采用外延技术在三角形排列中实现了三重InAs/GaAs量子点的构建

《Materials Science in Semiconductor Processing》：Epitaxial realization of triple InAs/GaAs quantum dots in a triangular arrangement

　　

S.V. Balakirev|N.E. Solodovnik|D.V. Kirichenko|D.D. Dukhan|N.A. Shandyba|M.M. Eremenko|M.S. Solodovnik

南方联邦大学外延技术实验室，俄罗斯塔甘罗格，邮编347922

摘要

三角形排列的三量子点（QDs）因其独特的性质和在新型量子电子及光子器件中的潜力而受到特别关注。这类系统通常是通过使用金属栅极对二维电子气进行静电限制来制造的。然而，这种方法技术复杂，所制备的量子点尺寸有限，易受电噪声影响，且不适合用于光子应用。在这里，我们首次展示了在三角形几何结构中可控位点外延生长三量子点的方法。在InAs沉积到由聚焦离子束（FIB）图案化的GaAs(111)B表面后，量子点会在预定义的位置形成。经过退火处理，FIB刻蚀形成的凹陷会演化成四面体形状的凹槽，其基底顶点成为InAs量子点优先形成的位点。通过调节FIB加速电压和离子剂量，我们可以控制凹槽的大小，从而控制三角形内量子点之间的距离。在优化条件下，我们在制备的凹槽中实现了高达0.93的选择性和78%的产率。光致发光光谱显示其发射范围为900–1150纳米，且随着FIB剂量的增加，发射强度也随之增强。这项研究为有序排列的三角形三量子点提供了一种可扩展的制造方法，为纳米电子学、光子学和量子技术的研究与应用提供了有前景的平台。

引言

近年来，三量子点（QDs）由于其在量子隐形传态[1]、量子计算[2][3][4]、单电子器件[5]、等离子体学[6]和元胞自动机[7,8]中的基础重要性和潜力而备受关注。实现这些应用的一种常见策略是使用三个紧密排列的量子点形成线性链[9][10][11]。然而，理论和实验研究[1,2,5][12][13][14]均表明，三角形排列的三量子点具有明显优势，例如增强了量子比特的并发性[2]、提高了量子隐形传态的可靠性[1]，以及实现了电荷挫败效应[5,13]。

通常，三量子点是通过在二维电子气（2DEG）[12][13][14]中采用光刻技术制造的。然而，这种方法存在几个显著缺点：首先，为限制纳米结构制造微小栅极是一个复杂且成本高昂的过程，需要先进的技术设备；其次，栅极定义的量子点容易受到缺陷和电荷噪声的影响，导致量子态的退相干；最后，这些量子点缺乏强三维量子限制，光学性能较差：量子效率低、发射线宽较宽，且光谱扩散严重，因此不适合用于光子器件。

相比之下，外延量子点几乎是完美的光子构建块，具有出色的光学特性，并且可以在不显著增加制造复杂性的情况下实现任意尺寸的缩小。此外，分子束外延（MBE）能够提供最高质量的材料和纯度，以及清晰的异质界面。然而，可控位点形成量子点以及这项技术的可扩展性仍然是一个重大挑战。一种有前景的解决方案是无掩模表面光刻技术，它可以避免干法和湿法刻蚀的缺点，同时仍能精确定位量子点的形成位置。后续的高真空表面处理和MBE生长确保了所得纳米结构的高质量。

尽管这种方法看似直接且可行，但据我们所知，至今尚未实现三角形排列的外延三量子点。InAs纳米结构因其潜在的应用价值而受到特别关注，例如在电信波长的量子光子学[15][16][17]、较小的有效质量[18]、强的自旋-轨道相互作用[10,19]等优势[20]。最近对多个立方体InAs/GaAs量子点的性质进行了模拟[21]。实验实现包括使用指状栅极技术从InAs纳米线制备线性三量子点[10,22]，以及通过Ga液滴刻蚀和随后的InAs沉积组合形成横向InGaAs量子点分子[23]。然而，至今尚未展示三角形排列的三量子点的外延生长。此外，也没有关于有序排列的三量子点可扩展制造的证据。

在这项工作中，我们提出了一种新的方法来制造三角形排列的有序三InAs量子点阵列。这些量子点是在经过Ga⁺聚焦离子束（FIB）预图案化的GaAs(111)B衬底上外延生长的，随后进行退火处理以形成(111)表面固有的规则四面体形状的凹槽阵列。InAs的沉积导致量子点优先在金字塔基底的顶点处形成，从而形成等边三角形。通过改变FIB处理参数，我们可以控制凹槽的大小，进而控制量子点之间的距离。此外，量子点的选择性和光致发光（PL）特性也显著依赖于FIB处理条件。这种方法提供了一种方便且可重复的方法来创建高质量三角形三量子点的规则阵列。此外，研究表明，在GaAs(111)表面上生长的量子点可以通过双激子-激子辐射级联发射极化纠缠光子，具有较低的精细结构分裂[24,25]，为量子光子学提供了高纠缠保真度的额外优势。

章节摘录

实验部分

实验中使用了经过预处理的GaAs(111)B轴心衬底。表面图案化是在配备Ga⁺ FIB源的Nova NanoLab 600电子显微镜中完成的。FIB处理在距离为0.5和1微米的点上进行，这些点位于一个4×4微米²的正方形阵列内。实验中使用了三组加速电压（U）和离子束电流（U）的组合：5 kV和2 pA、10 kV和0.3 pA以及30 kV和

FIB处理

FIB处理后和退火前，表面上会形成大小非常均匀的凹陷（最大标准偏差（SD）为7纳米，对于两种L值均相同），并且形状接近圆形，这取决于FIB加速电压（图1a和b）。在5 kV和10 kV时，凹陷略微拉长（图1a），而在30 kV时，由于离子束的更好聚焦，凹陷几乎呈完美的圆形（图1b）。

凹陷的密度由FIB处理点之间的距离决定

结论

总之，我们报道了在图案化衬底上通过外延生长制备三角形排列的三量子点的方法。利用无掩模FIB光刻和MBE技术，我们制造了在各种FIB条件下能够发射900–1150纳米光的光学有序三量子点阵列。对GaAs(111)B衬底的初始FIB处理控制了四面体凹槽之间的间距和凹槽的大小，进而决定了每个三角形内的量子点之间的距离。

CRediT作者贡献声明

S.V. Balakirev：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，可视化，验证，方法论，研究，资金获取，形式分析，概念化。N.E. Solodovnik：可视化，研究。D.V. Kirichenko：可视化，研究。D.D. Dukhan：可视化，研究。N.A. Shandyba：研究。M.M. Eremenko：研究。M.S. Solodovnik：撰写 – 审稿与编辑，可视化，验证，监督，资源管理，项目行政，

资助

本研究得到了俄罗斯科学基金会的资助（项目编号：23-79-10313），以及南方联邦大学进行。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本研究使用了“先进微电子和光电子技术”共享研究设施（南方联邦大学）的设备。