改进了通过直流磁控溅射（DC magnetron sputtering）和高效脉冲磁控溅射（HiPIMS）技术沉积的镍薄膜的结构，以研究异常纳尔斯特效应（anomalous Nernst effect）

《Materials Science in Semiconductor Processing》：Improved the structure of nickel thin films deposited by DC magnetron sputtering and HiPIMS for anomalous Nernst effect

　　

Krittinat Auejirakarn|Poramed Wongjom|Wasan Maiaugree|Ekkarat Pongophas|Pitak Eiamchai|Mati Horprathum|Chanunthorn Chananonnawathorn|Saksorn Limwichean

泰国帕图姆塔尼他玛萨特大学科学技术学院物理系，邮编12120

摘要

在自旋电子学领域，自旋电流的生成、操控和检测仍然是研究人员的核心目标。在自旋热电子学这一子领域中，异常纳尔斯特效应（ANE）——即通过铁磁材料中的温度梯度产生自旋极化载流子或电压——是生成自旋电流的关键机制。在这项研究中，我们评估了使用两种不同方法沉积的镍（Ni）薄膜的性能：传统的直流磁控溅射（DCMS）和高功率脉冲磁控溅射（HiPIMS）。我们的结果表明，与DCMS相比，HiPIMS显著提高了靶原子的电离效率，从而获得了更优异的薄膜密度和更紧凑的微观结构。此外，HiPIMS沉积的Ni薄膜的ANE电压系数达到了0.065 μV/K，大约是DCMS薄膜所观察到的0.016 μV/K的四倍。这些发现表明，HiPIMS不仅提升了Ni薄膜的微观结构完整性，还显著增强了其异常纳尔斯特响应，凸显了其在先进自旋电子学和能量收集应用中的潜力。

引言

近年来，自旋热电子学——研究热、电荷和自旋之间基本相互作用的研究——已成为一个重要的研究前沿[[1], [2], [3]]。该领域在可再生能源收集、热电转换和先进自旋电子器件方面具有广阔的应用前景[[4], [5], [6]]。在这一框架下，自旋塞贝克效应（SSE）和异常纳尔斯特效应（ANE）是通常在铁磁（FM）薄膜（如Fe、Co和Ni）中研究的两大热磁现象[[7], [8], [9], [10]]。SSE涉及铁磁/非磁性（NM）双层之间的温度梯度（?T），从而产生自旋电流（J_s），并通过逆自旋霍尔效应（ISHE）转化为电电压（V_{ISHE）[11]。相比之下，ANE发生在单个铁磁层内，其中内部温度梯度直接诱导出垂直于?T和磁化强度（M）的横向电场（EANE）[12]。这种单层操作使ANE在简化器件架构方面具有明显优势。所产生的场表示为[13]。EANE?=?SANE(?T?×?M)其中SANE是异常纳尔斯特系数，M是磁化强度单位向量，?T是施加的温度梯度。}

最近，为了增强异常纳尔斯特效应（ANE），人们专注于对铁磁薄膜进行元素掺杂，以优化内在参数（如磁化强度[14]和自旋-轨道耦合（SOC）[15]），以及包括孔隙率和缺陷密度在内的微观结构特性[16]。此外，还广泛研究了成分和材料依赖性策略以最大化ANE响应[17,18]。在各种候选材料中，镍（Ni）薄膜因其优异的热稳定性和化学稳定性、成本效益以及无毒性而备受关注[[19], [20], [21]]。虽然Ni薄膜可以通过阳极氧化、溶胶-凝胶处理和原子层沉积等技术合成[[22], [23], [24]]，但磁控溅射方法特别有利。该方法提供了高薄膜均匀性、精确的厚度控制以及出色的重复性，非常适合大规模工业应用[[25], [26], [27]]。

传统的直流磁控溅射（DCMS）通常受到低电离效率的限制，这降低了原子团的移动性，并导致具有较高孔隙率的 porous 微观结构[27]。这些结构缺陷会降低磁性能并削弱自旋-轨道耦合（SOC）。尽管沉积后的退火[28]或基板加热[29]可以缓解这些问题，但它们会增加制造复杂性。最近，高功率脉冲磁控溅射（HiPIMS）作为一种更优的替代方案出现，能够生成超密等离子体（10¹⁹ m^?3），其瞬时功率密度超过1000 W cm^?2[30], [31], [32]]。这种高电离率使得薄膜能够一步沉积，并具有更高的结晶度、密度和均匀性[33]。因此，HiPIMS已成功应用于多种技术中，包括电致变色器件、染料敏化太阳能电池（DSSCs）、表面增强Rasayana散射（SERS）基底和热电应用[[34], [35], [36], [37]]。值得注意的是，HiPIMS已被证明可以改善复杂氮化物涂层的微观结构和机械性能[38]。尽管具有这些优势，但HiPIMS在增强异常纳尔斯特效应（ANE）方面的潜力仍有待系统探索。

本研究提出了一种利用高功率脉冲磁控溅射（HiPIMS）来增强异常纳尔斯特效应（ANE）的新方法。我们系统地评估了HiPIMS在优化Ni薄膜微观结构和磁性能方面的有效性，并将其与传统的直流磁控溅射（DCMS）进行了比较。此外，还通过将Ni薄膜沉积在硅（Si）、二氧化硅（SiO₂）和蓝宝石（Al₂O₃）上来研究基底选择的影响，以阐明界面特性和晶格失配对薄膜结构的作用。鉴于基底特性（如热导率和界面热传输）对薄膜生长和自旋热响应具有关键影响，这项工作为基本自旋热电子学和开发高性能实用材料提供了重要见解。

章节片段

材料与方法

镍（Ni）薄膜的名义厚度为20纳米，使用直流磁控溅射（DCMS，Advanced Energy DC Pinnacle Plus）和高功率脉冲磁控溅射（HiPIMS，Ionautics HIPSTER1）分别沉积在Si（100）、SiO₂（100）和蓝宝石（Al₂O₃（001）基底上。需要注意的是，为了比较DC和HiPIMS沉积的薄膜的ANE，使用了20纳米厚的Ni层。这一厚度确保了稳定的电阻率，因为其几倍于Ni的自旋扩散长度（λ

结果与讨论

图2(a)和(b)分别显示了使用DCMS和HiPIMS（占空比为5%）沉积Ni薄膜时的等离子体图像。观察到等离子体特性有明显差异。HiPIMS放电的亮度和强度明显高于DCMS，表明其瞬时功率密度更高。等离子体颜色也有明显变化：DCMS等离子体呈紫色，而HiPIMS等离子体则呈现蓝绿色。这种差异归因于

结论

HiPIMS沉积的Ni薄膜相比DCMS薄膜具有更高的密度、更低的表面粗糙度和更低的孔隙率，这一点通过原子力显微镜（AFM）和光谱椭圆偏振仪得到了证实。这些结构上的改进是由于原子团移动性的提高和离子轰击作用的增强，显著抑制了电子自旋散射并增强了异常纳尔斯特效应（ANE）信号。虽然沉积在Al₂O₃上的薄膜受到晶格失配引起的应变和更高的矫顽力的影响，但沉积在Si和SiO₂上的薄膜则表现出

CRediT作者贡献声明

Krittinat Auejirakarn：撰写——原始草稿，研究。Poramed Wongjom：撰写——原始草稿，研究，资金获取，概念化。Wasan Maiaugree：撰写——审阅与编辑，验证。Ekkarat Pongophas：撰写——审阅与编辑，可视化。Pitak Eiamchai：撰写——审阅与编辑，验证，研究。Mati Horprathum：撰写——审阅与编辑，验证，概念化。Chanunthorn Chananonnawathorn：撰写——审阅与编辑，验证，

利益冲突声明

作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：副教授Poramed Wongjom报告称获得了他玛萨特大学的财务支持。副教授Poramed Wongjom与他玛萨特大学存在关系，包括资金资助。如果还有其他作者，他们声明没有已知的可能会影响研究的财务利益或个人关系

致谢

他玛萨特大学科学技术学院的研究生人才奖学金资助，合同编号为TB 28/2567。这项工作得到了他玛萨特大学自旋光子学量子技术研究单元的支持。该研究还得到了泰国科学研究与创新基金的支持