《Vacuum》：Low-Dose H-He Synergistic Effects in CLF-1 Steel: Mechanisms of Microstructural Evolution and H-Induced Swelling Suppression
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徐志豪|赵芳倩|陈一恒|徐尚|王晨旭|孙浩天|侯树成|赵洪|曹俊杰|刘萍萍|郭丽萍|万法荣|詹倩北京科技大学材料科学与工程学院，中国北京100083摘要在聚变相关条件下，氦（He）和氢（H）的协同效应对RAFM钢仍然至关重要，但关于氢的作用尚未有一致结论，这可能是氦-氢协同效应差
徐志豪|赵芳倩|陈一恒|徐尚|王晨旭|孙浩天|侯树成|赵洪|曹俊杰|刘萍萍|郭丽萍|万法荣|詹倩
北京科技大学材料科学与工程学院，中国北京100083
摘要
在聚变相关条件下，氦（He）和氢（H）的协同效应对RAFM钢仍然至关重要，但关于氢的作用尚未有一致结论，这可能是氦-氢协同效应差异的主要原因。虽然高剂量下氢的作用已被广泛报道，但在低剂量范围内其对缺陷演变的影响仍有限。本研究探讨了CLF-1钢在5 dpa和450°C条件下，受到Fe+He和Fe+He+H离子辐照时的微观结构演变、辐照硬化和膨胀行为。结果表明，在这种低剂量下共注入氢可以抑制膨胀。微观结构分析显示，与双离子辐照相比，氢共注入导致更小气泡的数量密度更高，位错环的密度也更高。此外，作为缺陷沉降中心的微观结构特征影响了气泡的演变：气泡在晶界处更细小，可见的气泡形成可能与MX相的大小有关。使用DBH和FKH模型计算的辐照硬化程度在两种辐照条件下几乎相同，这一趋势与纳米压痕实验结果一致。这些发现表明，在当前的辐照条件下，氢在CLF-1钢中起到抑制膨胀的作用。
引言
对聚变能量的追求在很大程度上依赖于开发能够抵抗极端辐射环境的结构材料。14-MeV的聚变中子不仅会造成严重的位移损伤，还会通过嬗变反应产生大量的氦（He）和氢（H）[1]、[2]、[3]、[4]、[5]、[6]、[7]、[8]。这些气态元素的同步产生会导致复杂的协同效应，主要通过空洞膨胀[9]、[10]、[11]、[12]加速材料降解。
在缺乏足够的聚变中子源的情况下，多束离子束（MSIB）辐照成为模拟聚变环境的重要替代方法。数十年的MSIB研究得出的共识是，氦对于空洞形成是不可或缺的[1]、[13]、[14]、[15]、[16]，但氢的作用仍有争议，并且似乎高度依赖于具体条件。Wakai等人的开创性研究表明[17]，氢可以显著增强膨胀效应，在三离子辐照下F82H钢的膨胀程度可增加40倍。这导致了一种普遍观点，即氢在聚变相关条件下会协同促进膨胀。
然而，这一共识并非普遍适用。Clowers等人[18]系统地证明，虽然适度的氢注入率（40 appm/dpa）会增强膨胀，但高氢注入率（80 appm/dpa）会将其抑制约50%，这归因于高密度小稳定气泡的“过度形成”，从而增强了沉降中心的强度并减缓了空洞的生长。这些发现强调了氢的作用可能取决于特定的辐照参数，尤其是剂量。此外，Liu等人[19]对304L SS和CLF-1钢的基础研究揭示了在大约5 dpa和450°C时存在一个关键的、剂量依赖的转变点。他们的结果表明，在低于5 dpa的剂量下，双离子（Fe+He）辐照样品的膨胀程度大于三离子（Fe+He+H）辐照样品，而在更高剂量下这一趋势发生了逆转（见图1）。然而，他们的研究[19]并未阐明氢在低剂量下抑制膨胀的具体机制。
因此，本研究旨在揭示氢在微观结构演变和辐照膨胀中的作用机制。通过在5 dpa和450°C下对CLF-1进行精确控制的双离子（Fe+He）和三离子（Fe+He+H）辐照，我们系统地探讨了氢如何影响气泡和位错环的演变以及整体膨胀。同时，还研究了晶界（GBs）和MX相对气泡演变的沉降效应。
章节片段
材料与方法
CLF-1钢[20]由西南物理研究所（SWIP）通过淬火（970-980°C×74分钟）和随后的回火（730-740°C×195分钟）热处理制成。CLF-1钢的化学成分见表1。
双离子（Fe+He）和三离子（Fe + He + H）辐照同时在450 ± 5°C下进行[21]。两种条件下都使用了2.5 MeV的Fe2+（4.8×1015离子/cm2）和110 keV的He+（3.3×1014离子/cm2），其中三离子辐照条件...
辐照前的微观结构
图3(a)展示了CLF-1钢的典型低倍率扫描透射电子显微镜（STEM）图像。可以观察到基体中的细小MX颗粒以及晶界（GBs）处的M23C6相。马氏体板条和高密度位错也存在。基体、富Cr的M23C6相和富Ta的MX相的相应能谱分别如图3(b)-3(d)所示[23]、[24]。
氢对气泡的影响
对450°C下辐照的CLF-1钢的实验观察显示，双离子（Fe+He）辐照和三离子（Fe+He+H）辐照样品中的气泡存在明显差异。与三离子辐照相比，双离子辐照产生的气泡更大但密度更低，最终导致更大的膨胀。
先前的研究[37]已经确定，氦与位移损伤的共同注入是高密度气泡形成的决定性因素...
结论
通过直接比较在5 dpa和450°C下双离子（Fe+He）和三离子（Fe+He+H）辐照下的CLF-1钢，本研究阐明了氢在低剂量范围内的独特作用。主要结论如下：
- (1)
在5 dpa的低剂量下，氢的引入抑制了膨胀，这归因于氢稳定了高密度的细小气泡。
- (2)
氢的共注入促进了更小气泡的高密度形成...
CRediT作者贡献声明
王晨旭：验证、监督、资源提供。孙浩天：可视化、验证、监督。侯树成：软件、资源、正式分析。赵洪：软件、正式分析、数据管理。曹俊杰：软件、资源、数据管理。郭丽萍：验证、监督、资源提供。刘萍萍：验证、监督、资源提供、数据管理。万法荣：验证、监督、方法论。徐志豪：撰写——初稿、方法论、实验研究。
利益冲突声明
? 作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：
詹倩报告称，北京大学核物理与技术国家重点实验室提供了财务支持、设备和试剂。詹倩还报告得到了科技部的财务支持。詹倩与北京大学核物理与技术国家重点实验室存在关联。
致谢
本研究得到了国家MCF能源研发计划（项目编号2022YFE03110000）、国家自然科学基金（项目编号11775018和51971030）以及北京大学核物理与技术国家重点实验室（项目编号NPT2021KFJ24）的支持。我们衷心感谢西南物理研究所（SWIP）的杨国平教授和廖洪斌教授提供用于本研究的CLF-1钢样品。
