西藏东南部巴松措湖中多环芳烃沉积的2000年记录：来源分配及其对人类活动的影响

《Journal of Environmental Management》：A 2000-year record of polycyclic aromatic hydrocarbon deposition in Lake Basongcuo, southeast Tibet: Source apportionment and implications for human impacts

　　

郭汝|吴静璐|周建超|金妙

中国科学院南京地理与湖泊研究所湖泊与流域水安全国家重点实验室，中国南京，211135

摘要

青藏高原（TP），有时被称为“第三极”，是一个高度敏感的生态系统。了解历史上的有机污染物输入及其对气候条件和人类活动的响应对于评估该地区的未来环境可持续性至关重要。在这里，我们提供了来自TP东南部巴松措湖（Lake Basongcuo）沉积物中的多环芳烃（PAHs）2000年的记录，并讨论了它们的变化、来源及其影响因素。分析显示，PAH浓度呈现出四个变化明显的区域：从第一区（1900–1250千年前）到第四区（50千年前至今）。通过诊断比率和正矩阵分解（PMF）建模进行来源分配后发现，PAH来源从第一区的岩源、生物质和高温燃烧来源的相似比例，转变为第二区（1250–650千年前）以生物质为主（31.4%），随后在第三区（650–50千年前）高温燃烧成为主要来源（35.5%），并在第四区持续作为主要来源（31.5%）。我们的发现还突出了气候条件和人类活动作为PAH驱动因素的演变作用。第一区的PAH输入主要受气候驱动，这一点在印度夏季季风减弱的干旱时期发生的野火中得到了证实。第二区出现了明显的人类活动迹象，这与引入的冶炼技术相关的煤炭燃烧有关；第三区随着持续的金银冶炼和宗教活动的增加，煤炭燃烧的影响进一步加剧。最终，在第四区，人类活动成为主要驱动因素，这与交通运输和旅游业有关。沉积物中识别出的三个与人类活动相关的PAH区间与历史上记录的三个区域发展时期相吻合：吐蕃分裂、元明中央集权时期以及现代化进程。这表明，沉积物中的PAHs是反映TP东南部数千年尺度人类活动的可靠指标。

引言

青藏高原（TP）被誉为“亚洲的水塔”和“地球的第三极”，位于印度夏季季风、东亚夏季季风和西风环流的交汇处（Yao等，2012；Immerzeel等，2010；Long等，2025）。其独特的地理位置和人类居住历史使其对气候变化和人类干扰极为敏感（Pu等，2020；Chen等，2021）。近几十年来，由于旅游业扩张、工业发展和基础设施建设的推进，高原上的有机污染物排放量不断增加（Du和Jing，2018；Bai等，2022）。同时，由于邻近快速工业化的东南亚和南亚地区，这些地区排放的有机污染物通过长距离大气传输（LRAT）到达高原（Wang等，2014；Jin等，2020），进一步加剧了区域生态不稳定。然而，由于缺乏该地区连续的历史污染物输入记录，我们对于污染物输入动态及其对气候和人类驱动因素的响应了解有限。

多环芳烃（PAHs）特别值得关注，因为它们具有持久性、毒性，并能在自然界中生物累积（Eremina等，2016；Jesus等，2022）。PAHs是在自然过程（如野火、成岩作用和原油泄漏）中产生的，也是人类活动的结果（Yunker等，2002），包括煤炭、石油和木材的燃烧。由于半挥发性和抗降解性，PAHs可以通过大气循环和水文途径进行长距离传输，最终在湖泊沉积物中积累，形成连续的古环境档案（Eun等，2022）。因此，在沉积物扰动极小的稳定环境中，沉积物岩心中PAHs的浓度和组成变化可用于确定历史上的污染物输入情况，并推断流域范围的环境变化，包括气候条件、植被覆盖和人类活动强度的变化（Callegaro等，2018；Li等，2020；Guo等，2025）。通常，通过分析特征化合物浓度（低分子量（LMW，2–3个环）和高分子量（HMW，4–6个环）PAHs的相对丰度，以及应用诊断比率（如荧光蒽与荧光蒽和芘总量的比率（Flt/(Flt + Pyr)）、蒽与蒽和菲总量的比率（Ant/(Ant + Phe)）和主要燃烧特异性化合物总量与PAHs总量的比率（ΣCOMB/ΣPAHs）（Yunker等，2002；Guo等，2024）来识别湖泊沉积物中的PAH来源。此外，运用正矩阵分解（PMF）等模型可以区分多种PAH来源，并定量分配各种来源的贡献比例（例如生物质燃烧、煤炭燃烧和岩源输入）（Li等，2020）。许多研究表明，PAH输入与流域内人类活动的历史密切相关（Li等，2024；Guo等，2025）。例如，中亚伊塞克库尔湖（Guo等，2024）和中国云南富贤湖（Ma等，2021）的沉积物分别记录了20世纪70年代和80年代的区域工业化过程，以及21世纪交通排放为主的证据。研究还表明，气候条件可以调节PAH输入：1）气候变率和干旱会增加自然野火的频率和强度；2）水文气候条件影响PAH的沉积效率；3）温度波动影响人类活动（Bird等，2017；Duane等，2021）。

巴松措湖位于TP的东南边缘，该地区受印度夏季季风（ISM）的影响。它是TP最大的冰坝湖泊之一。其地理位置使其成为一个脆弱的生态系统，对当地气候变化和人类活动非常敏感。此外，作为连接TP和横断山脉的关键生态和文化过渡区，这一地区长期以来一直是人类迁徙、定居扩张和跨区域文化交流的重要通道。以往的该地区古环境研究主要集中在自然过程上，包括气候驱动的水文动态（Zhou等，2025；Li等，2016）、植被演替（Li等，2019）和湖泊生态系统演化（Liao等，2020；Ouyang等，2023）。这些研究不仅提供了有关区域气候-环境序列的可靠推断，还证实了该地区湖泊沉积物是长期环境变化信息的理想档案。然而，我们对于该地区由自然和人类因素驱动的长期环境变化的理解仍然有限。湖泊沉积物中的PAH特征可以提供关于过去自然驱动和人为介导的环境波动的信息（Yunker等，2002），从而填补了这一研究空白。此前对该地区PAH的研究主要集中在最近几个世纪的数据上（Wang等，2014，2021a；Lin等，2017）。我们缺乏可以追溯到数千年前的人类-环境相互作用的连续长期沉积物PAH记录。在这里，我们提供了来自巴松措湖沉积物岩心的高分辨率PAH记录，涵盖了过去的2000年。本研究的主要目标是：（1）重建过去2000年PAH的沉积历史；（2）使用诊断PAH比率和PMF方法分配PAH来源；（3）揭示历史时期气候和人类活动之间的相互作用如何影响PAH向湖泊的输送；（4）检验PAH作为历史时期高海拔地区人类活动指标的有效性。

章节摘录

研究区域和采样

巴松措湖（29°59′50″-30°02′45″N, 93°53′40″-94°01′52″E, 海拔3476米）位于TP东南部的尼亚因根唐格拉山脉（Nyainqentangla Mountains）东部（图1a）。该湖面积为27平方公里，集水区面积为1209平方公里，平均深度约为60米（Li等，2016）。作为一个大型高山冰坝湖泊，巴松措湖的水主要来源于季风季节的降水及周围高山冰川的融水（图1b）。该地区的气候主要受...

岩心年代学

未受支持的²¹⁰Pb活性从岩心顶部的322.55 Bq/kg呈指数级减少到0.87米处的0 Bq/kg。CRS模型表明，0.87-0.0米区间对应于约1844年至2020年的沉积物（图S1）。值得注意的是，0.82米处的²¹⁰Pb日期约为公元1860年（90千年前），而该深度的AMS¹⁴C年龄为185千年前，表明库龄约为95年。因此，经过库校正的¹⁴C年龄在0.82米处为92 ± 40千年前，在...

来源分配

沉积物中PAH组成的变化可能反映了区域输入来源的变化（Seopela等，2020）。图3a显示了BS岩心四个区域内LMW和HMW PAHs的相对含量变化。在整个沉积物岩心中，LMW PAHs始终占主导地位（LMW/HMW>1），表明PAHs主要来自岩源和低温燃烧源，如生物质或家庭烹饪（Zhang等，2022）。LMW和HMW PAH的浓度均...

结论

本研究建立了TP东南部巴松措湖沉积物中PAH积累的2000年记录。BS岩心中的PAH浓度范围为12.94至95.30 ng/dw，平均值为43.03 ng/g dw。通过分析LMW和HMW PAH的组成特征及诊断比率，发现PAH来源经历了阶段性演变：第一至第二区以生物质燃烧为主，而第三至第四区逐渐转向以高温燃烧源为主。

CRediT作者贡献声明

郭汝：撰写——审阅与编辑，撰写——初稿，方法论，数据管理，概念构思。吴静璐：撰写——审阅与编辑，监督，项目获取，概念构思。周建超：撰写——审阅与编辑，方法论。金妙：方法论，数据管理。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所报道工作的财务利益或个人关系。

致谢

我们感谢季明和张洪良的野外工作。作者感谢Mark Brenner对手稿的语言编辑，以及匿名审稿人的宝贵意见。这项工作得到了国家自然科学基金（编号42471090）、（编号20JD071）的支持。