负磁化（NM）是一种固有现象[1], [2], [3], [4], [5], [6], [7], [8]，即在恒定正磁场（H）作用下，材料的直流磁化（M）随温度（T）降低到磁有序温度（Tc）以下时从正值变为负值。净磁化为零的温度称为补偿温度（Tcomp）。这种现象发生在Tcomp时，不同晶体位置的磁矩完全相互抵消。当温度进一步降低时，由于系统的有限磁各向异性，净磁化变为负值。这一奇特现象最早由Louis Néel在1948年的尖晶石铁氧体中预测，并在平均场理论框架下得到阐明[10]。此后，该现象在多种磁性材料中被观察到，如分子磁体、普鲁士蓝类似物、钙钛矿、金属间化合物、多层结构和赫斯勒合金[11], [12], [13], [14], [15], [16], [17], [18], [19], [20], [21], [22], [23]。在早期文献中，这些材料常被误认为是抗磁体或超导体，但实际上它们具有正的磁化率差。晶体结构、磁交换相互作用、各向异性（磁晶各向异性、单离子各向异性、交换各向异性等）以及子晶格磁化的温度依赖性等因素在决定这一现象的起源中起着关键作用。能够在Tcomp以上和以下调节磁化方向（即正或负）使得这些化合物在磁化切换、热磁器件、自旋阀和自旋电子学设备方面具有巨大潜力[2], [3]。因此，研究这些材料对于其潜在的技术应用和基础科学意义都具有重要意义。
基于稀土-过渡金属的金属间合金和化合物在磁补偿行为方面具有重要地位。例如，Jemmali等人[24]观察到金属间化合物Er?Fe??-xAl?（x=0, 3）存在磁（自旋）补偿。类似地，RFe?（R=Gd, Tb, Dy, Ho, Eu）RFe?（R=Ho, Eu）多晶样品的FCM（T）曲线也显示出自旋补偿行为[25]。这种行为归因于稀土和过渡金属磁矩之间的反铁磁交换相互作用，导致在Tcomp处发生自旋补偿。Yasukochi等人[26]报告称，在N型铁磁体Mn?Ge?的自发磁化曲线中，Tc≈710 K以下出现了自旋补偿和随后的磁化反转，这是由于位于8f和4b位置的Mn磁矩与8j位置的磁矩发生了铁磁对齐。同样，对金属间合金Tb?.1Co??.?Si?[27], [28]的研究表明，NM是由反平行Tb和Co子晶格之间的磁晶各向异性差异引起的。
Ostoréro等人的先前研究[29]通过FCM（T）测量证实了金属间化合物Ho?Fe??中的自旋补偿。这些化合物属于R?Fe??家族（R=稀土元素），具有立方Fm-3m Th?Mn??结构。研究表明，随着铝（Al）掺杂浓度的增加，铁磁转变温度（从520 K降至420 K）和补偿温度（从190 K升至240 K）均有所下降。补偿温度向室温的移动表明，这些化合物可能成为先进自旋电子学应用的关键材料。这一行为与Er?Fe??-xAl?（x=0, 3）系列[24], [30], [31]中的情况相反，在该系列中，铝替代Fe后补偿温度反而降低。目前仅有关于Ho?Fe??-xAl?系列母体化合物的中子衍射数据[32], [33]，而铝替代衍生物的相关数据尚缺。因此，文献中仍缺乏验证这一现象起源的微观研究。
在本研究中，我们探讨了Ho?Fe??-xAl?（x=0, 2.5）的结构和磁性质，以阐明其真实的磁行为。我们采用了宏观、介观和微观技术（如直流磁化、中子衍射和中子退极化）来全面理解铝替代对Ho?Fe??-xAl?系列中NM及其可调性的影响。此外，还进行了分子场理论分析，以解释观察到的温度依赖性磁化反转及其背后的机制。
