地分类为水生或陆地。响应变量是对数转换后的137Cs浓度（基于干重，Bq/kg干重）。我们使用glmmTMB包拟合了一个具有高斯误差分布的线性混合效应模型，其中饮食类别和幼虫栖息地（水生与陆地）作为固定效应，平均值为中心的年份作为协变量，地点（ST1 vs. ST4）作为随机截距。残差方差分别为每个饮食类别估计，然后使用emmeans包（Lenth and Piaskowski, 2017）在对数尺度上获得饮食特异性的边际均值，并将其反转换以得到具有95%置信区间的几何平均137Cs浓度。所有昆虫样本根据文献和现场观察结果被分配到饮食类别中，并进一步分类为陆地或水生幼虫栖息地。水生分类单元被分为：（i）“附着生物和FPOM进食者”（以藻类生物膜和细颗粒有机物为食的刮食者和收集者；例如，石蛾Stenopsyche marmorata和蜉蝣Ephemera japonica及Epeorus latifolium），（ii）“水生凋落物消费者”（主要以沉没的树叶为食的碎屑者；例如，Tipulidae和Lepidostomatidae），（iii）“水生捕食者”（以其他水生无脊椎动物为食的幼虫；例如，Odonata、Plecoptera和Megaloptera如Protohermes grandis），（iv）“水生杂食者”（淡水蟹Geothelphusa dehaani；由于在河流中采集，因此被视为水生，尽管它是两栖的，可能在陆地上觅食）。陆地昆虫被分为：（i）“叶食者”（以活叶为食的食草动物，主要是鳞翅目幼虫），（ii）“汁液食者”（刺吸式半翅目食草动物，如蝉和植食性臭虫），（iii）“蛀木昆虫”（在木质组织内进食的幼虫，主要是Cerambycidae），（iv）“碎屑食者”（以碎屑/土壤有机物为食；例如，金龟子和 stag beetles），（v）“陆地杂食者”（利用混合植物、碎屑和无脊椎动物资源；主要是地栖的Orthoptera和蚂蚁），（vi）“腐肉食者”（以动物尸体为食的食腐动物；主要是Silphidae），（vii）“陆地捕食者”（以陆地无脊椎动物为食的捕食者；例如，Carabidae、Staphylinidae和Vespidae）。

2.4.4 森林与河流生态系统之间相关性的分析
为了探讨森林和河流生态系统如何协同变化影响鱼类中的137Cs动态，我们首先计算了每个地点（ST1和ST4）每个生态系统在2020年至2022年的平均137Cs浓度。然后计算了所有生态系统之间的成对皮尔逊相关系数。接着，我们确定了在ST1和ST4两地相关系数符号相同且绝对值|r| ≥ 0.2的生态系统对，并计算了这两个系数的平均值作为共同的相关强度。这些共同相关性以网络形式可视化。这项分析仅用于描述生态系统之间137Cs浓度的时间关联模式，并不暗示任何因果关系。我们的分析使用了基于成对时间相关性的简单相关网络，因为时间序列太短且稀疏，不适合更复杂的多变量或因果推断方法。

3. 结果
3.1 森林和河流生态系统中的137Cs分布
图2总结了2020年至2022年Ota河两个上游地点（ST1和ST4）森林和河流生态系统中的137Cs浓度分布，基于湿重进行比较。浓度相差几个数量级，其中蘑菇中的浓度最高。陆地凋落物中的137Cs浓度显著高于水生凋落物（图S1，表S1，P < 0.001；相当于大约5.3倍的差异），并且凋落物浓度随时间下降（P < 0.001）。栖息地×年份的交互作用项为负，边际P值（P = 0.05），表明陆地凋落物的年下降速度稍快于水生凋落物。陆地昆虫中的137Cs浓度高于水生昆虫（图S1，表S1；P < 0.001），大约高1.8倍。这一结果与Wada et al.（2025）的研究一致，他们报告了2017年从马苏鲑鱼腹内容物中分离出的陆地昆虫中137Cs浓度显著更高。在本研究中，我们使用更多的昆虫样本和更广泛的分类单元确认了这一模式。然而，陆地昆虫的变异性尤其大（GSD ≈ 3.48 vs. 水生昆虫的2.88），因此浓度分布仍有很大重叠。没有检测到昆虫浓度的整体下降趋势（P = 0.73）。鱼类的浓度与其昆虫猎物的浓度处于同一数量级，但略高于陆地和水生昆虫的中位数。

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图2. 2020年至2022年森林生态系统组分的137Cs浓度。每个小提琴图显示了测量分布，点表示单个观测值，黑点标记中位数。陆地生态系统组分用红色表示，水生组分用浅蓝色表示，鱼类用深蓝色表示。鱼类包括马苏鲑鱼和白点狗鱼。（关于此图例中颜色参考的解释，请参阅文章的网页版本。）

3.2 森林和河流生态系统中的137Cs浓度时间趋势
图3显示了流水中、河床沉积物、附着生物、河岸树叶以及陆地和水生凋落物中的137Cs浓度时间序列，表2总结了相应的模型估计。在整个时期（2018–2025年），两个地点（ST1和ST4）的流水中137Cs浓度显著下降；然而，在Hagibis过后的时期（2020–2025年），ST1的下降趋势不再显著。流水的137Cs浓度表现出明显的季节性变化（夏季较高，冬季较低），这与之前对该流域的研究结果一致（Hayashi等人，2022年；Tsuji等人，2023年）。在两个站点，都选择了包含季节性因素的模型，除了ST4站点的全期模型，因为该站点的采样频率较低。在整个研究期间，只有ST1站点的沉积物中137Cs浓度显著下降，而在“Hagibis”台风过后的时期，这种下降趋势并未持续。沉积物模型中未选择季节性因素。在ST4站点，137Cs浓度没有显著下降；相反，在“Hagibis”台风过后，浓度略有上升。相比之下，附着生物、河岸植被以及陆地和水生凋落物在全期模型中都显示出下降趋势，有效半衰期约为2-7年。然而，当分析仅限于“Hagibis”台风过后时期时，这些负趋势减弱，且通常不具有统计学意义。

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图3. Ota河森林环境成分中137Cs的时间序列。点表示137Cs浓度。水的浓度以湿基表示，其他所有成分的浓度以干基表示。灰色垂直线标记了2019年10月的“Hagibis”台风。黑色线条代表整个研究期间（2018-2025年）的回归线；蓝色线条仅代表“Hagibis”台风过后的回归线。实线表示显著斜率（p ≤ 0.05）；当斜率不显著时，回归线用虚线表示。（关于图例中颜色参考的解释，请参阅本文的网页版本。）

表2. 描述ST1和ST4站点各组分（流水、河床沉积物、附着生物、河岸植被、陆地凋落物、水生凋落物、陆地昆虫、水生昆虫和马苏鲑鱼）137Cs活性浓度随时间变化的回归模型参数估计。“全期”模型使用2018年至2025年的数据，而“Hagibis”台风后的模型仅限于2019年10月后的数据。A0是FDNPP事故发生时的浓度。斜率是时间的回归系数，对应于方程式1中的?λ，并附有95%置信区间。有效半衰期中的虚线表示趋势不显著或没有下降的情况。“模型类型”表示所选模型的协变量结构：“简单”模型仅包含时间作为预测变量，而“季节”、“大小”、“大小、季节”、“饮食”和“顺序”模型还包括统计分析部分中描述的相应协变量。N是样本量，R2是决定系数。

| 组分 | 站点 | 时期 | 模型类型 | A0 | 斜率（?λ，y?1） | NR2 |
|--------------|--------------|-----------|-----------------|-----------------|------------------|
| 流水 | St1 | 全期 | Season | 2.9 × 102 | ?0.116 (?0.147, ?0.086) | < 0.001 | 6.0 (4.7, 8.1) |
| | Post-Hagibis | Season | 8.7 × 101 | ?0.010 (?0.049, 0.030) | 0.63–5 | 0.72 |
| | St4 | 全期 | Simple | 8.0 × 102 | ?0.174 (?0.227, ?0.121) | < 0.001 | 4.0 (3.1, 5.7) |
| | Post-Hagibis | Season | 3.5 × 102 | ?0.102 (?0.182, ?0.022) | 0.02 | 6.8 (3.8, 31.9) |
| 河床沉积物 | St1 | 全期 | Simple | 4.3 × 103 | ?0.090 (?0.145, ?0.035) | 0.002 | 7.7 (4.8, 20.1) |
| | Post-Hagibis | Simple | 1.6 × 103 | ?0.010 (?0.11, 0.085) | 0.83–2 | 0.00 |
| | St4 | 全期 | Simple | 6.4 × 103 | ?0.022 (?0.066, 0.022) | 0.31–3 | 0.03 |
| | Post-Hagibis | Simple | 2.9 × 103 | 0.043 (?0.030, 0.116) | 0.24–2 | 0.06 |
| 附着生物 | St1 | 全期 | Season | 6.0 × 10? | ?0.267 (?0.361, ?0.173) | < 0.001 | 2.6 (1.9, 4.0) |
| | Post-Hagibis | Season | 2.7 × 10? | ?0.200 (?0.346, ?0.054) | 0.01 | 3.5 (2.0, 12.8) |
| | St4 | Full | Simple | 6.5 × 10? | ?0.101 (?0.174, ?0.027) | 0.01 | 6.9 (4.0, 25.6) |
| | Post-Hagibis | Simple | 4.5 × 10? | ?0.070 (?0.189, 0.050) | 0.24–3 | 0.05 |
| 河岸植被 | St1 | Full | Simple | 1.3 × 10? | ?0.141 (?0.241, ?0.041) | 0.01 | 4.9 (2.9, 16.7) |
| | Post-Hagibis | Simple | 1.7 × 10? | ?0.179 (?0.299, ?0.060) | 0.00 | 3.9 (2.3, 11.6) |
| | St4 | Full | Simple | 1.0 × 10? | ?0.479 (?0.634, ?0.323) | < 0.001 | 1.4 (1.1, 2.1) |
| | Post-Hagibis | Season | 9.2 × 10? | ?0.288 (?0.462, ?0.113) | 0.00 | 2.4 (1.5, 6.1) |
| 陆地凋落物 | St1 | Full | Season | 1.3 × 10? | ?0.186 (?0.249, ?0.124) | < 0.001 | 3.7 (2.8, 5.6) |
| | Post-Hagibis | Season | 4.7 × 103 | ?0.105 (?0.187, ?0.023) | 0.01 | 6.6 (3.7, 29.8) |
| | St4 | Full | Season | 1.0 × 10? | ?0.221 (?0.333, ?0.108) | < 0.001 | 3.1 (2.1, 6.4) |
| | Post-Hagibis | Season | 3.5 × 10? | ?0.131 (?0.307, 0.044) | 0.14–3 | 3 |
| 水生凋落物 | St1 | Full | Simple | 9.4 × 103 | ?0.247 (?0.332, ?0.163) | < 0.001 | 2.8 (2.1, 4.3) |
| | Post-Hagibis | Simple | 1.2 × 10? | ?0.264 (?0.383, ?0.146) | < 0.001 | 2.6 (1.8, 4.8) |
| | St4 | Full | Season | 1.4 × 10? | ?0.184 (?0.257, ?0.111) | < 0.001 | 3.8 (2.7, 6.2) |
| | Post-Hagibis | Simple | 1.2 × 10? | ?0.167 (?0.287, ?0.047) | 0.01 | 4.1 (2.4, 14.6) |
| 陆地昆虫 | St1 | Full | Diet | 2.1 × 103 | ?0.121 (?0.333, 0.090) | 0.27–9 | 10.35 |
| | Post-Hagibis | Diet | 4.5 × 103 | ?0.193 (?0.449, 0.063) | 0.14–8 | 3 |
| | St4 | Full | Diet | 3.7 × 103 | ?0.019 (?0.428, 0.389) | 0.92–3 | 10.32 |
| | Post-Hagibis | Diet | 2.7 × 103 | ?0.008 (?1.057, 1.042) | 0.99–2 | 20.42 |
| 水生昆虫 | St1 | Full | Diet | 4.2 × 103 | ?0.184 (?0.244, ?0.124) | < 0.001 | 3.8 (2.8, 5.6) |
| | St4 | Full | Order | 1.5 × 103 | ?0.109 (?0.198, ?0.020) | 0.02 | 6.4 (3.5, 34.4) |
| | St4 | Full | Order | 1.1 × 103 | 0.015 (?0.076, 0.107) | 0.74–8 | 8 |
| | Post-Hagibis | Order | 1.3 × 103 | 0.015 (?0.076, 0.107) | 0.74–8 | 8 |
| 马苏鲑鱼 | St1 | Full | Size, Season | 5.8 × 102 | 0.006 (?0.011, 0.022) | 0.5–5 |
| | Post-Hagibis | Size, Season | 1.0 × 103 | ?0.040 (?0.080, ?0.001) | 0.05 | 17.2 (8.7, 96 |
| | St4 | Full | Size, Season | 2.7 × 103 | ?0.026 (?0.055, 0.004) | 0.09–8 | 9 |
| | Post-Hagibis | Size, Season | 4.9 × 103 | ?0.066 (?0.141, ?0.009) | 0.09–6 | 4 |
| 白斑狗鱼 | St1 | Full | Size, Season | 1.5 × 103 | ?0.091 (?0.125, ?0.057) | < 0.001 | 7.6 (5.6, 12.2) |
| | Post-Hagibis | Size, Season | 1.4 × 103 | ?0.085 (?0.142, ?0.028) | < 0.001 | 8.2 (4.9, 24.3) |
| | St4 | Full | Size, Season | 3.4 × 103 | ?0.052 (?0.069, ?0.035) | 0.09–6 | 4 |
| | Post-Hagibis | Size, Season | 4.9 × 103 | ?0.081 (?0.112, ?0.049) | < 0.001 | 8.6 (6.2, 14.0) |

与这些一致的模式（图3）相比，昆虫和鱼类的趋势较弱且不那么明显（图4）。图5总结了整个研究期间及“Hagibis”台风过后，各组分和站点之间的估计斜率。对于陆地昆虫，所有最佳模型都包含了饮食类别作为解释变量；而对于水生昆虫，最佳模型则包含了饮食类别或分类群（表2）。由于陆地昆虫的时间序列相对较短且不连续，因此在两个站点都没有明显的单调变化。在ST1站点，水生昆虫的137Cs浓度在“Hagibis”台风前后均显著下降，但在ST4站点没有观察到下降趋势，反而从2019年后略有上升。对于两种鱼类，最佳模型均包含了体型和季节作为解释变量（表2），这使我们能够在考虑先前报道的马苏鲑鱼体型效应和季节性变化后估计斜率（Wada等人，2024年，2025年）。研究期间，鱼类体内的137Cs浓度始终保持在数百至几千Bq/kg湿重的范围内。2018年至2024年，ST1站点的年平均137Cs浓度约为600至1500 Bq/kg湿重；而在ST4站点，这一数值通常较高，约为1700–3000 Bq/kg湿重。2024年，ST1站点的马苏鲑鱼体内137Cs浓度最高达到7700 Bq/kg湿重，而2018年ST4站点的白斑狗鱼体内137Cs浓度最高达到1.2×10? Bq/kg湿重。模型估计表明，马苏鲑鱼体内的137Cs浓度在整个研究期间没有明显的变化趋势，而在“Hagibis”台风过后略有下降。相比之下，白斑狗鱼在两个站点的浓度逐渐下降，有效半衰期为7-13年。

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图4. Ota河中昆虫和鱼类体内137Cs的时间序列。昆虫的浓度以干基表示，鱼类的浓度以湿基表示。灰色垂直线标记了2019年10月的“Hagibis”台风。黑色线条代表整个研究期间（2018–2025年）的回归线；蓝色线条仅代表“Hagibis”台风过后的回归线。实线表示显著斜率（p ≤ 0.05）；当斜率不显著时，回归线用虚线表示。对于鱼类，符号大小根据体型进行了缩放。（关于图例中颜色参考的解释，请参阅本文的网页版本。）

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图5. 不同生态系统组分中137Cs浓度的估计斜率时间序列。每个面板显示一个站点（ST1, ST4）。点是估计的斜率，垂直线表示95%置信区间。颜色表示显著性：灰色（p ≤ 0.05时不显著）；在ST4站点，沉积物中的137Cs浓度在台风过后立即下降。随后略有上升，而附着在植物表面的生物（periphyton）的137Cs浓度则不再呈现下降趋势，这可能是Hagibis台风过后该地区水生昆虫体内137Cs浓度上升的原因之一。研究表明，台风Hagibis对137Cs动态的影响在这些源头水域比下游水域更为温和（Tsuji等人，2023年、2025年）。台风可能造成了短期扰动，例如河床沉积物中137Cs的暂时性减少；然而，由于森林持续释放137Cs，这些效应可能并未持续。鱼类体内的137Cs浓度几乎没有显示出与台风相关的变化，表明台风对鱼类的短期影响有限。研究结果显示，马苏 salmon（masu salmon）体内的137Cs浓度趋于长期稳定，而白斑狗鱼（white-spotted charr）体内的137Cs浓度则逐渐下降。对于马苏 salmon来说，浓度变化的斜率估计取决于回归时间窗口，这表明其浓度变化更接近平台期，存在短期波动而非单调下降。未来研究可以应用动态状态空间模型来更准确地描述这些动态变化。

本研究的一个关键发现是，马苏 salmon体内的137Cs浓度在整个研究期间变化很小，而溪流水体、树叶、枯叶层和附着生物中的137Cs浓度则持续下降。马苏 salmon以水生和陆生昆虫为食，因此会吸收来自多个来源的137Cs（Wada等人，2025年）。马苏 salmon体内137Cs浓度没有明显变化，表明与土壤中缓慢下降的137Cs相关的输入途径很重要。特别是陆生昆虫，它们能够反映森林地表和表层土壤中的137Cs含量，可能成为土壤污染向更高营养级传递的途径。尽管本研究未包含土壤样本，但我们的发现强调了在预测马苏 salmon体内长期137Cs浓度时需要考虑土壤相关途径。

4.2. 根据食物群来预测昆虫体内137Cs浓度
虽然陆生昆虫通常比水生昆虫受到更严重的污染，但在同一栖息地内不同食物群的137Cs浓度差异较大（图6，表S2）。我们的结果与先前的研究一致，即昆虫体内的137Cs浓度主要反映了其食物来源的污染程度（Ishii等人，2017年）。在陆生昆虫中，杂食性昆虫的137Cs浓度预测值最高（图6）。不过，样本值变化很大，从每公斤干重几Bq到约500 Bq不等（以螽斯为例）。这些模式表明，如果杂食性昆虫偶然摄入高污染物质，它们的污染程度会很高。例如，森林地表上的蘑菇菌类是污染最严重的生物之一（图2），其年平均137Cs浓度通常在10^4至10^5 Bq/kg干重之间。这些高污染的食物很可能导致以枯叶层、蘑菇和其他动植物为食的杂食性昆虫体内137Cs浓度升高。螽斯是鲑鱼的重要食物来源，尤其是在秋季（Sato等人，2011年），因此它们可能是137Cs传递给鱼类的途径之一。偶尔也在被归类为水生杂食性的淡水蟹体内观察到高137Cs浓度（图6）。淡水蟹具有两栖特性，既能在溪流中也能在森林地表觅食（Okano等人，2000年），因此它们较高的137Cs浓度可能与陆生途径有关。

以森林地表有机物为食的碎屑食性昆虫也显示出较高的137Cs浓度（图6），尽管通常低于杂食性昆虫。对腐食性金龟的饲养实验表明，只有约0.4%的摄入137Cs被转移到幼虫组织中（Jo等人，2024年），这说明大部分137Cs在枯叶层和碎屑有机物中不易被生物利用；然而，这些碎屑食性昆虫仍有助于将少量可利用的137Cs转移到鱼类中。相比之下，陆生捕食性昆虫（如地面栖息的甲虫）通常具有中等程度的137Cs浓度，以叶子或韧皮部汁液为食的植食性或吸汁昆虫的137Cs浓度较低，而蛀木昆虫的137Cs浓度最低（图6）。这一模式与测量结果一致，即树叶和树皮中的137Cs浓度较高，而边材和心材中的浓度较低（Hashimoto等人，2021年；Kuroda等人，2013年；Ohashi等人，2022年）。在水生昆虫群落中，以附着生物或细小颗粒有机物为食的昆虫群落的137Cs浓度较高，而捕食性水生昆虫的污染程度较低（Ishii等人，2020年；Sakai等人，2016年）。

总体而言，我们的结果表明昆虫体内的137Cs浓度紧密反映了森林和溪流基质中放射铯的异质分布。不同食物群的137Cs下降速率也可能不同，从而影响鱼类体内的长期污染趋势；然而，由于数据有限，我们无法量化这些差异。将昆虫按食物群分组而不是按分类或栖息地（陆地与水生）进行分类，为解释昆虫体内137Cs污染的变异性及其向更高营养级的传递提供了有用的框架。

4.3. 森林和溪流各部分之间的相关性网络分析
我们的相关性网络分析显示，树叶、枯叶层、水体、沉积物、附着生物和水生昆虫形成了一个紧密相连的群体。相比之下，陆生昆虫和两种鲑鱼物种与这个群体的关联较弱。在观察到的相关性中，以下几组部分的正相关性最强且最为一致：陆生枯叶层与沉积物（ST1时r=0.82，ST4时r=0.63）以及陆生枯叶层与溪流水体（ST1时r=0.71，ST4时r=0.68）之间有很强的正相关性。由于河床沉积物中的大部分物质可能来自河岸森林输送的枯叶层，因此陆生枯叶层与沉积物之间的强正相关性与此一致。同样，溪流水体中的溶解137Cs与陆生枯叶层之间的强相关性也与通过淋溶作用传递的枯叶层-水体联系一致。此外，附着生物与沉积物之间的相关性也很强（ST1时r=0.65，ST4时r=0.72）。附着生物体内的137Cs浓度可能受到来自溪流水体中溶解137Cs的吸收以及附着在生物膜上的细小沉积颗粒的影响。因此，与沉积物之间的强相关性表明颗粒相关的137Cs对附着生物体内的137Cs浓度有显著贡献（Sansone等人，2002年）。最后，白斑狗鱼和马苏 salmon体内的137Cs浓度也密切相关（ST1时r=0.61，ST4时r=0.79），这符合生活在同一河段的两种生态相似的鲑鱼物种预期。这些强相关的组别证实了我们的相关性网络能够捕捉到森林和溪流生态系统中的传递途径。

两种鲑鱼物种之间有很强的正相关性；然而，它们与其他部分的关系有所不同。陆生昆虫在这两种鲑鱼之间的相关性差异反映了它们不同的摄食生态。马苏 salmon在温暖季节更依赖漂浮的陆生昆虫（Miyasaka等人，2003年；Wada等人，2024年、2025年），这可能解释了为什么马苏 salmon体内的137Cs浓度与陆生昆虫更为接近。通过对奥塔河（Ota River）中马苏 salmon胃内容物的分析，夏季陆生昆虫约占其饮食的70%，秋季占56%（基于相对重要性指数%IRI，该指数考虑了每种猎物的数量、重量和出现频率）（Wada等人，2025年）。结合陆生昆虫通常比水生昆虫具有更高的137Cs污染程度（表S1），这些发现与先前的报告一致，即马苏 salmon在森林源头溪流中的137Cs浓度高于白斑狗鱼（Sakai等人，2026年；Wada等人，2019年、2024年）。由于白斑狗鱼可能与陆生昆虫的关联较弱，鱼类与陆生昆虫之间的相关性可能看起来较弱甚至为负相关。因此，未来的研究应扩大陆生昆虫的采样范围，量化特定物种的饮食组成、数量及其季节性变化，以更好地阐明137Cs的传递途径。这项相关性分析突出了各部分之间时间协变的主要途径。未来研究可以使用结构化时间序列模型，包括滞后项，来量化各部分之间的延迟。

4.4. 对预测鱼类污染的影响及未来研究方向
尽管我们的研究仅限于两个采样点，且对陆生昆虫的采样较为稀少，也没有直接测量森林土壤的数据，但这些同时收集的多部分137Cs时间序列（在源头森林和溪流生态系统中仍较为罕见）为137Cs的传递提供了有用的初步了解。虽然我们没有监测森林土壤，但多项研究表明，在福岛森林的0-5厘米土壤层中，含有有机和矿物质混合物的137?浓度有所增加并随后趋于稳定（Hashimoto等人，2021年；Imamura等人，2017年；Manaka等人，2022年），表明这一层现在已成为长期137?的主要储存库。此外，由于森林区域的去污通常仅限于狭窄的缓冲带，大多数森林土壤仍未得到处理，继续作为13?的长期来源（Evrard等人，2023年）。在这一土壤层中，大部分13?被认为牢固地固定在地 Clay矿物上的特定吸附位点上，因此其生物利用度较低（Hashimoto等人，2021年）。然而，福岛森林的先前研究表明，0-5厘米土壤层中的颗粒有机物可容纳超过40%的13?总量，表明13?与土壤有机物有密切关联（Toriyama等人，2018年）。顺序提取实验显示，在 fallout发生后的2-4年内，有机层和0-5厘米矿物土壤中的可交换13?份额大约稳定在总量的2-4%，之后几乎保持不变（Manaka等人，2019年）；这表明一个虽小但持续的可交换池继续向土壤水和生物提供13?。这一解释与森林-溪流-鱼类联系的 compartment 模型分析一致，这些模型表明仅依赖叶子和枯叶层的减少无法解释观察到的长期趋势，需要缓慢下降的土壤库来解释溶解态和鱼类体内的13?动态（Kurikami等人，2019年）。我们的结果支持这一观点，特别是对于马苏 salmon来说，它可能通过陆生昆虫从土壤中获取13?，而这一途径对白斑狗鱼的影响可能较小。

总体而言，预测鱼类体内13?浓度需要考虑相关的污染途径。常用的预测鱼类13?浓度的方法假设一个平衡状态，并依赖于连接鱼类与水体之间的浓度比（CRs）（Ishii等人，2020年；Rowan和Rasmussen，1994年；Smith等人，2000b年；Wada等人，2024年）。Wada等人（2024年）发现，不同初始 fallout 水平的河流中，马苏 salmon体内13?与多个环境因素（包括溪流水体中的溶解13?、初级生产者和沉积物）之间存在强烈的空间相关性。因此，基于 CR 的方法对于大规模空间预测鱼类污染是有用的。然而，我们的结果表明，鱼类与环境部分之间的瞬时相关性并不一定能识别出决定鱼类体内13?浓度长期趋势的部分；这意味着长期预测需要识别出决定每种鱼类输入的主要部分和途径，这需要超越鱼类和水体的目标监测。此外，进一步研究澄清鲑鱼的具体饮食组成和代谢将有助于更好地理解森林污染如何传递给鱼类。

5. 结论
在一个受污染的源头流域的多部分时间序列研究中，多个环境部分（包括溪流水体、附着生物、河岸树叶以及陆生和水生枯叶层）的13?浓度均有明显下降。相比之下，鲑鱼体内的13?浓度下降缓慢或几乎没有变化。不同猎物摄食群落的昆虫体内13?浓度存在明显差异，表明不同的13?来源对鱼类有不同的贡献。使用137Cs作为生态系统示踪剂，我们的研究结果强调了源头食物网中森林与溪流之间的紧密耦合关系，并表明源自森林的猎物路径，尤其是与森林地面相关的残骸传递渠道，可能在污染浓度趋于稳定阶段持续导致鱼类受到污染。因此，进行长期预测时需要明确考虑森林与溪流之间的联系以及污染浓度的稳定池效应。由于不同物种的关键输入因素存在差异，应用特定于物种的路径权重可以提高对鱼类中137Cs含量的长期预测准确性。

**作者贡献声明**
Yumiko Ishii：撰写 – 审稿与编辑、撰写 – 原稿、可视化、方法论、调查、数据分析、概念构建。
Jaeick Jo：调查。
Toshihiro Wada：撰写 – 审稿与编辑、调查、概念构建。
Tsutomu Kanasashi：撰写 – 审稿与编辑、调查。
Kazuyoshi Takasaki：调查。
Wataru Teramoto：调查。
Yuto Funaki：调查。
Ayame Inomata：调查。
Shinya Shimamura：调查。
Masaru Sakai：撰写 – 审稿与编辑、调查。
Hiroshi Kurikami：撰写 – 审稿与编辑、调查、概念构建。
Seiji Hayashi：监督、项目管理、资金筹措。

**关于 manuscript 准备过程中使用生成式 AI 和 AI 辅助技术的声明**
在准备本手稿的过程中，我们使用了 ChatGPT 来辅助翻译并提升文本的清晰度。使用该工具后，作者们对内容进行了必要的审阅和编辑，并对最终发表文章的内容承担全部责任。

**资金支持声明**
本研究得到了国立环境研究所（NIES）和福岛研究、教育与创新机构（F-REI）的内部资金支持，包括由福岛大学领导的 F-REI 委托的联盟项目（JPFR25050501），以及日本学术振兴会（JSPS）的科学研究基金（A 类）（24H00517）。