从超音速稀薄气体流中生成分子束的问题，这些条件有利于簇和簇离子的形成

《Vacuum》：Problems of molecular beams generation from supersonic flows of rarefied gases in conditions for the formation of clusters and cluster ions

　　V.E. Khudozhitkov | A.E. Zarvin | V.V. Kalyada
新西伯利亚国立大学，俄罗斯联邦，新西伯利亚，630090，Pirogova街2号

**摘要**
本文描述了从超音速流中形成分子束的方法及其方法论问题，以及解决这些问题的途径。基于对聚集态超音速氩气流的诊断结果，确定了在不同条件下选择最佳喷嘴-刮板距离的原则。文中阐明了中性聚集态氩气和氮气束中的散射和质量选择过程，并提供了相应的解释。研究了单体强度随驻留压力和喷嘴-刮板距离变化的特点。研究表明，由于分子束记录系统的几何形状不同，聚集态流体的结果可能存在显著差异。同时描述了部分电离聚集态束的散射过程，并指出了离子传输系统向质谱仪探测器传输时的限制。研究发现，使用施加在刮板上的电压来聚焦簇离子的效率会随着粒子质量和平均簇尺寸的增加而降低。本文还展示了在LEMPUS-2设施上使用不同气体电离方法对80% He + 20% CH?气体混合物的聚集态流进行质谱诊断的结果，证明了利用高压电场和喷嘴扩散器中的电放电产生簇离子的方法的可行性。通过LEMPUS-2设施中的带电粒子传输系统示例，展示了获得具有足够强度的簇离子的可能性。

**引言**
众所周知，簇是由有限数量的原子或分子通过分子间力结合而成的复杂结构。关于获取和利用簇的方法的文献非常丰富。目前，簇束在许多实际应用中发挥着重要作用：薄膜形成[1]、[2]、[3]；表面清洗、抛光和改性[4]、[5]、[6]；新颗粒和材料的制备[7]、[8]、[9]。本文作者并不打算进行全面的文献综述，因此仅引用了最必要的参考文献，并对未提及的作者表示歉意。

根据具体任务，可以通过多种方法形成簇：用快离子轰击靶材、喷雾形成小液滴或气溶胶，以及从超音速气体射流中生成簇[10]、[11]、[12]。前两种方法基于材料破坏直接产生簇的过程；第三种方法则通过单体流合成簇，可以控制生成簇的平均尺寸并形成高强度束，因此在各种技术过程中更为适用，本文将重点讨论这种方法。通常，簇是通过高密度超音速射流流入稀薄空间而形成的。该方法利用气体在稀薄空间中膨胀导致温度显著下降，从而促进气体凝结。根据所选气体、喷嘴的几何形状以及气体流动的动力学参数，可以形成具有特定平均尺寸的簇分布。对于许多实际应用而言，需要尽可能选择性地提取簇。这种选择通常在分子束系统中完成。

分子束因其生成和传输到应用领域的优势而成为最常用的工具。首次实现带有簇的分子束是在德国，通过将源中产生的蒸汽通过小喷嘴引入真空环境中实现的[13]、[14]。后续的发展包括对气体源、形成方法、检测方法等的改进。人们对簇离子的形成和应用方法进行了大量研究，这为科学研究和实际应用开辟了新的方向[1]、[15]、[16]。这种电离簇束的优点在于可以利用外部电场对其进行加速，从而改变束中簇的能量并解决各种问题。

然而，关于簇束的质谱诊断方法在文献中探讨得较少。我们认为，主要原因在于使用最传统的（也是最经济的）电子电离系统（电子能量为40-70 eV）时，质谱谱线的解释较为困难，这容易导致簇的衰变以及难以识别“真实”的簇及其碎片。本研究讨论了由于中性及弱电离聚集态流形成和检测的复杂性所带来的气体动力学和等离子体化学限制。人们对这类气体流的形成和正确质谱诊断感兴趣，部分原因是为了寻找有效的方法来研究弱电离低温等离子体中的簇内能量交换过程。因此，迫切需要探讨在生成和实际应用簇分子束过程中出现的方法论问题。

许多研究者已经研究了传统原子束和分子束形成过程中遇到的问题[10]、[11]、[12]、[17]、[18]、[19]。然而，在使用气体射流刮板方法提取簇束时，还会出现一些额外的根本性问题：
- 在现有实验装置的泵送系统限制下，需要提供高密度的气体流来形成簇；
- 当分子束通过锥形膜刮板从气体射流中释放时，会与刮板发生相互作用，导致部分超音速流在刮板反射的气体云上发生散射；
- 不同质量的粒子在刮板切片后的流线方向上分布不均，这是由于单体和簇的速度比差异较大；
- 通过电离质谱法检测聚集态流时存在挑战。

在形成带有电离簇的分子束时，还会出现其他问题：
- 由于同电荷粒子之间的相互排斥作用，分子束中的带电粒子会发生散射；
- 由于喷嘴扩散器或超音速流中的气体电离，簇可能会被破坏；
- 随着额外的电离能量输入，超音速流的气体动力学和动力学（包括凝结过程）会发生变化。

因此，本文的目标是基于现有经验，探讨聚集态中性及电离分子束形成和检测过程中出现的问题，并提出相应的解决方案。

**实验装置**
本研究在新西伯利亚国立大学应用物理系所在的LEMPUS-2实验设施进行。该设施用于开展分子气体动力学、物理动力学、非平衡等离子体化学等相关领域的基础和应用研究。该设施配备了生成中性及电离簇的超音速流的设备。

**最小化刮板相互作用的影响**
为了使用质谱法诊断形成的聚集态气体流，需要将分子束从射流中分离出来并传输到质谱仪探测器。分子束是通过锥形膜刮板从超音速射流中形成的。然而，在这种情况下，由于刮板内外可能形成气体堵塞，射流参数可能会发生畸变（即所谓的外部和内部刮板效应）。

**结论**
本文通过实验测量示例说明了在聚集态流条件下选择最佳喷嘴-刮板距离的原理，并讨论了中性及部分电离簇束中的散射和质量选择过程。同时，分析了簇束中单体强度与驻留压力和喷嘴-刮板距离依赖性记录的特殊性原因。

**作者贡献声明**
V. V. Kalyada：方法论、研究设计、数据管理
A. E. Zarvin：撰写、审稿与编辑、项目监督、方法论、数据分析
V. E. Khudozhitkov：撰写初稿、方法论、研究设计、数据分析

**未引用参考文献**
[20]

**利益冲突**
作者没有财务或个人方面的利益冲突。

**人工智能声明**
作者声明本手稿的编写过程中未使用任何人工智能辅助。

**资金支持**
本研究在新西伯利亚国立大学“应用物理”共享中心的设备上进行，并得到了俄罗斯科学基金会（项目编号25-79-30031，https://rscf.ru/project/25-79-30031/）的财政支持，旨在研究在不同能量下（在喷嘴、近场、射流核心、电离器等位置）超音速流中粒子聚集的特征。

**致谢**
作者感谢匿名审稿人的宝贵意见，这些意见有助于改进手稿质量。