计算化合物FeF2中的交换相互作用和各向异性参数值

《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》：Calculating exchange interaction and anisotropy parameter values in compound FeF2

　　陈建华|唐文军|孙文瑞|文林|胡爱媛
重庆师范大学物理与光电工程学院，重庆401331，中国

**摘要**
在本文中，我们研究了如何利用格林函数方法和自旋波理论提取磁性化合物的交换相互作用和单离子各向异性参数。首先，在格林函数形式主义框架内，推导了包含最近邻（J1）和次近邻（J2）交换相互作用以及单离子各向异性（D）的体心立方海森堡模型的相变温度TN、零场极限下的最大磁化率χ(TN)和居里-外斯温度Θ的解析表达式。原则上，参数J1、J2和D可以从这些物理量的实验测量值中提取出来。以FeF2作为测试化合物，我们证明了J1可以从最大磁化率中唯一确定，而居里-外斯温度不能可靠地用来确定模型参数。接下来，基于自旋波理论得到了能隙的解析表达式，从而可以从实验测量的能隙值中确定单离子各向异性参数D。最后，从相变温度中提取了次近邻交换相互作用J2。使用提取的参数计算出的磁化强度、共振频率和磁化率与实验数据非常吻合。

**引言**
一般来说，磁性材料的磁性质可以用海森堡哈密顿量H来描述：
H = ∑ JijSi?Sj ? D ∑i(Siz)^2 ? h ∑iSiz，
其中Jij表示相邻自旋之间的交换相互作用，求和符号遍及相邻的晶格点。D是单离子各向异性参数，h代表外部磁场。在磁性材料的研究中，准确确定交换相互作用和各向异性参数至关重要，因为它们共同构成了建立微观机制与宏观磁性质之间定量联系的理论基础[1]、[2]、[3]、[4]。具体来说，交换参数的大小和符号直接决定了系统的磁序类型和相变温度，即使是微小的变化也可能导致基态从铁磁序转变为反铁磁序[1]、[2]、[3]。单离子各向异性参数控制着磁矩的优选取向，并深刻影响磁畴配置和磁化反转动力学[4]、[5]。因此，精确确定这些参数对于正确理解磁性质是必不可少的。

实验上，非弹性中子散射（INS）是确定上述参数最常用的技术之一。通过探测与磁性晶格中的集体自旋波激发相关的磁振子[6]、[7]、[8]，INS提供了中子散射过程中传递的能量和动量的信息，从而可以直接确定磁振子的色散关系。由于磁振子的色散对内部交换相互作用和磁各向异性非常敏感，因此可以根据INS数据构建形式如方程(1)所示的有效哈密顿量，以系统地描述材料的磁性质。

在采用这样的哈密顿量描述磁行为之前，必须首先确定相关的参数。这通常是通过采用特定的理论框架并结合实验数据来实现的。常用的方法包括自旋波理论[6]、[9]、[10]和蒙特卡罗模拟[11]、[12]。例如，在三维简单立方晶格上的奈尔型各向同性反铁磁体中，只考虑最近邻相互作用时，线性自旋波理论得到的色散关系为ωk = zJS1 ? γk^2，其中γk是晶格结构因子，z是最近邻配位数。然后可以通过将理论色散与INS数据拟合来确定交换参数。蒙特卡罗模拟通过数值拟合实验色散关系以类似的方式确定参数。在这些简单情况下，这两种方法通常都能得到可靠的结果。

然而，对于需要考虑次近邻相互作用和/或单离子各向异性的系统，涉及三个参数（J1、J2和D）。在线性自旋波理论中，色散关系变为更复杂的形式：ωk = [J1z1S + J2z2S(γ2k?1) + D(2S?1)]^2 ? [J1z1S(γ1k)]^2。在这种情况下，通过涉及多个参数的协同优化程序来拟合实验色散数据来确定参数。蒙特卡罗模拟也采用类似的拟合策略。由于参数是通过多参数优化获得的，因此得到的值可能无法准确反映其真实的物理大小。

为了解决这个问题，一种有效的策略是建立可观测物理量与模型参数之间的显式理论关系。具体来说，首先将可观测量的解析表达式作为模型参数的函数导出。通过将这些表达式组合成一组方程并使用实验数据求解，可以反推得到参数。例如，在平均场理论中，可以推导出相变温度和居里-外斯温度的解析表达式[13]、[14]。当只有两个参数时，可以通过同时求解这两个方程来获得它们的值。然而，当存在三个参数时，这种方法由于方程数量不足而失败。此外，平均场理论有两个固有的局限性：它忽略了自旋-自旋相关性，并且依赖于仅反映高温行为的居里-外斯温度，无法捕捉低温物理现象。因此，以这种方式确定的参数可能会表现出显著的偏差和有限的可靠性。

为了克服这些局限性，必须满足两个要求：（i）理论方法必须正确考虑自旋相关性；（ii）在参数确定过程中应避免使用居里-外斯温度。在这项工作中，我们提出了一种使用格林函数方法来确定三个参数J1、J2和D的方案。先前的研究表明，格林函数方法适用于研究整个温度范围内的磁性质，并且可以有效地考虑自旋相关性[15]、[16]。在Tyablikov解耦近似[17]下，推导出了零场极限下相变温度和转变点磁化率的解析表达式。重要的是，最大磁化率仅依赖于最近邻交换相互作用J1。为了验证这种方法的可行性，使用了代表性化合物的实验数据。J1的值是从实验测量的最大磁化率中独立确定的。为了确定单离子各向异性参数D，采用了自旋波理论。在线性自旋波近似下，推导出了依赖于D的磁振子能隙的解析表达式。将先前确定的J1值与实验测量的能隙结合起来，可以独立获得D。将这些两个参数代入相变温度的解析表达式中，随后可以确定次近邻交换相互作用J2。通过这种方式，三个参数都可以独立获得，避免了多参数拟合带来的主观误差。使用提取的参数，计算出的磁化强度和磁化率与整个温度范围内的实验数据非常吻合。

本文的其余部分组织如下：第2节介绍理论模型并展示解析推导过程；第3节展示结果和讨论；第4节总结结论。

**模型和方法**
化合物FeF2以金红石结构结晶，如图1所示[18]。磁性离子形成一个体心四方晶格，每个阳离子由六个阴离子配位，形成扭曲的八面体结构。阳离子位点的局部对称轴沿着[110]、[1?10]和[001]方向排列。体心离子的对称轴绕c轴旋转90°后，会产生角离子的等效轴，从而形成有效的单轴对称性。

**结果和讨论**
实验研究证实，化合物FeF2的磁结构可以用方程(2)中的哈密顿量很好地描述。为了应用该模型来描述FeF2的磁性质，必须首先确定参数J1、J2和D[18]、[19]、[20]。基于格林函数方法，已经获得了与这些参数相关的三个物理量的解析表达式，即相变温度TN、零场极限下的最大磁化率...

**结论**
在这项工作中，我们提出了一种基于格林函数方法和自旋波理论来确定磁性化合物中交换相互作用和单离子各向异性参数的系统方案。推导出了相变温度、零场极限下的最大磁化率和磁振子能隙的解析表达式，并结合实验数据提取了模型参数。从理论角度来看，我们阐明了...

**作者贡献声明**
陈建华：撰写——原始草稿、方法论、研究、形式分析；
唐文军：撰写——审阅与编辑、软件、研究；
孙文瑞：撰写——审阅与编辑、数据管理；
文林：撰写——审阅与编辑、监督、形式分析、概念化；
胡爱媛：撰写——审阅与编辑、监督、形式分析、概念化。

**利益冲突声明**
作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。

**致谢**
本研究得到了中国自然科学基金（项目编号11404046）和中国重庆市科技委员会的支持。