应对不可避免的挑战：通过适应飞秒激光消融过程中的三大难题来提升电子背散射（EBSD）的索引性能

《Ultramicroscopy》：Navigating the Unavoidable: Enhancing the EBSD Indexability through Adaptation to Three Hurdles in Femtosecond Laser Ablation

　　乌默·马苏德·乔杜里 | 加雷斯·道格拉斯 | 杰克·艾伦 | 安迪·阿博特 | 帕特里克·特里姆比 | 穆罕默德·阿默 | 陈波
莱斯特大学工程学院，莱斯特，LE1 7RH，英国

**摘要**
飞秒（fs）激光铣削技术能够实现极快的材料去除速度，适用于截面制备；然而，将其应用于电子背散射衍射（EBSD）时受到三个关键障碍的限制：（i）激光诱导的周期性表面结构（LIPSS）；（ii）通常由表面形态引起的“幕状效应”，导致铣削不均匀；（iii）锥度角与名义几何形状的偏差。在本研究中，我们系统评估了这三个障碍对使用304不锈钢制备的大面积截面进行EBSD分析的影响。高能量铣削（11.3 J/cm2）后进行低能量抛光（4.5 J/cm2）会形成LIPSS（振幅约为100 nm），同时产生幕状效应和锥度角。其中，锥度角被认为是控制索引效率的主要因素。将倾斜角度从70°增加到76.5°后，EBSD的命中率从41.5%提高到了74.1%。动态模板匹配证实了模拟图案与实际采集图案之间的相关性增强，平均互相关系数从0.22提高到了0.28。LIPSS引入了接近垂直的周期性位错梯度，超过±2°。对EBSD图案的逐像素分析表明，非索引现象很可能是由LIPSS相关的表面拓扑结构引起的。尽管这些障碍目前限制了EBSD的可靠性以及无伪影地提取高级信息（如位错图），但结果表明，可以通过工程手段优化飞秒激光制备过程，以实现深层埋藏区域的快速晶粒结构表征。理解和控制这三个障碍为大面积EBSD样品制备提供了途径。

**1. 引言**
电子背散射衍射（EBSD）是一种高度依赖表面状态的技术，常用于研究材料内部的晶粒结构和变形情况，其背散射图案（EBSP）来源于样品表面的前10-50 nm区域[[1], [2], [3]]。获得的微观结构信息的准确性很大程度上取决于表面制备工艺，不同样品和领域采用了多种抛光方法。传统方法包括整体抛光[[3], [4], [5]]，最后通过化学或电抛光去除机械抛光引起的变形层（即Beilby层）。更现代的方法如聚焦离子束[2,[5], [6], [7], [8], [9], [10]]和宽离子束铣削[5,6,11,12]也取得了类似效果。无论采用何种制备方法，都必须注意避免引入塑性变形[4,5]甚至相变[[13], [14], [15]]等伪影。此外，表面制备质量差会通过变形、表面粗糙度[3,4]或非晶化[10,16,17]严重影响EBSP的清晰度，从而导致采集时间延长或难以对晶体取向进行索引。

飞秒（fs）激光系统相比Ga+离子源和Xe等离子体聚焦离子束（PFIB）系统表现出极高的材料去除速率[6,[18], [19], [20], [21], [22], [23], [24]]。这种技术能够快速探测深层埋藏区域并制备大面积表面，为材料表征提供了诸多机会[6,[23], [24], [25], [26], [27], [28], [29], [30], [31], [32]，尤其是对于EBSD而言，早期研究已观察到镍基超级合金的EBSP直接来自激光铣削表面[19]。然而，要在材料科学界建立对该技术的信心，需要更深入地了解激光与材料的相互作用，以及潜在的表面和亚表面损伤及其形成机制。

激光铣削在不同材料中引发了多种现象，包括表面非晶化/相变[33,34]、再结晶[34,35]和位错生成[34,[36], [37], [38], [39]]；其中最广泛观察和讨论的是激光诱导的周期性表面结构（LIPSS）[32,34,[40], [41], [42], [43], [44]]。研究表明，LIPSS的形成是由于入射激光与表面散射/衍射波的叠加，导致表面能量吸收不均匀[32,34,[43], [44], [45]]。对于EBSD分析而言，LIPSS是一个主要障碍，因为它们会改变表面拓扑结构，并可能引起EBSP中的阴影效应和对比度反转[32]。LIPSS的形成、空间周期性和振幅显著受激光参数影响，并且与材料类型密切相关。例如，在铜中LIPSS在1.96 J/cm2的能量下形成[44]，而在镍基超级合金中则在0.82 J/cm2的能量下形成。此外，LIPSS的形成还受到晶体取向的影响，因为不同表面的能量和原子密度不同。Sedao等人[43]研究了不同取向的多晶镍上的LIPSS形成情况，发现{111}取向的晶体比{100}和{110}取向的晶体更不易形成LIPSS。

尽管如此，通过精确控制激光参数，仍可以制备出无LIPSS的表面。Gholinia等人[32]研究了激光功率、每像素脉冲数（PPP）、重复频率和偏振对7075铝合金表面质量的影响，发现最佳表面质量出现在较低的能量和重复频率下（分别为1.9 J/cm2和7.5 kHz）。类似的无LIPSS表面结果也出现在钢和钛[45]（能量为0.4 J/cm2、重复频率为4 kHz）以及细晶和粗晶铜[44]（能量<5.24 J/cm2、PPP<1.2×10^4）中。虽然这种方法有前景，但在低能量和低PPP下材料去除速率降低，显著延长了样品制备时间。如果能量过低，可能会低于材料烧蚀阈值[18,20,46,47]，因此通常需要使用Ga+或PFIB进行后续清理[23,32]。

飞秒激光加工涉及的参数空间较大，优化不同材料表面的无伪影条件具有挑战性，因此需要折中。除了LIPSS外，锥度角和材料再沉积引起的幕状效应也会影响EBSD的索引效果。因此，了解这些限制并相应调整方法对于生成高质量的EBSD数据至关重要，同时仍能充分利用快速激光铣削的优势。本研究系统探讨了飞秒激光用于铣削较大截面的可行性，重点关注三个障碍：LIPSS形成、幕状效应和锥度角，及其对EBSD索引能力的影响。

**2. 实验方法**
本研究使用了厚度为0.80 mm的304不锈钢。选择这种厚度是为了确保飞秒激光能够覆盖整个样品表面，减少深部铣削带来的再沉积或伪影。样品按照标准金相程序制备，最后用2000目SiC砂纸进行研磨。激光加工和微观结构分析使用Crossbeam 350 FIB-SEM（德国卡尔蔡司公司）进行，该设备配备有波长为515 nm的二极管泵浦飞秒激光器（德国TRUMPF GmbH公司），激光束垂直于样品表面（如图1a所示）。双腔配置的优势在于能够在高速率下进行铣削，同时降低污染成像腔的风险。

**图1.** (a) Crossbeam系统由FIB/SEM腔和专用飞秒激光腔组成；(b) 关键激光参数示意图；(c) 本研究中的激光工作流程示意图，包括粗铣削、精细抛光和后续EBSD分析。

需要进一步解释飞秒激光的几个特点，以便更好地理解其对EBSD索引能力的影响。激光聚焦后的光斑直径为15 μm，瑞利长度为150 μm。激光以超短脉冲（<350 fs）的形式输出，脉冲频率（f）最高可达1 MHz，脉冲能量（E）最高可达10 μJ。根据这些参数，激光能量（Φ）可按以下公式计算[44]：
Φ = 2Eπ(d2)/2

激光以可配置的“阴影”图案进行扫描，线条间距和扫描次数可调。激光在每次扫描之间可以改变方向角度，以减少表面图案形成的可能性，并通过调整激光焦点确保其在材料去除过程中保持聚焦。激光光斑在样品表面的移动速度（v）可在0.1 mm/s到9000 mm/s之间变化。此外，为了保护激光系统的窗口，可以通入氮气流以形成高压区域，减少窗口上的薄膜沉积，从而保证铣削过程的稳定性。

激光加工流程分为两个步骤：“粗铣”和“精铣”，具体参数见表1。两个步骤都使用了4 μm的线间距和200次扫描。首先使用高能量（11.3 J/cm2）进行粗铣，以分离样品边缘的突出区域（ROI），如图1c所示。该ROI尺寸为250 μm宽、125 μm深，周围材料去除超过100 μm以防止后续铣削时的再沉积。为了减少伪影，铣削贯穿整个样品厚度。每次扫描之间旋转激光扫描方向19°，确保切割方向不断变化，从而实现更均匀的铣削效果。飞秒激光通过离散脉冲而非连续扫描工作，每个脉冲的能量分布不均匀，可以用高斯分布近似表示。采用旋转扫描策略可实现更均匀的能量分布，从而获得更均匀的材料去除效果，使沟槽底部更平坦、侧壁更光滑。

**表1. EBSD表面制备的激光参数**
| 铣削步骤 | 脉冲能量（μJ） | 能量（J/cm2） | 速度（mm/s） | 频率（kHz） | 角度增量（°） | 扫描方向 | 氮气流量 | 铣削时间（秒） |
|--------------|-----------|------------|---------|---------|---------|--------|---------|
| 粗铣 | 10 | 11.3 | 900 | 19 | 是 | | |
| 精细抛光 | 4.5 | 30.8 | 0 | 平行于表面 | | |

粗铣后，对ROI表面进行低能量（4.5 J/cm2）的精细抛光，以去除高能量加工造成的损伤和伪影。与标准FIB-SEM流程类似，扫描方向平行于表面，朝向ROI前端（EBSD观察面）。

粗铣和精铣后，使用扫描电子显微镜（SEM）观察表面。获取低倍率和高倍率的二次电子显微照片，以检测锥度角、幕状效应和LIPSS。SEM成像在20 kV的加速电压下进行，探针电流约为2 nA。EBSD分析使用Symmetry S3 EBSD探测器（英国Oxford Instruments公司）进行，设置“Speed 1”（622×512像素）。图案通过典型的Hough索引方法进行索引，Aztec软件中的带检测参数优化为11条带和60的Hough分辨率。必要时记录处理后的EBSD图案以便后续深入分析。原子力显微镜（AFM）用于定量分析表面粗糙度，使用Bruker Dimension Icon原子力显微镜。表面形貌采用混合敲击/接触模式（Peakforce Tapping）进行表征，探针为三角形尖端（规格：尖端半径2 nm、长度115 μm、刚度0.4 N/m）。数据采集使用NanoScope 9.4软件，后续分析使用NanoScope Analysis 1.9进行。

**3. 结果**
**3.1. 粗铣表面**
图2a和图2d展示了两个粗铣样品的SEM显微照片，显示了激光铣削引起的多种伪影。首先，在两个样品的边缘表面可见一层沉积材料。这与FIB-SEM中常见的直接再沉积现象不同[10,16]，这是由于氮气流形成的高压区域导致铣削材料聚集所致。这种材料形成了直径为几微米的小而不规则的团簇，这些团簇聚集后重新落回样品表面并覆盖了样品表面。这些残留物可以使用异丙醇和无绒纸巾清除（见附录中的图A1）。下载：下载高分辨率图像（774KB）下载：下载全尺寸图像

图2. 二次电子成像：(a) 和 (d) 是粗糙铣削后的块1和块2的SEM显微图；(b) 和 (e) 是相应的高倍率显微图；(c) 和 (f) 是(b) 和 (e) 中框出区域的更高倍率视图，突出了LIPSS的形态和重新沉积的白色颗粒。

其次，在图2b和图2e中可以看到明显的条纹状结构，这些条纹大致平行于激光铣削方向。在块的上半部分，条纹状结构似乎是由铣削过程中重新沉积的材料造成的，而在下半部分，其起源不太明显。此外，对于这两个粗糙铣削的块来说，它们的侧壁是逐渐变细的，而不是垂直于样品表面，且大部分铣削表面的倾斜角度相对一致，但在非常底部附近逐渐增大，如图2a和图2d所示。

最后，图2c和图2f中的高倍率显微图显示了典型的fs激光铣削过程形成的LIPSS结构。也可以看到小的残留颗粒，但可以通过用干净的无绒纸巾沿一个方向仔细擦拭铣削表面来清除它们（见图A1）。另外，还可以看到由条纹状结构引起的图像对比度波动。值得注意的是，这两个粗糙铣削的块是使用相同的fs激光加工参数制备的，以确保可重复性，并确认三种现象的一致性：LIPSS、条纹状结构和倾斜角度。图2c和图2f中观察到的表面形态差异是由于材料在烧蚀过程中的局部变化造成的。特别是，如[43]中所述，晶体取向可以影响LIPSS的形成和烧蚀材料的重新分布，从而导致尽管铣削条件相同但形态上仍然存在差异。此外，图2c和图2f中的相对对比度调整仅是为了增强LIPSS特征和小的残留颗粒的可见性；所有其他成像条件都是相同的。

3.2. 细抛光铣削表面

图3显示了经过细抛光铣削后的fs激光制备块的SEM显微图和逆极图（IPF-Z）EBSD图。选择IPF-Z图是因为它最能清晰地显示分析区域的微观结构。这里，Z表示名义上的表面法线（垂直于平面），而X和Y位于分析区域的平面内（见图3a）。细抛光过程显著提高了表面质量，如图3a所示，尤其是顶部区域的条纹状结构减少了。随着氮气流的停止，样品顶部表面没有出现重新沉积的现象。样品的下半部分仍有一些条纹状结构，而最底部则保留了一些粗糙铣削表面的痕迹。

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图3. (a) 细抛光铣削后的块的SEM显微图；(b) (a)中标记为红色矩形的区域的IPF-Z图，步长为2 μm，显示底部的索引情况优于顶部区域；(c) (a)中标记为蓝色矩形的底部区域的IPF-Z图，步长为0.5 μm，显示出由于条纹状结构导致的索引较差。绿色矩形区域(d)显示了IPF-Z的高倍率区域以及图4中详细展示的顶部区域的带状对比度图。

对细抛光铣削后的块进行了EBSD分析，以评估激光铣削后的可行性。图3b显示了图3a中红色矩形标记区域的IPF-Z图（步长：2 μm）。映射区域的下半部分的索引显著提高（56.3%），而上半部分仅为7.7%。顶部区域的这种索引较差的原因尚未完全明了，可能包括材料重新沉积或激光束尾部造成的损伤。一个可能阻碍大范围区域索引的因素是表面不够平整，使得通过动态聚焦和倾斜校正进行图像校正变得困难。在块顶部附近的一个小区域（步长：0.2 μm，如图3中的绿色矩形所示，并在图4中进一步展示），实现了更好的索引（43.8%）。然而，这仍然低于样品底部区域的索引率，也低于PFIB制备所能达到的索引率[32]。因此，由于从顶部区域获得的更高倍率图（图4）的索引率仍然低于底部区域（图3），所以索引率降低更可能是由于局部表面条件的变化，如重新沉积和激光引起的表面拓扑变化，而不是动态聚焦或倾斜校正的限制。

图4. 顶部区域（图3d中标记为绿色矩形的区域）的高倍率IPF-Z和带状对比度图，显示出改进的索引情况以及由于LIPSS导致的未解析像素。

图3c显示了图3a中标记为蓝色矩形的区域的IPF-Z图，步长为0.5 μm。尽管整体索引情况良好（62.3%），但在二次电子图像（图3a）中可以看到未索引的区域，这些区域对应于条纹状结构。此外，在图3c的左上角和右上角可以看到具有LIPSS特征和周期性的未索引点；这些特征在图4中以更高的倍率更清晰地显示出来。

3.3. 倾斜角度对EBSD索引的影响

虽然SEM观察清楚地显示了铣削结构的侧壁具有倾斜角度，但这种倾斜角度在制备表面上的存在往往被忽视。实际上，如图2a和图2d所示，即使表面法线角度也可能在制备表面上有所不同。因此，进一步研究了倾斜角度对EBSD索引的影响程度。

使用与之前相同的程序制备了另一个块，如图5a所示。选择了制备表面大约中间的一个区域，并在不同倾斜角度下拍摄了一系列EBSD图。图5b提供了一个示意图，显示了名义倾斜角度与实际样品倾斜角度之间的差异，这种差异是由激光引起的倾斜造成的。名义倾斜角度是通过假设制备表面垂直于样品表面来计算的。实验是在固定工作距离14毫米和图案曝光时间10毫秒的条件下仔细进行的，以确保其他变量的影响最小化。如图5c所示，随着倾斜角度的增加，命中率明显提高，从名义70°条件下的41.5%提高到了76.5°条件下的74.1%。尽管条纹状结构的存在对索引影响不大，但可以看出晶粒形状发生了扭曲，图中右侧的一个孪晶显示出弯曲的形态。

图5. (a) 使用细抛光激光铣削工艺制备的块的二次电子显微图；(b) 示意图，显示了名义倾斜角度（θ，红色）与实际样品倾斜角度（θ’，蓝色）之间的差异，后者是由激光引起的倾斜造成的；(c) 倾斜角度θ的函数下的命中率；(d) 在不同倾斜角度下获得的同一映射区域的IPF-Z图。

4. 讨论

4.1. LIPSS对微观结构检索的影响

尽管通过倾斜提高了索引率，但如图5d所示，仍然存在类似LIPSS的特征，即使样品倾斜后，索引较差的区域仍然存在。图6a显示了图3中块的一个高度放大的LIPSS区域。检查相应的带状对比度图（图6b）和IPF-Z图（图6c）发现，底部区域的索引特别具有挑战性，即LIPSS的低洼处。这之前在其他材料中也观察到过，例如Jelinek等人[44]在纯铜上进行37.5k PPP和1.96 J/cm2的激光处理后。同样，Gholinia等人[32]报告了WC-Co表面在激光处理后形成了LIPSS，这限制了索引率为21%。然而，在同一项工作中，他们还表明，经过PFIB抛光后，索引率可以显著提高到83%。

此外，虽然在IPF-Z取向图中不太明显，但图6d中的核平均错位（KAM）图显示了与晶粒平均取向的明显变化。Pollock等人[34,36]强调了在掠射入射下fs激光铣削过程中产生的位错，而Echlin等人[34]报告了在锶钛酸盐、铜和多晶镍合金René 88DT中，距离制备表面150-200纳米范围内的位错密度增加。在铜样品中，EBSD和透射电子显微镜分析显示，在表面1微米范围内的错位角度高达7°。

显然，上述机制在当前工作中也存在，其周期性与LIPSS相匹配。图6e中的伴随错位图显示的错位超过了±2°，且这种错位的方向垂直于LIPSS的脊。Sedao等人[39]在没有明显周期性的多晶镍中也观察到了类似的错位幅度。由于局部错位的存在，LIPSS的存在会对从EBSD分析中通常推断的一些信息（如几何必要位错（GNDs）和应变映射）的有效性产生怀疑。此外，这些特征可能会引入更严重的微观结构伪影，如相变和动态再结晶，如在R88镍的激光处理[34]和304不锈钢的PFIB铣削[15]中观察到的。

为了进一步探讨未索引区域和带状对比度降低的根本原因，在包含LIPSS的附近区域获取了另一张图（图7a），并记录了每个像素的相应EBSD图案。该区域在图6a中用红色矩形标记。Gholinia等人[32]将这种未索引主要归因于阴影效应和对比度反转效应[[48], [49], [50], [51]]，这些效应可能是由表面地形或通过LIPSS的透射引起的。在图7a的几个区域中可以清楚地看到阴影效应；然而，如果有足够的可见区轴，特别是使用现在集成到商业EBSD软件中的阴影屏蔽技术，阴影效应并不总是阻止EBSP的索引。如图3中的绿色矩形所示，在块顶部附近的一个小区域（步长：0.2 μm）实现了更好的索引（43.8%）。然而，这仍然低于样品底部区域的索引率，也低于PFIB制备所能达到的索引率[32]。因此，由于从顶部区域获得的更高倍率图（图4）的索引率仍然低于底部区域（图3），因此索引率降低更可能是由于局部表面条件的变化，如重新沉积和激光引起的表面拓扑变化，而不是动态聚焦或倾斜校正的限制。

图7. (a) 从图6a中标记为红色的区域获取的EBSD IPF-Z图，显示了收集到的EBSP中的伪影示例，包括阴影效应和对比度反转；(b) LIPSS低洼处EBSP变化的示例，显示中心缺乏清晰的Kikuchi带。

图6d中的对比度反转现象不太明显，但在图6d中的核平均错位（KAM）图中显示了与晶粒平均取向的明显变化。Pollock等人[34,36]强调了在掠射入射下fs激光铣削过程中产生的位错，而Echlin等人[34]报告了在锶钛酸盐、铜和多晶镍合金René 88DT中，距离制备表面150-200纳米范围内的位错密度增加。在铜样品中，EBSD和透射电子显微镜分析显示，在表面1微米范围内的错位角度高达7°。

显然，上述机制在当前工作中也存在，其周期性与LIPSS相匹配。图6e中的伴随错位图显示的错位超过了±2°，且这种错位的方向垂直于LIPSS的脊。Sedao等人[39]在没有明显周期性的多晶镍中也观察到了类似的错位幅度。由于局部错位的存在，LIPSS的存在会对从EBSD分析中通常推断的一些信息（如几何必要位错（GNDs）和应变映射）的有效性产生怀疑。此外，这些特征可能会引入更严重的微观结构伪影，如相变和动态再结晶，如在R88镍的激光处理[34]和304不锈钢的PFIB铣削[15]中观察到的。

为了进一步探讨未索引区域和带状对比度降低的根本原因，在包含LIPSS的附近区域获取了另一张图（图7a），并记录了每个像素的相应EBSD图案。该区域在图6a中用红色矩形标记。Gholinia等人[32]将这种未索引主要归因于阴影效应和对比度反转效应[[48], [49], [50], [51]]，这些效应可能是由表面地形或通过LIPSS的透射引起的。在图7a的几个区域中可以清楚地看到阴影效应；然而，如果存在足够的可见区轴，特别是使用现在集成到商业EBSD软件中的阴影屏蔽技术，阴影效应并不总是阻止EBSP的索引。由于这些阴影效应仅发生在小区域内，并且在整个样品表面并不一致，因此它们显然是由局部表面现象引起的。

图7. (a) 从图6a中标记为红色的区域获取的EBSD IPF-Z图，显示了收集到的EBSP中的伪影示例，包括阴影效应和对比度反转；(b) LIPSS低洼处EBSP变化的示例，显示中心缺乏清晰的Kikuchi带。由于表面上的大多数LIPSS结构几乎是垂直的，这种效应很可能是由局部表面法线角度小于70°引起的，正如Winkelmann等人[49]所探讨的那样，这是由于局部地形造成的，而不是通过LIPSS的传输。图7b显示了一个插图IPF-Z图以及在LIPSS凹槽上以0.1微米间隔拍摄的五个EBSPs。很明显，位于凹槽底部的非索引区域没有明显的Kikuchi带，尽管存在一些类似于相邻模式的潜在伪影。在严重变形的材料中也报告了类似的效果[3,52]，其中高密度的位错降低了衍射信号的一致性，导致Kikuchi带变得更加模糊。考虑到激光铣削可能引入位错[34,[36],[37],[38],[39]，EBSD相互作用体积中很可能含有较高的位错密度，这与Echlin等人[34]和Sedao等人[39]的观察结果一致。这些位错很可能是统计存储位错（SSDs），因为晶向没有显著变化，如果存在GNDs则会出现这种情况。为了评估激光铣削引起的表面粗糙度，在粗糙铣削的块材上进行了AFM测量。图8a提供了激光铣削过程中生成的LIPSS的方向、周期性和振幅的全面可视化。图8b显示了顶部（线1）和底部（线2）区域的相应粗糙度剖面。这些剖面的分析表明，大多数LIPSS特征的高度和深度约为±100纳米，平均表面粗糙度（Ra）为57.8纳米（图8b）。图8c展示了图8a中红色矩形标记区域的放大图像，其中可以清晰地看到间距约为500纳米的脊状结构。

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图8. 粗糙铣削后块材表面的AFM分析：(a) AFM剖面图，包括平均表面粗糙度（Ra）、最大峰值高度（Sp）和最大谷底深度（Sv）；(b) (a)中标记的线1和线2的两个轨迹；(c) (a)中区域的放大视图及相关粗糙度剖面。

如图7b所示，从LIPSS的倾斜表面生成的EBSPs在EBSP的一侧显示出对比度的损失。受影响的一侧取决于斜率的方向。根据AFM测量的LIPSS高度和凹槽两侧的相应局部表面方向，背散射电子可能在逃逸之前在材料内部重新吸收，导致一侧的信号较弱。此外，Callaghan等人[53]模拟了垂直起伏对EBSP图案背景变化的影响，表明镜面反射可以改变图案背景，进一步阻碍Kikuchi带的可靠索引。

4.2. 由于偏离几何方向导致的非索引

通常，EBSD实验是在样品倾斜70°的情况下进行的[1,49,54]，这一惯例源于硅的[114]区轴，历史上曾用作校准样品。然而，由于激光铣削过程中形成的锥角，很难确定激光铣削表面的实际表面法线角度。Jelinek等人[44]研究了这种锥角随激光曝光量的变化，他们发现使用更高的能量密度（高达5.24 J/cm2）和更大的PPP可以减小锥角，在18k PPP时达到8-10°的饱和值。尽管可以通过增加能量密度和PPP来减小铣削表面的锥角，但这两个参数都会加剧LIPSS的形成。因此，调整样品倾斜角度是一种比调整激光参数更简单的方法来补偿锥角。然而，这种方法无法轻易克服由于铣削深度变化引起的表面曲率。因此，必须确保铣削后的表面尽可能平坦，这比单纯减小锥角更为重要。这一限制也限制了可实现的铣削深度，从而影响了可映射区域的垂直尺寸。

Hough索引仍然是最广泛使用的方法，因为它计算效率高，并且能够快速且稳健地对衍射图案进行索引。除了索引解决方案外，它还提供了几个质量指标。例如，平均角偏差（MAD）反映了检测到的Kikuchi带与模拟Kikuchi带之间的角度不匹配。图案质量衡量Kikuchi带的清晰度和对比度，而带对比度描述了衍射图案的整体清晰度和强度。带斜率提供了带边缘梯度的度量，通常对图案质量的变化更敏感，同时对晶向的依赖性小于带对比度。其他电子显微镜系统可能会报告其他置信度指标，例如相对于次优解的可靠性。然而，这些指标并不能直接量化实验EBSP与晶体学模型之间的像素级相似性。此外，诸如命中率、MAD和带对比度等指标可能会受到多种因素的影响，包括表面粗糙度、几何畸变（例如，倾斜和锥度）、探测器几何形状和晶向。因此，仅依赖Hough衍生的参数来区分由制备引起的退化和纯粹的几何或方向效应可能是具有挑战性的。

图9a中的指标显示出一致的趋势。随着名义倾斜角度的增加，平均带对比度和平均图案质量（对于已索引的像素）都在增加，带对比度从93.4 ± 17.8上升到103.9 ± 23.2，而平均图案质量从488.7 ± 51.0提高到514.7 ± 54.3。这种趋势表明在更高倾斜角度下EBSD图案质量有所改善。随着倾斜角度的增加，带对比度的提高可以通过入射几何形状控制的电子相互作用体积的变化来解释[54]。对于激光铣削的表面，由于复杂的表面地形，有效厚度等定义变得不那么直接；尽管如此，观察到的平均带对比度的增加表明电子产量的整体提升。

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图9. (a) 散点图显示了倾斜角度函数的平均带对比度、图案质量和带斜率，以及(b) 69°、(c) 71°、(d) 73°、(e) 76.5°的带斜率图。

如果不仔细检查像素级行为，这些指标可能会过于简化，特别是考虑到如图9a所示，随着名义倾斜角度的增加，平均带斜率（对于已索引的像素）从102.1 ± 20.8显著降低到80.0 ± 24.7。然而，图9b和图9e中的图表比较表明，这种减少很可能是由于命中率的增加，因为索引不清晰的图案导致平均带斜率降低。此外，图9e显示高带斜率区域与LIPSS的形态密切相关，带斜率和带对比度在LIPSS的脊状结构上都要大得多。这一观察结果与Gholinia等人的发现一致[32]，也得到了图7b中EBSPs的支持。

蒙特卡洛模拟表明，倾斜样品会压缩表面法线方向的相互作用体积，减小穿透深度并提高表面灵敏度[54]。这也增加了背散射电子从近表面区域逃逸的概率，从而提高了实验的信噪比。对于激光铣削的表面，由于LIPSS的振幅与有效的EBSD相互作用深度相当，增加倾斜角度通过减少更深层背散射电子的相对贡献来提高表面灵敏度。这放大了近表面衍射的贡献，从而提高了图案质量。此外，倾斜使投影电子束平行于倾斜轴，降低了该方向的空间分辨率。然而，随着倾斜角度的增加，带对比度的提高表明，与几何形状偏离70°倾斜配置相比，这种效应相对较小。

由于本工作中的LIPSS结构几乎是垂直的，这种延长主要发生在脊状结构方向，而不是从峰到谷的变化方向。相比之下，对于水平对齐的LIPSS，由于几个因素，索引性能的降低是预期的。首先，扩展的相互作用体积将更直接地跨越多个高度变化，当衍射光束通过凸起区域时，增加了对比度反转的可能性。其次，如图7所示，水平对齐的LIPSS会有更高的阴影概率。第三，如图6所示，LIPSS中的任何晶体取向不匹配都可能降低带斜率，从而进一步降低可索引性。

模式匹配技术[[55],[56],[57],[58],[59],[60],[61],[62],[63]]最近作为Hough索引的替代方法受到了关注。这些方法通常涉及模拟EBSP，然后与处理后的实验图案进行图像互相关。这种比较产生一个互相关系数R，其范围从0（无相关性）到1（完美匹配），提供了实验图案和模拟图案之间相似性的定量度量。采用R=0.15的截止值来定义实验EBSP是否成功索引。图10提供了这种方法的示意图。

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图10. 测量的EBSP和相应的动态模拟的fcc-Fe相的EBSP，以及显示两个图像之间互相关性的图像，得到R=0.4104的值。

动态模板匹配（DTM）就是这样的方法之一，其工作流程在[63]中有描述。从图5中研究的选定区域提取了每个倾斜角度的处理后的EBSP，并评估了相应的互相关系数。图11a给出了每个名义倾斜角度的平均系数Rmean和索引像素的数量（其中R > 0.15），而图11b更详细地比较了69°到76.5°的名义倾斜角度的R值分布。虽然最大相关性（Rmax=0.6）的改善不大，但随着样品倾斜角度的增加，Rmean明显提高。通过将R值叠加在LIPSS的二次电子图像上（图11c和11d），可以明显看到Rmax值始终出现在LIPSS的峰值处。

Gholinia等人[32]观察到，激光烧蚀表面的EBSD图案在LIPSS峰值处通常质量较高，而凹槽区域可能由于局部地形而显示反转或阴影图案。虽然在水平LIPSS的表面上阴影现象很常见，但在几乎垂直的LIPSS中很少见（如图6和图7所示）。然而，在凹槽区域明显观察到带对比度和带斜率的降低，这是导致未索引图案的主要因素。

尽管DTM可以提高命中率，但它不能补偿LIPSS凹槽处生成的低质量图案。与倾斜侧壁生成的图案不同，这不能通过镜面背景的变化来解释。相反，这些退化的图案归因于fs激光铣削过程中产生的SSDs。在LIPSS棱纹处，位错在自由表面释放的概率更高，而在凹槽底部，位错则会被困住，导致局部晶体变形和电子背散射图案（EBSPs）的相干性降低。尽管在激光铣削表面上使用EBSD技术存在一些挑战，但这项技术仍然是材料科学领域的一个令人兴奋的发展。诸如“curtaining”（表面倾斜现象）等问题已经在Ga+和PFIB系统中通过多种方法得到解决[10,21,64]，其中一些方法也适用于激光FIB技术，并将随着技术的成熟而得到应用。然而，必须注意，晶粒形状的异常可能是由表面倾斜角度、表面曲率以及“curtaining”现象共同引起的。从现有数据集中提取高级信息（如KAM图和GNDs）仍然存在局限性，因为这些数据对局部索引的可靠性和表面拓扑结构非常敏感。尽管如此，这里展示的结果表明，即使在最小的离体处理条件下，也能够清晰地揭示大范围钢的晶粒结构。虽然EBSD数据以原始形式呈现（即未经后处理），但通常会对获取的EBSD图进行后处理[65,66]。例如，ASTM E2627和ISO 13067:2020等国际标准[67,68]建议对图进行后处理，以减少未索引或错误索引的EBSD图案的影响。ISO 13067:2020进一步规定了具体的数据清洗程序，包括移除或重新索引孤立的未索引像素，以及排除低于最小像素阈值（通常<10像素）的晶粒部分。虽然这些方法可以应用于激光制备的表面，但需要注意的是，激光引起的特征（如LIPSS和curtaining）会产生空间相关的索引异常，而不是传统EBSD数据集中常见的随机孤立噪声。在这种情况下，过度清洗可能会导致测量结果出现偏差或不可靠。

值得注意的是，这是一个活跃的研究领域，许多研究人员正在提出技术[65,[69],[70],[71]来改进索引、相位识别和通过邻近图案进行去噪。同样，利用对比度反转对EBSPs进行索引和模拟的方法也持续受到关注，因为这种方法在透射Kikuchi衍射和其他非传统几何结构中非常普遍[50,51]，未来有可能被集成到易于使用的软件包中。

**5. 结论**

本工作的关键结论如下：
1. 激光铣削引入了几种几何特征，包括“curtaining”、表面倾斜和LIPSS，后者的振幅为57.8纳米，与EBSD的相互作用体积相当。尽管这种表面粗糙度会在凹槽内产生分辨率较低的条纹，并在侧壁产生部分解析的图案，但仍能获得足够的击中率来揭示晶粒结构。
2. 通过倾斜样品以补偿激光铣削过程产生的倾斜角度，索引率显著提高（从41.5%增加到74.1%）。这表明倾斜对索引的影响比LIPSS和curtaining等表面异常更为显著。使用DTM（Digital Terrain Mapping）索引技术进一步证实，增加倾斜角度可以改善实验得到的EBSPs与模拟图案之间的匹配度，从而提高对数据的信心。
3. 尽管在LIPSS特征周围观察到晶体旋转和损伤的迹象，但这并不妨碍使用EBSD来绘制大范围的晶粒结构或识别需要进一步研究的区域。然而，由于几何效应（如curtaining和倾斜角度）可能导致的异常，必须小心处理，因为这些效应可能会扭曲真实的晶粒尺寸。

**作者贡献声明**

- Umer Masood Chaudry：方法论、研究、撰写——原始草稿、可视化。
- Gareth Douglas：概念化、方法论、研究、撰写——审阅和编辑、可视化。
- Jack Allen：研究、可视化。
- Andy Abbott：资源准备。
- Patrick Trimby：研究、资源准备、撰写——审阅和编辑。
- Mohamed Amer：形式分析、可视化、撰写——审阅和编辑。
- Bo Chen：概念化、监督、资金获取、资源准备、撰写——审阅和编辑。

**利益冲突声明**

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。