玻璃材料因其无序结构而在社会中发挥着越来越重要的作用，包括在光学、电子、建筑和生物医学等领域的应用[[1], [2], [3], [4], [5], [6], [7]]。玻璃形成能力（GFA）量化了熔体在冷却过程中不结晶而玻璃化的能力，是设计新玻璃成分时的关键属性。因此，准确预测GFA具有科学和工程上的重要性。直接实验确定GFA（例如通过测量临界冷却速率或避免结晶的最大可获得厚度）通常耗时且资源密集。作为替代方案，已经提出了间接标准来评估GFA，如降低的玻璃转变温度Trg和过冷液相区域的宽度ΔTx[[8], [9], [10], [11], [12]]。然而，这些标准通常依赖于现有玻璃的热力学测量，例如玻璃转变温度Tg和结晶温度Tc，因此它们本质上无法提供GFA的先验预测。
玻璃科学的最新进展产生了创新的数据驱动和结构驱动模型来预测玻璃性质。例如，机器学习（ML）方法，特别是基于广泛成分数据集训练的人工神经网络，在预测与GFA相关的性质（如Tg、Tc和Tm）方面表现出强大的能力[13,14]。同时，结构驱动模型，特别是拓扑约束理论（TCT），提供了网络刚度与玻璃化行为之间的物理可解释联系[15,16]。然而，这两种方法都面临重大限制。具体来说，ML模型依赖于现有的数据集进行训练，当应用于其训练范围之外的成分区域时，预测准确性往往会降低。这在当前的CaO–Al2O3–SiO2（CAS）体系中得到了体现，其中富含Al2O3或CaO的成分远远超出了已建立的玻璃形成区域。相反，TCT模型受到复杂的成分和温度依赖的拓扑约束的限制，限制了其广泛的适用性。因此，开发有效的、直接的结构描述符作为GFA的预测工具仍然是一个关键目标，对基础玻璃科学和技术应用具有重要意义。
玻璃转变发生在从高温熔体冷却的过程中。因此，为了实现GFA的可靠先验预测，理解熔体到玻璃转变过程中的结构和动态演变至关重要。对各种玻璃形成体系的研究强调了冷却诱导的结构重组在决定玻璃形成中的关键作用。例如，典型的“强”玻璃形成剂SiO2在冷却过程中Si-O-Si键角弯曲的程度显著减少，这显著增强了网络刚度，并部分解释了熔体到玻璃转变后剪切模量的急剧增加[17]。在“脆弱”的熔体中，如铝酸盐、钛酸盐和一些金属熔体，原位结构跟踪表明，某些短程有序（SRO）基元（例如[AlO4]5-、[TiO5]6-和五折对称二十面体簇）随着温度的降低逐渐成为主导特征[[18], [19], [20], [21]]。这些SRO基元的增加促进了动力学减速的发生，最终导致玻璃转变。此外，在其他体系中，如Fe基合金和BaO-TiO2，冷却过程中的异常液-液结构转变与玻璃形成呈负相关[[22], [23], [24], [25]]。
除了结构重排之外，熔体的动态行为在确定GFA中也起着至关重要的作用。例如，胡等人在Cu-Zr体系中展示了最大临界玻璃厚度Dmax与过冷熔体中发生的脆弱到强（F-S）转变程度之间存在强烈的正相关[26]。这种F-S转变不仅限于金属体系，在CaO-Al2O3等氧化物体系中也有观察到[18]。虽然这些开创性研究揭示了熔体结构的动态特性与随后玻璃形成过程之间的复杂联系，但这种异常结构重组的强烈系统依赖性使得直接从熔体性质预测GFA变得具有挑战性。例如，在氧化物体系中，结构关注点往往集中在以阳离子为中心的氧配位多面体上，而在金属体系中，则侧重于Voronoi簇的密集堆积。因此，开发一个统一的框架，整合不同化学体系中的熔体结构和/或动态性质来预测和理解GFA，仍然是一个突出的挑战。
我们之前对Al2O3–Y2O3的研究揭示了GFA与熔体的结构-温度敏感性之间的密切关联，即淬火过程中的结构演变程度[27]。结构敏感性较低的成分表现出更强的抗结晶能力，因此具有更高的GFA。这一观察表明，对热波动的结构稳定性可能作为评估GFA的潜在描述符。基于这一发现，当前的工作研究了结构-温度敏感性在工业上重要的CAS体系中的预测能力。通过结合经典分子动力学模拟和无容器熔体淬火实验，我们构建了一个成分-结构敏感性轮廓，并验证了其在预测GFA中的指导作用。值得注意的是，结果表明，之前在CAS体系中报道的所有玻璃形成成分都位于一个由低结构-温度敏感性特征的明确定义的成分区域内。相比之下，位于高结构敏感性区域的成分容易结晶，这一点通过无容器淬火实验得到了证实。因此，本研究将结构-温度敏感性确立为一种可转移的GFA指标，适用于铝酸盐和铝硅酸盐体系。此外，结构敏感性与GFA之间的耦合进一步表明，玻璃转变的起源这一长期存在的材料物理学问题，可能部分通过揭示对热激发的动态结构响应来解码。
