用于光子和量子应用的钝化SiC表面：平衡化学稳定性和表面发光特性

《Advanced Materials Interfaces》：Passivated SiC Surfaces for Photonic and Quantum Applications: Balancing Chemical Stability and Surface Luminescence

　　**摘要**

碳化硅（SiC）已成为光子学和量子技术中的一个有前景的平台，然而表面钝化的作用，特别是在低温处理条件下，对于长期光学稳定性而言，仍然理解不足。在这项研究中，我们系统地探讨了4H-SiC的低温表面钝化策略，包括原子层沉积Al2O3和HfOx、等离子体增强化学气相沉积SiNx和SiO2，以及Ar和CF4等离子体处理。通过原子力显微镜（AFM）、X射线光电子谱（XPS）、接触角测量和空间分辨的光致发光（PL）成像技术，研究了表面形态、化学性质、润湿性和光学背景，特别关注环境条件下的稳定性。虽然CF4等离子体和ALD-HfOx处理能够产生化学上稳定的表面，但它们并没有显著抑制光致发光。相比之下，Ar等离子体和PECVD-SiNx处理产生了表面光滑且光致发光背景显著降低且空间均匀的表面，其中SiNx表现出最佳的整体性能。值得注意的是，无论是Ar等离子体还是SiNx钝化的表面，在环境条件下储存1年后仍能保持低光致发光背景。这些结果表明，光学表面质量与化学稳定性并不直接相关，必须分别进行优化。这项工作为基于SiC的光子学和量子器件的钝化策略提供了设计指导。

**1 引言**

宽带隙半导体对于先进的光子应用（如非线性光学、电光调制、频率梳生成和集成光电子学）具有吸引力[1-6]。在这方面，碳化硅（SiC）结合了与LiNbO3相当的双宽透明窗口、强的光学非线性、固有的电光效应、高的热导率，以及与成熟SiC电子器件的单片集成的独特优势。已经展示了多种基于SiC的光子组件，包括微谐振器、电光调制器和频率梳源[7-10]。同时，SiC还含有光学活性的色心，这些色心可以实现量子功能。金刚石中的负电荷氮空位（NV?）中心由于其出色的自旋相干性和在室温下的光学可寻址性而长期以来一直是benchmark[11]。然而，金刚石的高成本和复杂加工限制了其与半导体平台的大规模集成[12, 13]。相比之下，SiC提供了一种材料基础，将先进的光子学与基于缺陷的量子技术结合起来，使其成为可扩展量子光子学的多功能平台。碳化硅（SiC）作为一个有吸引力的替代品出现[14]，它结合了类似金刚石的量子特性、CMOS兼容性、晶圆级生产以及成熟的掺杂和加工基础设施。特别是4H-SiC支持多种光学活性缺陷[12]，包括负电荷硅空位（VSi?），它表现出长的自旋相干时间、光学自旋控制以及在860至910纳米之间的近红外（NIR）发射[12-14]。这种NIR范围对于低损耗光通信和生物成像非常有利[13]。除了色心之外，SiC的宽透明范围、高折射率以及优异的热性能和机械性能使其成为集成光子学、非线性频率转换和高功率光电器件的理想平台。对于光子和量子光子应用来说，一个关键要求是抑制寄生表面发光，否则会掩盖来自集成发射器或光子结构的微弱信号[15]。这种背景荧光，尤其是在表面附近尤为明显，直接限制了器件性能，并且已被广泛认为是金刚石中的一个瓶颈[16-19]。表面钝化提供了一种有前景的策略，通过稳定表面化学性质和减少与缺陷相关的发射来最小化这种效应。尽管在这方面对金刚石进行了大量研究[20-27]，但在SiC中的类似工作仍然很少[28]，尤其是在对于预植入色心和后端兼容器件集成至关重要的低温条件（<600°C）下。与关注单个色光物理的研究不同，本工作使用空间分辨的PL映射来研究与表面钝化相关的背景发射。在这项工作中，我们专注于4H-SiC的低温钝化策略，因为这些策略与预植入的色心兼容，能够实现灵活的器件工艺集成，并且对于与温度敏感层的后端兼容性至关重要。所研究的方法——通过原子层沉积（ALD）的Al2O3和HfOx、通过等离子体增强化学气相沉积（PECVD）的SiNx和SiO2，以及非沉积的等离子体处理（Ar和CF4）——在SiC电子学中已经得到了很好的验证，它们提供了稳定的界面和有利的介电性质。将这些钝化策略扩展到光子和量子光子应用中特别有前景，因为电子界面质量与光学活性表面状态的抑制密切相关。在4H-SiC样品上准备了低温表面钝化层，使用的方法包括原子层沉积（ALD；Al2O3、HfO2）、等离子体增强化学气相沉积（PECVD；SiNx、SiO2）和非沉积的等离子体处理（Ar、CF4）。所有过程都在≤350°C下进行，以确保与基于缺陷的量子应用的兼容性。所得表面通过原子力显微镜（AFM）、X射线光电子谱（XPS）、静态水接触角测量和光致发光（PL）测量进行了表征。短期稳定性通过重复AFM、XPS和接触角测量在环境暴露下长达1个月内进行评估，而光致发光测量则在环境条件下储存大约1年后重复进行，以评估长期光学稳定性。实验细节和沉积参数在实验部分描述。为了评估它们对光子集成的相关性，通过AFM量化了表面粗糙度，以评估谐振器和波导中的散射相关损耗；通过XPS和接触角测量分析了界面化学性质和润湿性，作为钝化质量的指标；并通过PL测量评估了宽带背景发射，作为光学表面性能的直接评价指标。

**2 实验部分**

**2.1 样品制备和清洁**

总共准备了18个5 × 5 mm2的样品，这些样品来自一个未掺杂的4H-SiC晶圆，该晶圆具有28 μm厚的外延层。晶圆在样品处理前经过了1300°C的退火处理。所有样品首先使用Piranha溶液（Caro酸）进行清洁，该溶液由69%的硫酸（H2SO4）和30%的过氧化氢（H2O2）以5:2的体积比组成。溶液加热至140°C，样品浸泡15分钟。然后使用10%的氢氟酸（HF）处理1分钟，以去除自然氧化层并确保钝化前的可重复表面条件。这种清洁程序适用于文中称为“参考样品”的所有样品。

**2.2 钝化过程**

采用了五种不同的钝化方法来评估不同表面处理对4H-SiC的影响。原子层沉积（ALD）用于沉积氧化铝（Al2O3）和氧化铪（HfOx），而等离子体增强化学气相沉积（PECVD）用于沉积氮化硅（SiNx）和二氧化硅（SiO2）。此外，还进行了使用氩气（Ar）和四氟甲烷（CF4）的非沉积等离子体处理，以研究物理和化学表面改性效果。对于每种钝化方法，同时处理三个样品以确保一致性和可重复性。另外保留了三个未处理的样品作为参考对照。表1总结了所有钝化技术，包括沉积参数和材料规格。在ALD和PECVD过程中，钝化层的沉积厚度为10 nm。

| 方法 | 材料 | 前驱体 | 沉积条件 | 温度 | 时间 | 厚度 | 压力 | 功率 |
|-----------------------------------|-------------------------|----------------------------------|------------------|-----------|-----------|------------|------------------------|
| ALD (Al2O3) | Al2O3 | TMA, O2 plasma (60 sccm) | 350°C | 89循环 | 10 nm | 15 mTorr | 400 W |
| ALD (HfO2) | HfO2 | TDMAHf, O2 plasma (60 sccm) | 350°C | 89循环 | 10 nm | 15 mTorr | 300 W |
| PECVD (SiO2) | SiO2 | SiH4, Ar, NH3 (3 sccm, O2, He) | 250°C | 53 s | 10 nm | 0.801 mbar | 300 W |
| PECVD (SiNx) | SiNx | SiH4, Ar, NH3 (7 sccm, O2) | 250°C | 30 s | 10 nm | 0.801 mbar | 350 W |
| Plasma (Ar) | — | — | 22°C | 5 min | — | 200 sccm | 150 W |
| Plasma (CF4) | — | — | 22°C | 5 min | — | 200 sccm | 150 W |

ALD使用FlexAL系统（Oxford Instruments）进行。Al2O3层是通过TMA前驱体在O2等离子体中沉积的。总共进行了89循环，以实现目标厚度。HfOx层在相同条件下沉积，使用四甲基氨基铪（TDMAHf）作为金属前驱体，O2等离子体作为氧化剂。PECVD涂层使用SI 500 D系统（Sentech）沉积。对于SiO2层，使用了硅烷（SiH4）、氩气（Ar）、氦气（He）和氧气（O2）的气体混合物。过程在250°C下进行，沉积时间为53秒，以实现10 nm的层厚。SiNx层在相同的温度条件下使用硅烷（SiH4）、氩气和氨气（NH3）沉积，沉积时间为30秒。氩气和CF4等离子体处理使用PVA TePla等离子系统进行。样品在Ar和CF4等离子体中暴露，流量为200 sccm，功率为150 W，压力为0.801 mbar，温度为22°C，总持续时间为5分钟。

**2.3 表征方法**

每种钝化方法的三个样品分别采用不同的表征技术：一个样品用于静态接触角测量，以评估表面润湿性；一个样品使用X射线光电子谱（XPS）分析表面化学成分和键合状态；第三个样品通过原子力显微镜（AFM）评估表面形态和粗糙度，并通过光致发光（PL）测量评估背景发光水平。为了评估每种钝化方法的长期稳定性，在选定的时间点应用了不同的表征技术。接触角测量和XPS在整个1个月内重复进行，以监测表面化学性质和润湿性的变化。AFM测量在钝化后立即进行，并在1个月后重复进行，以评估形态稳定性。光致发光（PL）背景测量仅在1个月的环境储存后进行一次，以评估钝化表面的最终光学质量。

**2.3.1 接触角**

进行了静态静止滴落接触角测量，以监测随时间的表面润湿性。测量在钝化当天（第0天）以及第1天、第2天和第3天进行，随后每周进行一次测量，总持续时间为1个月。在测量之间，所有样品都在去离子水中超声清洗，以最小化污染而不改变表面化学性质。使用OCA30系统（DataPhysics Instruments）和1 μL的去离子水滴进行接触角测量。对于每个样品，在五个不同的位置进行测量，并在滴落后5秒记录接触角。

**2.3.2 XPS**

使用X射线光电子谱（XPS）分析了样品的化学成分和键合状态，仪器为PHI VersaProbe II系统（Ulvac-phi, Inc.）。X射线源使用单色Al-Kα辐射，光子能量为1486.6 eV，功率为100 W。X射线束的直径为100 μm，扫描面积为1400 × 200 μm2。高分辨率光谱（N = 4）以23.5 eV的通能和0.1 eV的步长以及45°的固定电子倾斜角记录。光谱仪使用铜（932.62 eV）和金（83.96 eV）的标准参考峰进行校准，探测器在23.5 eV通能下的分辨率为0.79 eV。测量在环境温度和2 × 10^-6 Pa的基压下进行。通过使用电子洪水源和低能量氩离子来促进电荷补偿过程。参考了SiC峰在282.7 eV处的Ar和CF4等离子体光谱[29, 30]，而PECVD和ALD涂层的样品则参考了有利的碳峰在284.8 eV处。数据分析使用MultiPak软件（版本9.9.0.8）进行。在钝化后的第二天开始进行测量，并每周重复一次，持续一个月，以评估表面处理的化学稳定性。

2.3.3 原子力显微镜（AFM）
使用原子力显微镜（AFM，Bruker Dimension Icon）来表征表面形貌。对于每个样品，在五个不同的位置进行测量，以确定平均表面粗糙度（Ra）。这有助于评估 respective passivation processes 引入的形态变化。

2.3.4 光致发光（PL）背景
使用 SQUTEC 设计的自制扫描共聚焦显微镜来评估光致发光（PL）背景发射。该装置配备了 730 nm 的二极管激光器用于 PL 激发，100× 的空气物镜（NA = 0.9）和具有 875 nm 标称截止波长的二向色镜，以分离 PL 发射和激光反射光。在二向色镜后使用 800 nm 的长通滤光片，以过滤掉检测光路径中 730 nm 激光的残余背散射光。样品安装在压电驱动的位置器和扫描台上（attocube）。PL 测量在低真空条件下（1–5 mbar）和室温下进行。对于每个样品，记录 256 × 256 像素的 PL 图谱，扫描速度为每秒 30 像素。标称激发激光功率为 0.1 mW。用于 PL 检测的是超导纳米线单光子探测器（SNSPD）。

3 结果与讨论
3.1 钝化后的 4H-SiC 表面形貌和润湿性
通过分析表面形貌和润湿性，来补充描述不同低温钝化策略所引起的物理和功能表面特性。使用原子力显微镜（AFM）表征了不同钝化样品的表面形貌，并将提取的表面粗糙度值（Ra）总结在图 1 中。与参考表面（Ra = 0.34 ± 0.09 nm）相比，CF4 和 Ar 等离子体产生的粗糙度值最低（Ra = 0.19 ± 0.02 nm），这与 CF4 等离子体可以作为温和的表面抛光过程，减少 SiC 衬底上的纳米级凸起的报告一致 [31]。对于 Ar 等离子体观察到的类似效果表明，即使是非活性气体溅射也可能通过物理表面重组促进平滑，正如其他共价材料在受到低能量离子轰击时的报道 [32]。这些值处于高质量外延 4H-SiC 在 Si 面上的报告范围内（≈0.24 – 0.34 nm）[33, 34]。图 1 展示了不同低温钝化处理后 4H-SiC 的表面形貌和润湿性。(a) 通过原子力显微镜（AFM）确定的算术表面粗糙度（Ra）。数值表示来自 5 × 5 μm2 扫描的平均值 ± 标准差。Ar 和 CF4 等离子体处理产生了最光滑的表面，而 ALD-HfOx 表现出最高的粗糙度。(b) 钝化后立即测量的静态水接触角。误差条代表至少五次测量的标准差。ALD 生长的 Al2O3 和 HfOx 涂层表现出最高的疏水性，而等离子体处理的表面（Ar 和 CF4）显示出显著较低的接触角。参考样品和 PECVD 钝化的表面（SiO2 和 SiNx）显示出略高的 Ra 值（0.27 – 0.34 nm），表明这些处理没有显著改变底层的形貌。SiO2 层（Ra = 0.30 ± 0.02 nm）显示出均匀和平滑的表面，表明在施加的沉积条件下薄膜具有良好的一致性和低应力。相比之下，SiNx 涂层的表面显示出略高的 Ra（0.34 ± 0.03 nm）和更局部的变化，这可能是由于内在的薄膜应力或通常与低温 PECVD SiNx 相关的微观结构不均匀性 [35, 36]。ALD 钝化的样品 Al2O3 表现出适度的粗糙度（Ra = 0.33 ± 0.03 nm），与通常报道的 ALD Al2O3 在 4H-SiC 上的亚纳米级 AFM 粗糙度一致（～0.45 – 0.56 nm Ra [37]）。HfOx 涂层的样品显示出最高的粗糙度（Ra = 0.46 ± 0.01 nm），这与增加 ALD 周期数（厚度）可能导致岛屿形核和随后的结晶/晶粒形成，从而产生略微颗粒状形貌的报告一致 [38-40]。这种增加的粗糙度的起源及其对润湿性和稳定性的影响将在第 3.3 节（长期）中讨论。图 S1 提供了所有钝化表面的代表性 AFM 图像，展示了每种处理的典型纳米级表面形貌。钝化后立即进行了静态水接触角测量，以评估不同处理的 SiC 衬底的表面润湿性。所有表面的接触角值显示在图 1b 中。观察到初始润湿行为的显著差异，主要归因于表面化学性质而非形貌，因为所有样品都表现出亚纳米级粗糙度（图 1a）。CF4 等离子体处理的表面显示出中等的接触角 68.5° ± 1.7°，尽管 AFM 显示出所有样品中最光滑的形貌（Ra ≈ 0.19 nm，见图 1a）。这表明润湿性主要由表面终止基团决定。对于非常低粗糙度的表面，测量的接触角紧密反映了由表面化学性质定义的内在润湿行为，而表面粗糙度可以修改并通常放大这种内在倾向，正如经典 Wenzel [41] 和 Cassie–Baxter [42] 模型所描述的。在高不规则纳米级形貌上可能会发生偏离，正如 Gao 和 McCarthy [43] 所讨论的。在目前的情况下，极低的粗糙度表明这种地形效应是最小的。因此，中等接触角指向混合或部分氟化的表面终止，其中极性氧化基团的存在抵消了氟化的疏水效应，这与关于氧化/氟化表面的文献一致 [44-46]。Ar 等离子体处理的和参考样品显示出最低的接触角（分别为 38.2° ± 13.0° 和 39.1° ± 17.4°），表明高表面能和亲水性。参考样品的低润湿性指向一个以本征氧化物为主的表面，具有高极性，这与 Si–OH 和其他氧化终止基团强烈促进水扩散的报告一致 [45, 47]。与 CF4 不同，Ar 等离子体主要通过低能量离子轰击起作用。由此产生的离子诱导的质量重新分布驱动了一个净的下行表面流动，物理上平滑了纳米级凸起，而没有氟的掺入 [48, 49]。与此机制一致，当在基于 NF3 的 RIE 中添加 Ar 时，单晶 4H-SiC 显示出可测量的纳米级平滑，强调惰性气体离子轰击在物理表面重组中的作用 [50]。这种轰击还可以创造出在环境暴露下迅速羟基化的瞬态反应位点，从而增强了观察到的亲水性 [48]；这种平滑和部分羟基化的组合与本研究中测量到的 Ar 处理样品的相对较低的 PL 背景相对应（见本工作的 PL 数据），尽管这种关联的微观起源仍有待进一步研究。PECVD 沉积的 SiNx 显示出 97.1° ± 3.3° 的水接触角，即强疏水性表面。这种润湿性行为由 PECVD Si3N4 的表面终止化学性质决定：氧化处理引入了极性的 –OH/–NOx 物种并降低了疏水性，而惰性的 Ar+ 轰击不提供氧气，因此保持了低密度的极性基团，维持了高接触角 [51, 52]。在 4H-SiC 上，PECVD SiNx 广泛用作化学上稳健的钝化层，因为沉积膜中极性表面基团的密度本身就很低，这限制了界面反应性和吸湿性 [53]。PECVD SiO2 表面显示出中等的疏水性（81.4° ± 1.5°）。环境暴露导致部分 Si–OH 的形成，这增加了表面极性，但底层的 Si–O–Si 网络仅表现出有限的偶极相互作用。由此产生的平衡产生了中等范围的接触角。众所周知，氧化处理会增加硅醇密度并降低 SiO2 上的水接触角，而沉积的 PECVD 薄膜可以保留较低的 –OH 密度和残留的氢化物/碳，导致更高的角度 [51]。这里测量的值处于这一范围内，确认我们的 SiO2 薄膜展示的表面化学性质与标准 PECVD 沉积和环境羟基化完全一致。ALD 生长的 HfOx 和 Al2O3 层显示出最高的接触角（分别为 97. ± 3.4° 和 96.6° ± 4.9°），反映了它们在新鲜制备时化学上的疏水性外观。这一观察结果与一般表面科学观点一致，即 Al2O3 的润湿性由表面化学性质而非形貌决定 [45]。文献报道在玻璃或硅衬底上 ALD 生长的 Al2O3 薄膜通常表现出中等亲水性（水接触角约为 55°），这是由于表面主要是羟基终止的 [54]。基于年龄的研究表明，这些最初亲水的薄膜在环境暴露下变得越来越疏水，这是由于偶然的碳吸附所驱动的，从而加强了表面化学在润湿性上的强大作用 [55]。对 ALD HfO2 薄膜的类似研究也揭示了本质上亲水或中等的接触角，这取决于厚度和薄膜密度 [56]。尽管 HfOx 钝化表面的纳米级粗糙度适中（Ra ≈ 0.46 ± 0.01 nm），但它显示出高水接触角（>90°）。根据 Wenzel 的模型，表面粗糙度放大了表面的内在润湿特性。因为本征 SiC 表面本质上是亲水的（θ < 90°），如果底层化学性质保持不变，粗糙度本身预计会进一步降低接触角。因此观察到的疏水性表明润湿行为主要由 HfOx 上层的化学终止基团决定。这与明显的不规则纳米级形貌可能会发生的偏差相反。在这种情况下，极低的粗糙度表明这种地形效应是最小的。因此，中等接触角指向混合或部分氟化的表面终止，其中极性氧化基团的存在抵消了氟化的疏水效应，这与关于氧化/氟化表面的文献一致 [44-46]。Ar 等离子体处理的和参考样品显示出最低的接触角（分别为 38.2° ± 13.0° 和 39.1° ± 17.4°），表明高表面能和亲水性。参考样品的低润湿性指向一个以本征氧化物为主的表面，具有高极性，这与 Si–OH 和其他氧化终止基团强烈促进水扩散的报告一致 [45, 47]。与 CF4 不同，Ar 等离子体主要通过低能量离子轰击起作用。由此产生的离子诱导的质量重新分布驱动了一个净的下行表面流动，物理上平滑了纳米级凸起，而没有氟的掺入 [48, 49]。与此机制一致，当在基于 NF3 的 RIE 中添加 Ar 时，单晶 4H-SiC 显示出可测量的纳米级平滑，强调了惰性气体离子轰击在物理表面重组中的作用 [50]。这种轰击还可以创建瞬态反应位点，这些位点在环境暴露下迅速羟基化，从而增强了观察到的亲水性 [48]；这种平滑和部分羟基化的结合与本研究中测量的 Ar 处理样品的相对较低的 PL 背景相对应（见本工作中的 PL 数据），尽管这种关联的微观起源仍有待进一步研究。PECVD 沉积的 SiNx 显示出 97.1° ± 3.3° 的水接触角，即强疏水性表面。这种润湿性行为由 PECVD Si3N4 的表面终止化学性质决定：氧化处理引入了极性的 –OH/–NOx 物种并降低了疏水性，而惰性的 Ar+ 轰击不提供氧气，因此保持了低密度的极性基团，维持了高接触角 [51, 52]。在 4H-SiC 上，PECVD SiNx 广泛用作化学上稳定的钝化层，因为沉积膜中极性表面基团的密度本来就低，这限制了界面反应性和吸湿性 [53]。PECVD SiO2 表面显示出中等的疏水性（81.4° ± 1.5°）。环境暴露导致部分 Si–OH 的形成，这增加了表面极性，但底层的 Si–O–Si 网络仅表现出有限的偶极相互作用。由此产生的平衡产生了中等范围的接触角。众所周知，氧化处理会增加硅醇密度并降低 SiO2 上的水接触角，而沉积的 PECVD 薄膜可以保留较低的 –OH 密度和残留的氢化物/碳，从而导致更高的角度 [51]。这里测量的值属于这一范围，确认我们的 SiO2 薄膜展示的表面化学性质与标准 PECVD 沉积和环境羟基化完全一致。ALD 生长的 HfOx 和 Al2O3 层显示出最高的接触角（分别为 97. ± 3.4° 和 96.6° ± 4.9°），反映了它们在新鲜制备时化学上的疏水性外观。这一观察结果与一般表面科学的观点一致，即 Al2O3 的润湿性由表面化学性质而非形貌决定 [45]。文献报道在玻璃或硅衬底上 ALD 生长的 Al2O3 薄膜通常显示出中等亲水性（水接触角约为 55°），这是由于表面主要是羟基终止的 [54]。依赖于年龄的研究表明，这些最初亲水的薄膜在环境暴露下变得越来越疏水，这是由于偶然的碳吸附所驱动的，从而加强了表面化学在润湿性上的强大作用 [55]。对 ALD HfO2 薄膜的类似研究也揭示了本质上亲水或中等的接触角，这取决于厚度和薄膜密度 [56]。尽管 HfOx 钝化表面的纳米级粗糙度适中（Ra ≈ 0.46 ± 0.01 nm），但它显示出高水接触角。根据 Wenzel 的模型，表面粗糙度放大了表面的内在润湿特性。因为本征 SiC 表面本质上是亲水的（θ < 90°），如果底层化学性质保持不变，粗糙度本身预计会进一步降低接触角。因此观察到的疏水性响应表明，润湿行为主要由 HfOx 上层的化学终止基团决定。这与主要由 M─O─M 表面键合和有限的羟基化组成的连续沉积膜一致。长期稳定性考虑，包括在环境湿度下观察到的润湿性和化学组成的变化，在第 3.3 节中单独讨论，这与关于高 κ 氧化物在潮湿条件下的环境敏感性的报告一致 [57]。这些观察结果表明，钝化方案之间的润湿性差异不能仅由表面粗糙度来解释。所有样品都显示出低于 1 nm 的纳米级粗糙度值（Ra），即在通常可以忽略地形对润湿性贡献的范围内。因此，接触角的变化必须源于表面终止的差异。在第 3.2 节中，我们提出了直接解析这些终止的 XPS 测量，并确认钝化层表现出不同的化学表面状态。

3.2 与表面化学的相关性
在钝化后立即进行了 X 射线光电子能谱（XPS）测量，以研究不同处理的 SiC 样品的表面化学性质。参考样品显示了本征氧化层的特征性签名。高分辨率的 C 1s 光谱（图 2a）在 ～282.6 eV 处显示出一个主要峰，对应于 Si─C 键，正如 SiC 衬底所预期的。与 C–C、C–O 和 C–H 物种相关的次要峰表明表面污染或吸附的大气碳氢化合物。相应的 Si 2p 光谱（图 2b）揭示了几个组分，包括 Si–C（～100.3 eV）、Si–O 和 Si–O─C 键（～102–103 eV），确认了薄本征氧化层的存在。这些极性氧化表面基团有助于测量的低接触角（39.1° ± 17.4°），表明高表面能和亲水性，这与羟基和羰基通过氢键与水分子增强润湿性的公认效果一致 [44, 45]。图 2 展示了不同钝化处理后 SiC 表面的选定核心能级的 high-resolution XPS 光谱。(a,b) 参考 SiC 显示由 Si─C 键连接的 C 1s 和 Si 2p 特征，以及薄的本征氧化层。(c,d) CF4 等离子体处理引入氟化碳物种（C 1s）和明显的 F 1s 信号。(e,f) Ar 等离子体处理导致 C 1s 和 Si 2p 的表面氧化状态改变。对于 CF4 等离子体处理的样品，高分辨率的 C 1s 光谱可以分为五个组分（见图 2c）。在 ～282.7 eV 的主要峰对应于 SiC [58, 59]。其他峰位于 283.6 eV（可能归因于 SiOxCy 或 Si4C4?xO2 (x < 2) [58, 59]），284.8 eV（C–C [60]），285.6 eV（C─O–C [61]），以及 292.7 eV（CF3 [61]）。在参考样品的情况下，没有检测到与 CF3 相关的峰。这些氟化碳物种（例如，CF2、CF3）与降低的表面能和疏水行为相关，在687.2 eV处的成分对应于F–Si(O) [67, 68]，而688.2 eV处的峰则归属于与碳结合的氟 [61]。这种分布表明表面同时存在无机和有机氟物种，显示出化学上的异质性。尽管CF4等离子体处理并不能使表面完全氟化，但稳定的氟化物种（例如CFx和Si─F键）的存在足以主导界面的性质。这些氟化基团具有化学稳定性，能够抑制进一步的氧化或羟基化，从而随着时间的推移稳定表面的润湿性。因此，即使仅部分氟化也能导致相对稳定的接触角，这与参考表面形成了对比——后者由于缺乏这样的保护性表面基团而逐渐氧化，亲水性增加。综上所述，这些XPS结果表明CF4等离子体处理引入了显著的氟化作用，但同时也存在极性的氧化物种。这种化学异质性，加上极其光滑的表面形态（Ra ≈ 0.19 nm），解释了尽管存在低能量的C–F端基，表面仍然表现出适度的润湿性的原因。除了对光子学应用的影响外，这些发现也可能对SiC电子学具有重要意义，因为在SiC电子学中，界面化学性质对器件性能有关键影响。特别是，氟化物种和氧化物种的共存可能影响（并导致）电荷捕获、界面态密度或介电可靠性的变化，这表明来自表面钝化的见解可以与电子器件工程策略相互启发。Ar等离子体处理后的C 1s和Si 2p光谱（图2e,f）显示了氧化碳（C─O/C═O）和氧化硅物种（Si–O–C/Si–O–Si）的贡献。这些特征与SiC在Ar等离子体活化后短暂暴露于空气中后发生的初步氧化/羟基化一致：Ar轰击在表面产生了反应活性位点，这些位点迅速形成了含氧的端基，从而增加了表面的极性和亲水性。这一机制解释了Ar处理后表面测得的低水接触角（38.2° ± 13.0°）[69-71]。PECVD沉积的SiOx和SiNx层显示出不同的化学特征，反映了它们不同的表面终止态。对于SiOx层，仅展示了C 1s光谱（图3a），主要由约284.8 eV处的C–C/C–H贡献主导，另有少量约286.5 eV处的C─O物种贡献。这表明有机污染程度较低，与PECVD过程中形成的氧化层表面一致。

图3展示了不同钝化处理后SiC表面的高分辨率XPS光谱（核心能级）。(a) PECVD SiOx的C 1s光谱表明表面以碳结尾，并伴有少量与氧相关的贡献。(b–d) PECVD SiNx钝化层显示出特征性的Si─N键（N 1s, Si 2p, C1s）以及微弱的氧氮化物特征。相比之下，PECVD SiNx层在约397–398 eV处显示出明显的N 1s信号（图3b），证实了Si─N键的形成。相应的Si 2p光谱（图3c）表明主要为氮化物环境，仅有少量的氧氮化物贡献。SiNx的C 1s光谱（图3d）显示了与SiOx相似的碳相关成分，但整体强度较低，表明表面相对较为清洁。尽管Si─O和Si─N键具有本质上的极性，但SiNx测得的较高水接触角（97.1° ± 3.3°）表明其有效表面极性较低。这种行为可能是由于薄膜生长密集以及可接触的极性表面基团密度有限所致[51, 72, 73]。值得注意的是，PECVD生长的介电膜通常并不完全致密，根据沉积条件可能包含一定程度的结构无序或纳米级孔隙，这些特征可能促进环境中的物质（如H2O或O2）扩散到近表面区域，从而导致表面化学成分和润湿性的随时间变化。与PECVD生长的层不同，ALD生长的氧化物具有明确的XPS特征，并且碳污染非常低，这与它们较高的初始水接触角相符。对于ALD生长的Al2O3，Al 2p峰在约74.5 eV（图4a），以及被强烈抑制的C 1s信号（图4b），证实了形成了化学纯净的氧化铝。

图4展示了不同钝化处理后SiC表面的高分辨率XPS光谱（核心能级）。(a, b) ALD生长的Al2O3证明了氧化铝的化学计量形成和极少的杂散碳。(c, d) ALD生长的HfOx表现出完全氧化的Hf 4f态和低残留碳（C 1s）。光谱突出了不同钝化途径引起的不同表面终止态，这支撑了第3.1节讨论的润湿性趋势。同样，ALD HfOx层在约17.2和约18.9 eV处显示出明显的Hf 4f7/2和4f5/2双峰（图4c），这是完全氧化的Hf(IV)的特征，同时C 1s强度很低（图4d）[74, 75]。两种薄膜在接近室温的转移条件下都显示出几乎不存在的C 1s（图4b, d），这与原位/操作中的XPS报告一致，表明新鲜生长的ALD氧化物在最小化暴露时几乎没有杂散碳[76]。这种化学纯净性与本研究确定的高初始水接触角（Al2O3为96.6° ± 4.9°；HfOx为97.4° ± 3.4°）相符，也与文献中的趋势一致，即ALD氧化物的润湿性受表面终止态（–OH密度）和暴露历史的影响：当–OH含量较高时，ALD-Al2O3通常具有中等的亲水性（WCA约为50–60°）[54]，而HfO2的WCA往往较高（约80–100°），且这种親水性随厚度/密度变化[77]。随着时间的推移，环境湿度和吸附物可能导致成分和润湿性的变化，这与第3.3节观察到的HfO2的较高粗糙度和不稳定性一致[56]。这些观察结果表明，纳米级粗糙度不太可能是影响润湿性差异的主要因素。所有样本的粗糙度都在亚纳米级别（Ra < 1 nm），即在Wenzel/Cassie–Baxter模型预测的润湿地形放大了可以忽略不计的范围内。在这种情况下，接触角的变化通常来自表面终止态的差异而非形态差异。第3.2节中，通过XPS分析直接解析了这些终止态，并建立了表面化学与润湿性之间的联系。这些观察结果证实，表面化学，特别是极性（如–OH、C─O/C═O、Si–O、Si–N）与非极性官能团之间的平衡主导了润湿性，而在目前的亚纳米地形下，纳米级粗糙度起着次要作用。这一观点与经典的表面科学论点以及将XPS识别的表面基团与水接触角直接关联的当代研究一致：氧化/硅醇丰富的终止态使表面更加亲水，而环境暴露后积累的杂散碳则提高了接触角[51, 55, 78]。相关XPS特征的总结见表S1。

图5展示了六种经过不同钝化处理的SiC样品在30天内的接触角随时间的变化情况。这项研究的目的是评估各自表面改性的环境稳定性。

图5显示了化学清洁的参考样品和用Caro氏酸及HF处理的参考样品在30天内的静态水接触角随时间的变化情况。数据代表了每个样品五次测量值的标准偏差后的平均值。参考样品的接触角显著增加，而PECVD处理层则显示出初始的急剧下降。CF4和HfO2涂层的样品显示出最高的长期稳定性，而Al2O3从第7天开始逐渐变得亲水。在0天时，参考样品的接触角相对较低，但在第一天内显著增加。这种向更疏水行为的转变很可能是由于在干净的硅表面上形成了天然氧化层，这在硅基基底暴露于空气中时是常见的现象[79]。由此产生的SiOx层改变了表面能并降低了润湿性，很可能是由于表面的羟基逐渐重新定向或缩合成较不极性的硅氧烷桥[80]。在等离子体处理的样品中，CF4等离子体处理在整个观察期间保持了稳定的接触角。这一观察结果与报告一致，即在含氟表面基团（如–CF2和–CF3）显著降低表面能，赋予长期疏水性的结论[65]。相比之下，Ar等离子体处理的表面随时间逐渐增加接触角，但仍然明显比CF4处理的样品更亲水。这种行为可能可以用等离子体轰击过程中形成的极性表面缺陷或活化位点解释，这些位点通过吸附空气中的物质或轻微氧化而缓慢钝化[79, 82]。对于基于PECVD的层，SiO2和SiNx在0天到1天之间接触角急剧下降，表明快速向亲水表面行为转变。这可以归因于存在的活性Si─O或Si─N表面键与水分反应形成了羟基化物种（Si–OH或N–OH），从而显著增强了亲水性[81, 82]。值得注意的是，未经过沉积后DI水冲洗的样品没有显示出这种快速的接触角下降，表明羟基化主要是由直接的水接触驱动的，而不仅仅是环境空气暴露。对于ALD沉积的材料，HfO2表面显示出极好的长期稳定性，在30天内仅有轻微波动。然而，在第21天通过光学显微镜观察到涂层出现明显的分层现象，表明薄膜物理不稳定，这之前已有报道指出某些ALD生长的高k值氧化物存在内部应力或基底粘附力差[83, 84]。另一方面，ALD-Al2O3从第7天开始接触角逐渐下降，表明表面发生了逐渐的水合作用或重构。这与先前的研究结果一致，即新鲜沉积的Al2O3表面在暴露于环境湿度时会逐渐发生表面羟基化，导致表面极性增加[54, 85]。值得注意的是，未经过任何沉积后冲洗的样品显示出类似的长期润湿性演变，表明这种转变是由内在的表面化学性质驱动的，而非处理过程中的污染。总之，参考样品和CF4等离子体处理的样品表现出随时间最小的退化，表现出疏水行为。Ar等离子体处理导致中等程度的润湿性，并伴有轻微的老化效应。PECVD沉积的SiO2和SiNx快速受到水的作用而发生表面改性，导致亲水性增加。ALD-HfO2在化学上稳定，但在物理上较为脆弱，而ALD-Al2O3则表现出延迟的化学演变。

为了补充第3.3节中展示的接触角测量，使用XPS研究了在环境储存条件下钝化表面的化学稳定性。作为起点，将用Caro氏酸和HF处理的参考样品的表面成分与未清洁的样品进行了比较，以评估老化前的初始状态（图6a）。

图6展示了通过XPS确定的SiC表面在长达30天内的表面成分随时间的变化情况，以堆叠的原子百分比表示。(a) 化学清洁的参考样品与未清洁的参考样品在0天时的比较，显示湿化学处理后碳污染减少，Si–C含量增加。(b) CF4等离子体处理的，(c) Ar等离子体处理的，(d) PECVD SiO2，(e) PECVD SiNx，(f) ALD HfO2，(g) ALD Al2O3表面。虽然基于ALD和CF4等离子体钝化的表面保持了化学稳定性，但Ar等离子体和PECVD-SiNx层随着时间的推移显示出氧化和碳氢化合物吸附的增加。尽管润湿性发生了变化，PECVD SiO2在化学上仍然稳定。化学清洁的样品显示Si–C的比例显著更高（35%），并且杂散碳的含量明显减少（C–C/C–H：6%；C─O：0%），与未清洁的样品相比（Si–C：30%；C–C/C–H：10%；C─O：1%）。较低的碳污染和略微减少的SiOx贡献（14%对比18%）表明湿化学处理有效地暴露了下面的SiC，并产生了一个新鲜羟基化、亲水的表面。暴露于环境空气后，会逐渐积累一层薄的天然氧化物和少量杂散碳，导致前24小时内接触角略有增加，尽管如此，清洁的表面仍然比未清洁的表面更具亲水性（见图5）[79, 80]。这一初步比较为后续所有钝化样品的XPS结果（图6b–f）提供了明确的化学起始状态。在等离子体处理的样品中，CF4处理产生了高度稳定的表面成分。含氟物种（如CF2、CF3）基本保持不变，随着时间的推移仅有轻微的氧化。这种化学稳定性与早期报告的稳定疏水行为一致（见图5）[64]。相比之下，经过Ar等离子体处理的样品显示出随着时间推移，氧化硅物种（例如SiOx）和含碳污染物（例如C─C─H、C─O）逐渐增加的趋势。这些趋势表明了表面逐渐氧化以及空气中的碳氢化合物被吸附，这可能是由于Ar等离子体提供的化学钝化作用有限[82]。这种化学演变与第3.3节观察到的接触角适度增加相一致，反映了这种处理方法相比CF4等离子体具有较低的环境稳定性。PECVD沉积的SiO2层随时间保持稳定的成分，SiO2含量约为60%，碳含量的变化很小。这证实了薄膜的化学完整性，并支持了观察到的润湿性变化是由于表面基团重新排列而不是体相降解所致的观点。然而，PECVD-SiNx在第一个星期内表现出显著的转变，检测到Si–N减少和Si–O以及羟基相关物种（Si–OH、C─OH）的增加，表明发生了环境氧化并形成了氢键表面基团。这些化学变化证实了观察到的亲水性转变[73]。ALD-HfO2显示出了稳定的铪和氧浓度，表明其具有高的化学耐受性。观察到的表面碳含量增加可能是由于轻微污染，但似乎并未损害氧化层的完整性。第21天氧含量的轻微下降与第3.3节报道的视觉层脱离现象相符，这表明当粘附力不足时，氧化层会发生应力驱动的屈曲/剥离[83]。ALD-Al2O3显示Al和SiOx含量相对稳定，但随着时间的推移，碳物种（特别是C─O和C─C─H）的含量有所增加。这一趋势支持了表面逐渐水化的假设，这与接触角延迟降低的现象相符[85]。总之，XPS分析证实，在常温条件下，CF4等离子体和ALD-HfO2处理具有最高的化学稳定性。Ar等离子体和PECVD-SiNx表面则经历了更明显的化学和润湿性变化，而ALD-Al2O3的表面演变较慢，PECVD-SiO2在化学上保持稳定但在功能上仍然具有反应性。当与光致发光（PL）结果相结合时，可以得出一个明确的趋势：像CF4处理和ALD-HfO2样品这样的化学稳定性强的表面并不一定具有低PL背景，而尽管经历了化学演变，Ar等离子体和PECVD-SiNx表面却显示出显著更低且更均匀的PL强度。这些结果强调了化学稳定性和光学表面功能并不一定一致，因此在评估钝化性能时必须独立进行评估。这些观察结果已经表明，仅凭化学稳定性可能无法确定光学性能。

3.5 光致发光背景特性分析

为了评估钝化后的4H-SiC表面在光子学和量子应用中的光学适用性，分析了环境储存1个月后的光致发光（PL）背景，即覆盖广泛波长的非特异性发射，并在储存1年后再次分析，以评估所制备钝化层的光学稳定性。为了进行比较，参考表面在大约2年的环境暴露后也重新进行了评估。虽然光谱分辨的PL测量可以进一步揭示观察到的发射的微观起源，特别是结合低温光谱学分析离散的发射特征，但这超出了本研究的范围。相反，这里的重点是在应用相关条件下对不同钝化策略进行系统比较，其中积分PL背景作为一个直接和实用的优劣指标。图7展示了所有钝化策略的PL强度统计比较，相应的2D光致发光图谱显示在图8中。后者使用了一个常见的颜色条，限制在10 kcps，因为这是我们实验设置中单个VSi色心的信号高度。如果某种钝化的PL背景超过了这个限制，那么通常可以排除其适用于单一VSi相关应用的可能性。图7展示了环境储存1个月后参考样品和钝化4H-SiC样品的宽带PL背景强度，以小提琴图形式呈现。每个分布都是基于一个PL图谱（256 × 256像素）。尽管CF4等离子体和ALD-HfOx产生了化学上稳定的表面，但它们的PL背景相对较高。相比之下，Ar等离子体和PECVD-SiNx处理的背景信号显著更低且更均匀，这突显了它们在低噪声光子学和量子应用中的优越适用性。图8展示了代表性4H-SiC表面的空间分辨PL背景图谱，使用了一个常见的颜色条，限制在10 kcps，因为这是我们实验设置中单个VSi色心的信号高度。如果钝化的背景超过了这个限制，那么通常可以排除其适用于单一VSi相关应用的可能性。与未经处理的参考样品相比，Ar等离子体降低了整体PL噪声，但引入了额外的亮背景发射体，而PECVD-SiNx则产生了最低且最均匀的背景水平。这些结果说明了钝化化学对光学噪声的关键影响，补充了图7中的统计比较。化学上最稳定的钝化方案（例如CF4等离子体和ALD-HfO2）并没有产生最低的PL背景。相反，Ar等离子体和PECVD-SiNx表面在统计强度分布和空间分辨PL图谱中都显示出宽带发射的减少。这突显了光学性能主要由SiC-钝化界面的电子结构决定，而不是由外表面的环境稳定性决定。特别是，PECVD-SiNx提供了一个定义明确且电学上有利的界面，具有较低的非辐射复合中心密度，从而产生了最均匀的PL背景和最少的亮缺陷发射体，使其成为与近表面色心集成的良好候选者。“类似的解耦现象也已在金刚石的浅层自旋中心中被报道，其中优化的表面终止（而不仅仅是化学惰性层）显著改善了发射和相干性[19]。对于4H-SiC MOS界面也是如此，界面态密度以及设备的光学/电学质量更多地取决于终止化学而不是体相氧化物的稳定性[86]。PL图谱（图8）进一步强调了这些差异：未经处理的参考样品显示出明显的空间变异，而Ar等离子体减少了整体噪声水平，但引入了显著增加的亮背景发射体密度。PECVD-SiNx在整个扫描区域内提供了最低且最均匀的背景，与PECVD-SiO2形成了鲜明对比，后者显示出强烈的宽带发射和局部强度峰值。这些结果表明，光学性能不仅仅由化学稳定性决定，还受到表面电子状态、界面粗糙度以及钝化层引入的介电环境的影响。总之，分析结果表明，SiNx钝化，特别是PECVD生长的层，在长期稳定性和光学背景抑制方面提供了有利的组合。这使其成为光子学和量子光子SiC设备中低噪声表面的有希望候选者。图9在两个时间点（制造后约1个月和约1年）比较了Ar等离子体、PECVD-SiNx和ALD-Al2O3钝化的PL背景，在相同的采集设置下。作为参考，未经处理的样品也在约1个月和大约2年的环境暴露后进行了额外分析。图9展示了制造后约1个月和大约2年环境暴露后的4H-SiC样品的宽带PL背景强度的小提琴图。每个分布都是基于一个PL图谱（256 × 256像素；中心标记表示中位数，箱形图表示四分位数范围）。从第一个时间点到第二个时间点，PL背景总体上有所下降，但相对排名保持不变。Ar等离子体显示出最低的PL背景，PECVD-SiNx处于中间位置，ALD-Al2O3显示出最高的背景，表明在1年内的钝化性能 praktically 稳定。y轴上的5 kc/s 划分用于显示罕见的高强度异常值（高达40 kc/s），而不掩盖分布的主体部分。小提琴图（中位数和四分位数范围）显示所有钝化类型从第一次测量到第二次测量的中心趋势略有下降，而相对排名保持不变：Ar等离子体产生最低的背景，PECVD-SiNx保持中间位置，分布较窄，而ALD-Al2O3显示出最高的背景，尾部较宽。相比之下，参考样品显示出更宽的分布和时间变化，这与XPS和接触角测量中观察到的氧化和羟基化趋势一致。这表明未经处理的表面随时间的空间均匀性和化学稳定性有所下降。重要的是，尽管参考样品的初始PL响应相当，但其时间变化性与等离子体处理和SiNx钝化表面的更稳定和可重复行为形成对比。这种区别对于光子学应用尤为重要，因为需要控制介电环境以确保稳定的光学性能和设备集成。y轴上的划分突出了罕见的高强度事件（异常值高达约40 kcps）不会主导整体统计。这种适度的长期下降与残留表面状态的缓慢环境钝化相一致，但钝化依赖的偏移明显大于任何时间变化。结合空间图谱（图10），这些数据表明光学清洁度在1年内得到了保持，且钝化方案的光学排名仍然稳健，其中Ar等离子体和PECVD-SiNx提供了最低的PL背景。图10展示了样品制造后1个月和在第一个PL测量后1年的代表性4H-SiC表面的空间分辨PL背景图谱。未经处理的样品也在约1个月和大约2年的环境暴露后进行了额外分析。使用了一个常见的颜色条，限制在10 kc/s，因为这是我们实验设置中单个VSi色心的信号高度。从第一次到第二次测量，PL背景总体上略有下降，但相对排名保持不变。Ar等离子体显示出最低的PL背景，PECVD-SiNx处于中间位置，ALD-Al2O3显示出最高的背景，表明在1年内的钝化性能 praktically 稳定。y轴上的划分用于显示罕见的高强度事件（异常值高达约40 kc/s），而不掩盖分布的主体部分。小提琴图（中位数和四分位数范围）显示出所有钝化类型从第一次测量到第二次测量的中心趋势略有下降，而相对排名保持不变：Ar等离子体产生最低的背景，PECVD-SiNx保持中间位置，分布较窄，而ALD-Al2O3显示出最高的背景，尾部较宽。相比之下，参考样品显示出更宽的分布和时间变化，这与XPS和接触角测量中观察到的氧化和羟基化趋势一致。这表明未经处理的表面随时间的空间均匀性和化学稳定性有所下降。重要的是，尽管参考样品的初始PL响应相当，但其时间变异性与等离子体处理和SiNx钝化表面的更稳定和可重复行为形成对比。对于光子学应用而言，需要一个受控制的介电环境来确保稳定的光学性能和设备集成。y轴上的划分突出显示了罕见的高强度事件（异常值高达约40 kcps）不会主导整体统计。这种适度的长期下降与残留表面状态的缓慢环境钝化一致，然而钝化依赖的偏移明显大于任何时间变化。结合空间图谱（图10），这些数据表明光学清洁度在1年内得到了保持，且钝化方案的光学排名仍然稳健，其中Ar等离子体和PECVD-SiNx提供了最低的PL背景。

4 结论

本研究系统地关联了4H-SiC近表面钝化的表面化学、润湿性和光致发光（PL）背景。在所有处理方法中，表面化学决定了润湿性，而在亚纳米尺度范围内，纳米级粗糙度起着次要作用（图1a,b）。CF4和Ar等离子体产生了最低的粗糙度值；CF4通过氟化作用，而Ar通过低能量离子轰击实现平滑作用，但不包含氟。X射线光电子能谱（XPS）显示CF4处理后形成了稳定的CFx终止，而Ar处理的表面在空气暴露下会发生氧化和羟基化（图4）。对于薄膜钝化，PECVD-SiO2在最外层单层保持化学稳定，同时仍具有功能响应性，从而导致适度的亲水性。PECVD-SiNx在第一个星期内发生氧化和羟基化，形成SiOxN?并变得更加亲水。ALD-Al2O3和ALD-HfOx展现出清洁的氧化物特性和高初始接触角；Al2O3由于逐渐的氢氧化和吸附物的吸收而发生老化，而HfOx在化学上较为稳定，但更容易受到机械或粘附失效的影响，例如局部分层（见图3、图4）。从光学角度来看，钝化性能并不能直接反映化学稳定性。大约一年内，光致发光（PL）的排名没有变化（见图9和图10）：Ar等离子体处理的样品具有最低的PL背景，PECVD-SiNx表现出低且均匀的发光，而ALD-Al2O3在该组中的背景略高。值得注意的是，ALD-Al2O3仍然优于ALD-HfO2和PECVD-SiO2（参见图5和图6），后两者在相同条件下显示出更高的PL背景。重要的是，光致发光测量结果显示，Ar等离子体处理和PECVD-SiNx表面的PL背景最低。尽管这些处理方法在常温条件下的化学稳定性较低，但它们促进了更有利的光学表面状态，从而降低了PL背景。这表明光学表面质量和化学稳定性并非内在相关，因此在光子学和量子应用中必须分别予以考虑。基于目前的结果，可以制定SiC钝化的一般设计规则。化学稳定性和低光致发光背景并非直接相关，因此需要分别进行优化。对于光子学和量子应用而言，减少表面附近的活性态比单纯最大化化学惰性更为关键。在所研究的方法中，PECVD-SiNx在光学清洁度和长期稳定性之间提供了最理想的平衡，而低能量Ar等离子体处理作为光学优化的表面处理步骤特别有效。对于需要增强环境稳定性的应用，CF4等离子体处理或ALD生长的氧化物可能是更优的选择。总体而言，结合光学优化界面和化学稳定覆盖层的钝化策略是同时实现低光学背景和长期稳定性的有希望的方法。未经处理或仅经过等离子体处理的表面无法为光子器件集成提供可控且与工艺兼容的界面。在大多数实际器件结构中，需要介电层以实现可重复的制造、稳定的材料界面以及与SiC-on-insulator等成熟平台概念的兼容性。这表明仅靠表面处理是不够的，功能性介电覆盖层对于实现技术集成和稳定的器件性能是必要的。在此背景下，钝化层必须在器件堆栈中同时承担界面和功能性角色。基于这些发现，未来的工作应（i）原位量化表面终止态（H/OH/CFx）；（ii）协同优化SiC|介电界面的场效应和化学钝化；（iii）将空间分辨的光致发光图与电气界面参数（如在不同环境条件下的界面态密度和固定电荷）相关联；（iv）进行可见光和近红外范围的光谱分辨光致发光研究，包括低温测量，以确定背景发光的微观起源，并评估钝化对色心性质（如线宽、光谱稳定性和相干性）的影响。这些努力将有助于制定特定应用的光学钝化策略，平衡光学背景抑制和环境稳定性。

致谢：
本工作得到了中弗兰肯政府在慕尼黑量子谷计划框架内的支持。作者衷心感谢“TeQSiC”灯塔项目所提供的支持。开放获取资金由Projekt DEAL提供和组织。

利益冲突：
作者声明没有利益冲突。

数据可用性声明：
支持本研究结果的数据可向相应作者索取，如需合理请求即可提供。