超声波冲击处理在高塑性ZG21X合金中诱导出梯度纳米结构：提升了材料的强度-延性平衡性能

《Journal of Magnesium and Alloys》：Ultrasonic impact treatment-induced gradient nanostructure in high-plasticity ZG21X alloy: Enhanced strength-ductility balance

　　宋一凡|刘荣雪|赵玲玉|蔡勇|严红|陈荣仕
山东科技大学材料科学与工程学院，中国青岛市266590

**摘要**
长期以来，镁合金的强度和延展性之间存在矛盾，这限制了其更广泛的应用。在本研究中，我们采用超声冲击处理（UIT）对Mg-1.8Zn-0.8Gd-0.1Ca-0.2Mn合金板材进行单面处理，构建了非对称梯度结构以改善合金的强度-延展性平衡。UIT处理后的样品沿厚度方向表现出明显的非对称梯度微观结构，从纳米级晶粒逐渐过渡到变形的粗晶粒，同时位错和孪晶密度随深度逐渐减少。由于孪晶和位错滑移之间的强烈相互作用，最小晶粒尺寸达到了约260纳米。处理后的表面硬度提高了61.7%，达到102.2 HV。截面硬度测量显示，从处理表面到未处理表面的硬度逐渐降低，在1220微米处趋于稳定。然而，未处理表面的硬度仍比原始样品高出29.4%，达到81.8 HV，表明超声冲击的效果贯穿了整个板材厚度。拉伸性能显著提升：屈服强度（YS）提高了84.4%，达到294.5 MPa；抗拉强度（UTS）提高了47.2%，达到380.7 MPa，同时保持了18.9%的伸长率，实现了良好的强度-延展性平衡。这种机械性能的提高归因于晶界强化、位错强化、第二相强化、HDI强化和加工硬化的协同作用。

**1. 引言**
随着全球资源危机和环境污染的加剧，开发安全、环保、经济且具有高强度和高延展性的先进轻质金属材料对于减少能源消耗至关重要[1]。作为最轻的金属结构材料，镁合金因其高比强度、高比刚度、优异的电磁屏蔽性能和显著的轻量化潜力而受到广泛关注[2,3]。这些特性使镁合金在航空航天、轨道交通、3C电子和汽车行业具有广泛的应用前景，有助于节能和减排[[4], [5], [6]]。然而，镁合金的六方密排（HCP）晶体结构限制了其室温下的成形性和二次加工能力，同时沉淀强化效果不足也限制了其强度的提升[[7], [8], [9]]。
过去几十年中，研究人员通过固溶强化、晶粒细化、沉淀强化和织构控制等传统方法来提高镁合金的强度和延展性[[10], [11], [12], [13]]。例如，通过复合强化机制（包含沉淀物、细晶粒和基面织构）开发的高稀土镁合金的极限抗拉强度（UTS）可超过400 MPa，但伸长率低于10%[14]。其他研究通过控制稀土溶质原子来调节层错能和织构，开发出高延展性的Mg-Zn-RE/Ca合金，室温下的伸长率可达30%，但由于强化机制有限，UTS通常仍低于300 MPa[13,15]。然而，这些方法往往导致强度增加但延展性降低，或延展性高但强度低，这就是所谓的强度-延展性矛盾。如何在不牺牲塑性的前提下提高强度一直是金属材料科学中的一个挑战[16]。
近年来，通过异质结构设计在提高金属材料的强度-延展性协同作用方面取得了重大突破。表面处理技术如表面机械磨损处理（SMAT）[17]、喷丸/超声喷丸（USP）[18]、激光冲击处理（LSP）[19]、超声表面滚压工艺（USRP）[20]和超声冲击处理（UIT）[21]已成功用于在铜、钛、镍、不锈钢和高熵合金等材料中制造梯度结构和层状结构[22]。这些结构利用软硬区域之间的变形不兼容性，在界面附近诱导几何必要位错（GNDs）的积累，从而产生额外的异质变形诱导强化（HDI）和应变硬化效应[23]，有效抑制了应变局部化，保持了高强度并表现出高应变硬化能力，显著增强了强度和延展性的协同作用[20]。这些发现为协同提高镁合金的强度和延展性提供了新方法。
目前，已有研究探索了镁合金中的异质结构制备。例如，Lan等人[24]报道了通过LSP处理的梯度纳米结构（GNS）AZ31合金的强度为285.4 MPa，伸长率为5.2%；同样，通过SMAT预轧处理的GNS AZ31合金的强度约为325 MPa，但伸长率仅为约6%[25,26]。Duan等人[27]通过SMAT处理的AZ31合金实现了323.7 MPa的强度和10%的伸长率。这些研究主要关注AZ31板材，其初始伸长率约为15%，处理后伸长率仍然较低。此外，由于AZ31中缺乏有效的强化相，强化效果有限，导致强度-延展性平衡提升不足。相比之下，Han等人[16]通过USRP在ZE41板材中构建了梯度结构，强度从244 MPa和270 MPa分别提高到272 MPa和390 MPa，同时保持了10%以上的伸长率。这表明合金选择对优化异质结构镁合金的强度-延展性提升至关重要。此外，研究发现初始织构显著影响异质结构镁合金的均匀伸长率[[28], [29], [30]]。与强基面织构样品不同，弱随机织构样品由于晶粒间的错位促进了层间滑移和应变传递，从而提高了SMAT后的延展性[29]。当前研究中，异质结构镁合金板材的制备技术主要包括SMAT、USP和USRP，采用UIT的研究较少。此外，大多数处理方法涉及双面处理以构建“硬-软-硬”三明治梯度结构。有趣的是，一些研究使用单面处理在AZ31和AZ91中构建了非对称梯度结构，获得了更显著的强度-延展性提升[31,32]。与其他处理技术相比，UIT通过点接触方法和高应变率动态冲击向基材传递更高的能量密度，能够在较短的时间内产生更深的塑性变形层，从而对板材材料产生更好的穿透效果[33]。此外，与喷丸相比，超声冲击工艺具有更好的可控性，能够实现精确可靠的加工质量。
上述研究结果表明，高塑性基础、非基面织构和有效的纳米强化相可以为梯度结构镁合金带来额外的强度和塑性提升，这是实现强延展性匹配的关键。因此，本研究使用了我们研究小组开发的高塑性Mg-1.8Zn-0.8Gd-0.1Ca-0.2Mn（ZG21X）合金，该合金具有非基面织构和应变老化潜力。通过结合高冲击能量的UIT和单面处理来构建非对称梯度结构。本研究探讨了单面UIT对镁合金板材微观结构和机械性能的影响，旨在为高强度、高延展性镁合金板材的制备提供理论指导和技术参考。

**2. 材料和实验程序**
2.1. 材料与加工
使用尺寸为300 mm × 200 mm × 3 mm的Mg-Zn-Gd-Ca-Mn（重量百分比）合金板材作为研究材料。合金的化学成分见表1。
表1. 研究合金的化学成分（重量百分比）
元素 Zn Gd Ca Mn Mg
含量 1.77 0.75 0.12 0.21 0.21
板材在箱式电阻炉中以325 °C退火1小时，然后在空气中冷却以获得均匀的微观结构和释放残余应力。再结晶退火（记为“原始样品”后，晶粒尺寸为4–13 μm，平均晶粒尺寸约为9.29 μm，如图1(a)所示。UIT处理前，原始样品用砂纸抛光以去除表面氧化物和污染物。图1(b–d)展示了UIT的示意图。本研究选择的工艺参数为：静压（Fs）1 N，水平移动速度（V）3000 mm/min，步进距离（d）0.04 mm，频率（f）20 kHz，振幅（A）40 μm，单面处理，一次通过。

2.2. 材料表征
使用光学显微镜（OM, Axiom labA1）和扫描电子显微镜（SEM, FEI Nova NanoSEM 450）观察合金的微观结构。样品用SiC砂纸打磨，然后用粒径为1.5 μm的抛光膏抛光，并用按2.0 g苦味酸 + 12 mL冰醋酸 + 10 mL酒精 + 30 mL去离子水配制的苦味酸溶液蚀刻。使用Rigaku D/max?2400 X射线衍射仪测量板材的织构，采用单Cu Kα辐射。织构测量角度范围为0°～70°，扫描表面为RD-TD平面，样品尺寸为12 mm × 10 mm，数据通过DifrACplus TEXEVAl软件处理。UIT样品的晶粒取向特性通过电子背散射衍射（EBSD）表征。样品用SiC砂纸机械打磨至5000#, 用粒径为1 μm的抛光膏抛光，然后在243 K温度和15 V电压下用10%高氯酸+90%乙醇的混合溶液进行电抛光。电抛光后的样品在配备EBSD探针（Oxford Symmetry S3）的SEM（Zeiss Gemini 360）上进行EBSD表征。样品表层的晶粒取向特性通过配备Bruker同轴透射Kikuchi衍射（TKD）的EBSD表征，数据通过TSL OIM Analysis软件处理。冲击样品表层的微观结构使用透射电子显微镜（TEM, ThermoFisher TalosF200X G2）观察。样品机械抛光至30–50 μm，然后冲压成直径3 mm的圆盘，在?60 °C下使用Gatan精密离子抛光系统（PIPS IITM，电压5 kV，角度4°）进行离子抛光，直至样品上形成小孔，然后在2 kV和2°角度下扩大孔洞。制备好的样品进行高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）和200 kV下的能量分散X射线光谱（EDS）分析，以及选区电子衍射（SAED）分析。

2.3. 硬度和拉伸测试
使用FM-700/SVDM-4R自动显微硬度测量系统测试样品的表面硬度及沿深度方向的硬度分布。施加500 gf的载荷持续15秒，同一深度重复三次微硬度测试。从样品加工方向用电火花线切割出标距为12 mm、宽度为4 mm的拉伸试样，在MTS E45.305万能试验机上以10?3 s?1的应变率进行室温单轴拉伸和载荷-卸载-重新加载（LUR）拉伸测试。每组样品有3个平行样品以确保测试结果的准确性和可靠性。

**3. 结果**
3.1. 微观结构
图2(a)展示了UIT处理后不同深度截面的微观结构变化。与原始样品（图1(a)）相比，UIT样品沿深度方向表现出明显的微观结构梯度。根据不同的微观结构特征，可以识别出三个不同的区域：塑性变形区（PD）、中间过渡区（CT）和未处理表面区（UPS）。PD区的深度约为500–600 μm。在此区域内，靠近表面的晶粒经过显著细化，晶界因严重塑性变形而变得不清晰（图2(a1)）。相比之下，CT区（图2(a2)）保持清晰的晶界，晶粒尺寸与原始样品相当。UPS区的晶粒尺寸没有明显变化，这是由于样品与背板之间的相互作用力，表层附近的晶粒发生变形，形成深度约为30 μm的受影响区域（图2(a3)），晶界不明显。此外，还观察到块状和长条状相沿RD方向分布。此外，样品中还有孪晶以及大量黑色斑点，这些黑色斑点可能是由变形引起的沉淀物（详见下图6）。下载：下载高分辨率图像（2MB）下载：下载全尺寸图像

图2. UIT样品沿深度方向的整体微观结构（a）以及处理后表面的EBSD结果：(b) BC图，(c) IPF图，(d) 晶界图，(e) GOS图，(f) KAM图。PD区的EBSD分析显示分辨率较低，衍射质量较差（图2(b–f)），尤其是在表层30微米范围内，无法完全识别晶粒。这种限制是由于处理表面区域发生了严重的塑性变形并产生了高残余应力，从而形成了高密度的超细晶粒。即使在30微米以下深度，仍存在大量分辨率较差的区域。可以看出，在UIT的作用下，晶粒发生了变形和拉长。这些晶粒的纵横比较小，大多数处于恢复状态。晶界不连续，无法识别（晶粒中存在大量低角度晶界（LAGBs）。晶粒内的位错密度很高，尤其是在晶界处。此外，该区域还观察到了动态再结晶现象，平均晶粒尺寸为3.32微米。根据EBSD特征，PD区可以进一步划分为超细晶粒区（UFG）和严重塑性变形区（SPD）。

CT区的衍射质量较高（图3(a)）。晶粒的纵横比增加，晶粒仍然发生变形，但变形程度随深度增加而逐渐减小。平均晶粒尺寸约为6.15微米，其中低角度晶界（LAGBs）的密度较高，占总晶界的28.8%（图3(b–c)）。此外，倒极图（IPF）映射显示了许多平行和相交的孪晶。晶界分析显示，在86°附近有明显的错位取向峰，对应于{101ˉ2}拉伸孪晶，同时57°和30°处有次要峰，表明存在少量的{101ˉ1}压缩孪晶和{101ˉ2}-{101ˉ1}双孪晶。这些孪晶通常穿过晶粒并在晶界处终止，有些则在晶粒内部终止。大多数晶粒显示出恢复过程的特征。位错分析表明，由于位错滑移和孪晶作用，晶粒内的位错密度相对较低，位错倾向于在晶界和孪晶界处积累。值得注意的是，在某些变形晶粒的晶界和孪晶界处观察到了动态再结晶现象（图3(d–e)），表明CT区的晶粒细化机制是变形孪晶和位错亚结构的协同效应。

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图3. UIT样品CT区的EBSD结果：(a) BC图，(b) IPF图，(c) 晶界和错位取向分布图，(d) GOS图，(e) KAM图，以及极图。

UPS区的衍射质量也较高（图4(a–b)）。微观结构表征显示平均晶粒尺寸为7.45微米，尺寸分布范围约为4–12微米。大多数晶粒（2000–2200微米）保持了原有的等轴形态，没有明显的变形，平均晶粒尺寸为7.67微米。相比之下，与背板接触的30微米厚层由于与背板的相互作用而使晶粒拉长，平均晶粒尺寸减小到4.15微米。LAGBs的比例降至10.7%，主要集中在晶界和孪晶界。大多数晶粒形成了孪晶，主要是{101ˉ2}拉伸孪晶（图4(c)）。GOS图证实晶粒主要处于再结晶和恢复状态（图4(d)）。微观结构保持了相对较低的晶内位错密度，并保留了原有的TD分裂纹理特征（图4(e)）。这表明UIT引起的应力在整个厚度范围内都得到了传递，但由于该区域远离处理表面，晶粒的变形程度较低。关键的是，该区域的晶粒细化机制主要是孪晶作用和少量的位错滑移，这意味着在小应变或初始应变下孪晶作用占主导地位。

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图4. UIT样品UPS区的EBSD结果：(a) BC图，(b) IPF图，(c) 晶界和错位取向分布图，(d) GOS图，(e) KAM图，以及极图。

总体而言，UIT工艺中的梯度应力分布引起的塑性变形在整个处理样品的厚度范围内都有效。从处理表面到未处理表面的深度逐渐增加时，晶粒尺寸和纵横比逐渐增大，晶界错位取向峰主要集中于86°和5°，表明孪晶和位错滑移都是晶粒细化的机制。此外，随着深度的增加，LAGBs的比例和孪晶数量逐渐减少，形成了位错和孪晶的梯度结构。此外，晶粒取向随着深度的增加而变得越来越分散，峰状纹理强度也呈现出逐渐减弱的趋势。

为了进一步研究UIT处理后板材表面PD区的微观结构演变，在距离UIT表面20微米的样品上进行了TEM表征。如图5(a1–a3)所示，该区域含有大量的位错缠结（黄色虚线）、位错胞（大小约为200–600纳米，蓝色虚线）和亚晶粒（大小约为200–600纳米，红色虚线）。同时，在晶粒内部和晶界处存在不同大小的纳米相（红色箭头）。图5(c1–c2)中的明场和暗场TEM图像显示，晶粒内部通过动态再结晶形成了超细晶粒（100–600纳米）。一些UFG与第二相相互作用（图5(b)）。SAED衍射图显示不连续的衍射环，表明该区域由具有高角度晶界的多个纳米/微纳米晶粒组成[29,34]，进一步证实了动态再结晶的发生。此外，在该区域观察到的孪晶数量很少，远少于位错和亚晶粒，大量的位错堆积在孪晶内部和孪晶界处，形成了亚晶粒。对孪晶的进一步衍射表征确定它们是拉伸孪晶（图5(d–e)）。这表明CT区的晶粒细化机制是变形孪晶和位错亚结构的协同效应。

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图5. 距离处理表面20微米处的TEM表征结果：(a1)–(a3)是不同放大倍数的TEM结果，(b)、(b1)、(c1)、(c2)分别是亚晶粒的明场图像、暗场图像和SAED；(d)、(e)、(f)、(g)是孪晶和位错的明场图像和SAED。

图6显示了UIT处理后合金中纳米相的类型和组成的变化。除了原始样品中存在的球形相（200–300纳米）、棒状相（300–400纳米）和纳米颗粒相（40–60纳米）外，还观察到了尺寸约为100–200纳米的球形MgZnCa纳米相（图6(d)），推测这些纳米相是由动态变形形成的。此外，EDS分析显示球形（200–300纳米）和棒状相中的Mn浓度升高，表明这些相中的Mn溶解度因变形而增加。因此，UIT处理后的次要相包括：含Mn的MgZn(Gd, Ca)相（球形）、MgZnCa相（球形）、含Mn的Mg(Zn, Gd)相（棒状）和α-Mn相。该区域中纳米相的体积分数统计为4.78%，比原始样品增加了2.24%，证明UIT可以促进纳米第二相的沉淀。晶粒内部和晶界处的纳米相可以有效固定晶界，阻碍位错移动，并提高材料的屈服强度。同时，这些纳米相与基体具有相干或半相干关系，有效传递载荷同时阻碍位错移动，抑制裂纹的产生和扩展。这使得强度增加而不影响延展性，成为实现高强度-延展性平衡的关键因素之一。

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图6. (a1)–(a3)是不同区域的纳米相，(b)、(c)、(d)分别是球形相、棒状相和纳米颗粒相的EDS结果。

由于EBSD无法解析表层30微米以内的微观结构，因此采用了TKD进行详细表征。图7显示了UIT样品20微米深度处的TKD结果。图7(a–b)展示了该区域晶粒的高角度晶界（HAGBs）和LAGBs，并标记了错位取向值。结果表明，在原始粗晶和孪晶中存在高密度的LAGBs，表明这些晶界处有大量的位错积累。这些位错进一步演化成亚晶粒，使母晶粒和孪晶碎裂和细化（图7(i)）。在UIT的持续动态冲击下，位错继续在细化的晶粒和孪晶中积累，促进额外的亚晶粒形成，最终导致纳米级再结晶晶粒和亚晶粒的发展（图7(d)）。形成的晶粒尺寸范围为150至700纳米，而孪晶发生碎裂和细化，一些晶界仍保留孪晶特征（图7(e)）。此外，在亚晶粒边界处还观察到了纳米级的球形和棒状相。为了进一步分析亚晶粒的形成，研究了晶粒10#内的错位取向演变（图7(i)），结果如图7(j)所示。该区域的XRD纹理分析显示了显著的纹理变化：原有的TD分裂纹理转变为沿轧制方向的单极偏转（RD），同时纹理强度显著降低。

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图7. UIT表面层的TKD结果和XRD宏观纹理：(a) 晶界错位取向，(b) IPF图，(c) 相类型，(d) GOS图，(e) 晶界图，(f) KAM图，(g) (0002) 投影图，(h) 表面宏观纹理，(i) 晶粒10#，(j) 每个晶面的投影图。

图8(a–b)显示了UIT处理前后合金板材表面和截面的硬度分布。UIT处理面的表面硬度为102.2 HV，增加了约61.7%。未处理面的硬度为81.8 HV，比原始样品的硬度（63.2 HV）增加了29.4%。从截面的硬度梯度分布来看，硬度随深度增加而逐渐减小，范围为20–1220微米。在1020微米深度时，硬度急剧下降至72 HV，然后缓慢减小。当深度从1220微米增加到2220微米时，硬度略微增加到约80 HV。这种现象归因于背板的硬化效应，通过局部约束引起的加工硬化增强了未处理表面的硬度。这一结果与EBSD观察到的梯度微观结构变化一致，证明UIT引起的塑性变形（应力-应变梯度分布）在整个厚度范围内都是有效的。根据这种硬度分布，梯度层的厚度约为1220微米，变形层的厚度约为600微米。UIT产生的梯度层厚度远高于其他表面处理技术制备的镁合金（<500微米）。

图8. (a) 表面和(b) 截面的硬度，(c)、(d) 室温下的拉伸应力-应变曲线和加工硬化曲线，以及(e) 样品的YS-UTS×FE统计图[16,29,[35],[36],[37],[38],[39],[40],[41],[42],[43],[44]。

图8(c)显示了所研究合金的拉伸应力-应变曲线。从室温下的拉伸力学性能来看，原始样品的屈服强度（YS）和UTS分别为159.7 MPa和258.6 MPa，伸长率为20.1%。UIT处理后板材的强度-塑性匹配得到了显著改善。YS和UTS显著增加至294.5 MPa和380.7 MPa（分别增加了84.4%和47.2%），伸长率为18.9%，虽然略有下降但仍保持良好的塑性。同时，UIT后的加工硬化率显著提高（见图8(d)），板材具有更高的应变硬化能力。图8(e)显示，与铸造、挤压、轧制、USRP和SMAT等其他加工技术相比，UIT样品具有更高的YS和较高的强度-延展性协同性（即极限抗拉强度与断裂伸长率的乘积UTS×FE）。上述结果表明，UIT可以在不降低或仅略微降低塑性的情况下显著提高材料的强度，从而改善材料的强度-塑性匹配。

观察了UIT样品在室温下单轴拉伸断裂的微观结构，如图9所示。从断裂微观结构来看，由于加工表面的高硬度，在表面附近有大量的解理面（见图9(a, d)），显示出解理断裂特征。SPD区的凹坑较小且较浅，大小约为2–7 μm，微观结构主要是细小的蜂窝状坑洞（见图9(d)）。CT区（见图9(b, e)）和UPS区（见图9(c, f)）具有典型的延性断裂特征，凹坑较大，达到17–40 μm。一些凹坑的底部有断裂的第二相。

4. 讨论
4.1. 梯度微观结构的演变
在本研究中，通过UIT处理的合金表现出特征性的“晶粒尺寸-孪晶-位错”复合梯度结构。TKD和TEM分析表明，约30 μm厚的UFG区由纳米级再结晶晶粒和亚晶粒以及纳米相、高密度位错和少量断裂的孪晶组成。约600 μm厚的SPD区主要由微/纳米级再结晶晶粒、断裂的粗晶粒、孪晶和高密度位错组成。CT区主要由变形的粗晶粒、部分再结晶晶粒、高密度位错和孪晶组成。UPS区保持了原始的粗晶粒形态，其特征是低密度位错、LAGBs和孪晶数量较少。上述研究结果和表2显示，孪晶在CT和UPS区广泛分布，在UFG和SPD区以少量断裂的形式存在；位错密度在SPD和CT区高度分布，在UPS区则较少。UFG、SPD、CT和UPS区组成的梯度结构（包括晶粒尺寸梯度、孪晶梯度和位错密度梯度）的形成是由于在UIT过程中动态力作用下应力沿厚度方向的累积、叠加和传递效应导致的，这导致了沿深度方向的微观结构变化。这种应变叠加可以通过晶粒细化机制进一步具体解释。

4.2. UIT过程中的晶粒细化机制
基于EBSD和TEM分析，该样品中的晶粒细化机制主要是孪晶形成和位错滑移。根据冯·米塞斯准则，均匀塑性变形至少需要五个独立的滑移系。然而，作为HCP合金的镁合金在室温下只有两个独立的滑移系。因此，孪晶形成对于变形适应性至关重要[28,29]。为了阐明UIT过程中孪晶在晶粒细化中的作用，提取了变形层的晶粒子集来研究孪晶的形成。如图10(a)所示，晶粒1中的透镜状孪晶几乎贯穿整个晶粒。这些孪晶在晶内形成并生长，在其尖端逐渐变细形成锐利边缘，最终在晶界处终止。晶粒2显示孪晶在晶界处形成并在晶内生长。图10(b)展示了不同类型孪晶之间的关系，包括平行（晶粒3）和交叉（晶粒1）的孪晶。晶粒2中只有一个孪晶。主要的孪晶类型是{101ˉ2}拉伸孪晶，因为它们的临界分辨剪切应力（CRSS）相对较低，有利于形成[45]。不同晶粒的方向激活了不同的孪晶配置，孪晶之间的关系也代表了晶粒细化过程中的微观结构演变。晶粒4中没有孪晶形成，晶内存在LAGBs，表明位错滑移被激活。滑移诱导晶粒旋转，导致晶粒4的塑性变形（见图10(c)）。晶粒1、2和3的晶界和孪晶界也存在LAGBs，表明孪晶形成和位错滑移相互作用，在晶粒细化过程中起着重要作用。

4.3. 强化机制对ZG21X合金屈服强度提升的贡献
通常，合金的强化机制主要包括固溶强化、晶界强化、第二相（沉淀物）强化和位错强化[12,47,48]。由于本研究的合金是低合金，溶质原子主要沉淀形成第二相，导致镁基体中的溶质原子显著减少。因此，固溶强化对整体强度的贡献可以忽略不计。与传统的均匀材料不同，异质结构材料在塑性变形过程中表现出异质变形诱导（HDI）强化，这在应变适应中起主导作用，并且通常优于传统的强化机制[[49], [50], [51]]。因此，在强度计算中必须考虑HDI强化。为了研究UIT对该合金强度提升的贡献，通过公式定量计算了UIT前后不同强化机制对YS的贡献。其中，σG、σP、σd和σHDI分别代表晶界强化、第二相强化、位错强化和HDI强化的强度贡献。考虑到实验数据的统计不确定性和理论公式的局限性，计算值与实际测量值之间不可避免地存在一些误差。因此，仅计算理论强化贡献作为实际强化贡献的参考。

4.3.1. 晶界强化
晶界强化的本质是阻碍位错运动。根据Hall-Petch公式：σ=σ0+kd?1/2，强度与晶粒尺寸成反比[52]。更细的晶粒增加了晶界密度，从而增强了位错钉扎和强化效果。在该合金中，晶粒尺寸呈现梯度趋势。公式(1)用于计算不同区域中晶界强化的综合贡献：
(1)σG=kdUFG?1/2fUFG+kdSPD?1/2fSPD+kdCT?1/2fCT+kdUPS?1/2fUPS
其中k是Hall-Petch系数[53]（248.1 MPa• μm1/2），dUFG(260 nm)、dSPD(3.32 μm)、dCT(6.15 μm)、dUPS(7.45 μm)和fUFG(1.3%)、fSPD(26.1%)、fCT(25.7%)、fUPS(46.9%)分别代表UFG、SPD、CT和UPS区的平均晶粒尺寸和比例。代入上述公式，UIT后晶界强化对强度的贡献约为110.2 MPa。原始样品中晶界强化对强度的贡献约为81.39 MPa。因此，晶界强化对强度提升的贡献ΔσG为28.81 MPa。

4.3.2. 第二相强化
该合金包含多种类型的第二相颗粒。在UIT动态变形过程中，会额外发生纳米级第二相的动态沉淀。当第二相颗粒的大小和分布适当时，它们可以有效阻碍位错运动，从而提高合金的YS[54]。Orowan机制是镁合金典型的主要强化机制，可以用公式(2)表示：
(2)σP=MGb2π1?v(0.953f?1)dp·ln(dpb)
其中M是Taylor因子(2.5) [54]，G是剪切模量(16.6 GPa) [54]，b是Burgers矢量(0.32 nm) [54]，v是泊松比(0.281) [55]，dp和f分别是第二相颗粒的平均直径和体积分数。通过对多个TEM图像的统计分析，PD区第二相的平均直径和体积分数分别为221.47 nm和4.78%。由于其他区域的动态沉淀不明显，因此使用原始样品的数值231.29 nm平均直径和2.54%体积分数。将这些参数代入公式(2)，UIT样品的第二相强化对YS的贡献约为16.75 MPa，原始样品为14.84 MPa。因此，第二相效应导致的总强化增量ΔσP为1.92 MPa。HDI 强化
基于应变梯度塑性理论，可以通过使用泰勒关系[47]计算由几何必要位错（GNDs）引起的强度增益来定量估计HDI应力。具体来说，该增益是不同微观结构区域（UFG、SPD、CT和UPS）中局部GND密度的体积分数加权平均值。
(3)σGND=MαGbρGND
其中α是位错相互作用常数（0.2）[47]，ρGND是GND密度，统计图如图12(a-d)所示。UFG、SPD、CT和UPS区域的平均GND密度分别为7.14×10^15 m^-2、8.21×10^14 m^-2、4.37×10^14 m^-2和3.4×10^14 m^-2。将其代入公式(3)，位错强化对强度的贡献为63.9 MPa。然而，由于实际的HDI强化不仅包括短程GND介导的阻力，还包括由于异质界面处位错堆积引起的长期背应力，因此GND诱导的应力系统性地低估了总HDI应力。为了获得更符合物理实际的测量结果，对原始样品和UIT处理后的样品进行了LUR拉伸试验以获得LUR曲线（图12e）。然后使用平均应力方法[56]量化HDI应力：
(4)σHDI=σr+σu
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图12. (a) UFG区域，(b) SPD区域，(c) CT区域，(d) UPS区域的GND密度统计图，以及(e) LUR测试曲线，(f) HDI应力曲线。其中σr是重载屈服应力，σu是卸载屈服应力。如图12(f)所示，UIT样品的HDI应力显著增强。在屈服阶段，UIT样品和原始样品的HDI应力分别为162.7 MPa和69.5 MPa。对于超过屈服的应变，HDI应力随应变呈近似线性增加，表明在整个塑性变形过程中晶界处GND不断积累。在变形的后期阶段，HDI应力增加的速率减小，反映了异质微观结构的硬化效应逐渐减弱[57]。

4.3.4 位错强化
根据上述分析，位错强化对总屈服强度的贡献是通过从实验测量的屈服强度中减去其他三种强化机制的综合贡献后得到的残余增量。对于UIT样品，σd计算为4.85 MPa。相比之下，原始样品具有完全再结晶的等轴微观结构，残余位错密度可以忽略不计，因此没有可测量的位错强化。因此，UIT处理引起的位错强化增量Δσd为4.85 MPa（表3）。
表3. 各强化机制对合金理论屈服强度的贡献
描述 参数 理论值（MPa） 比例
晶界强化 ΔσG 28.8 12.37%
沉淀强化 ΔσP 1.92 1.49%
位错强化 Δσd 4.85 3.77%
HDI强化 ΔσHDI 93.27 2.37%

总之，机械性能的提高主要包含以下三点：
(1) 晶粒细化效应。细晶显著增强了Hall–Petch强化效应；同时，晶粒尺寸的减小有助于激活多种变形模式，如非基面滑移和晶界滑移，从而提高应变协调能力并增强塑性。
(2) 均匀分布的纳米级沉淀物强化。这些纳米级相在晶粒内部和晶界处均匀沉淀，有效钉扎位错并阻碍其移动。这不仅显著提高了强度，还通过促进异质变形和局部应变分布保持了良好的塑性。
(3) 异质变形诱导（HDI）硬化和位错积累强化。由于粗晶区域（软区）与细晶区域（硬区）之间，以及梯度结构中低孪晶密度区域（软区）与高孪晶密度区域（硬区）之间的位错存储能力存在显著差异，因此存在明显的机械不相容性[56]。在拉伸变形过程中，软区首先屈服并开始塑性变形[50]，而硬区基本保持弹性。随着应变的增加，硬区强烈约束软区，从而在晶界和孪晶界附近产生显著的应变梯度。值得注意的是，在弹性-塑性过渡阶段，界面（晶界/孪晶界）仍能有效维持相邻区域之间的机械连续性，从而将宏观单轴拉伸应力局部转化为双轴应力状态，驱动大量位错在异质界面处 nucleate、增殖和滑移，以协调软区和硬区之间的应变不相容性[16]。上述三点相互耦合并协同作用，最终实现了强度和塑性的优异匹配。

5. 结论
在本研究中，成功采用单侧UIT技术在ZG21X镁合金板材中构建了不对称的复合梯度结构，显著提高了表面硬度，并实现了强度和延展性的优异平衡。主要结论如下：
1. UIT诱导了沿厚度方向的晶粒尺寸、孪晶和位错的不对称梯度微观结构。形成了约30 μm厚的UFG表层，平均晶粒尺寸约为260 nm，随后是SPD、CT和UPS区域，这些区域的晶粒尺寸逐渐增大，孪晶和位错密度逐渐减小。变形孪晶的形成导致纹理从原始的TD分裂纹理转变为RD单极纹理，同时纹理强度显著降低。
2. UIT过程中的晶粒细化主要由孪晶和位错滑移之间的相互作用主导。位错积累在早期变形阶段促进了{10–12}孪晶的激活，而持续的塑性应变导致位错胞和LAGBs的形成，最终促进了晶粒细分和细化。晶粒细化抑制了孪晶的 nucleation和生长，使主导的塑性变形模式从孪晶转变为位错滑移介导的变形。
3. UIT产生了明显的表面硬化，表面硬度增加了61.7%（102.2 HV），然后随深度逐渐减小，在1220 μm处稳定在81.8 HV，表明UIT引起的塑性变形（应力-应变梯度分布）贯穿了整个厚度。同时，YS和UTS分别提高了84.4%和47.2%（294.5 MPa和380.7 MPa），伸长率保持在18.9%。机械性能的提高归因于晶界强化、位错强化、第二相强化和HDI强化的协同效应，以及增强的加工硬化能力。

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宋一凡：撰写 – 审阅与编辑，撰写 – 原稿，方法学，调查，形式分析，数据管理。
刘荣雪：撰写 – 审阅与编辑，形式分析。
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