中国京津冀地区O3及其前体的三维源解析及其水平和垂直传输通量的定量特征研究

《Journal of Environmental Sciences》：Three-dimensional source apportionment and quantitative characterization of horizontal and vertical transport fluxes of O3 and its precursors in the Beijing-Tianjin-Hebei region, China

　　

张颖志|王 jungang|张汉宇|吕兆锋|刘焕|刘雅曦

成都理工大学生态与环境学院，中国成都610059

摘要

北京-天津-河北（BTH）地区的持续地表臭氧（O₃）污染受到前体物质排放和多尺度传输的联合影响，但其高度依赖的传输和来源贡献尚未得到充分量化。在这里，我们将天气研究和预报模型、综合空气质量模型及其扩展版本与臭氧源分配技术和定量传输通量框架相结合，以表征在不同气象情景下O₃、挥发性有机化合物（VOCs）和氮氧化物（NO_x）的三维源分配及其水平/垂直通量。模拟结果表明，VOCs和NO_x主要由地面附近的本地排放所主导（73.61%～82.18%），而地表O₃主要受区域传输控制，本地贡献仅占11.01%～13.75%。值得注意的是，这种传输主导性随高度增加而增强，在1.8公里处超过93%。工业和交通排放合计贡献了超过75%的前体物质排放，并占据了大约80%的O₃形成量，而有利/不利的气象条件会调节长距离传输效率和贡献的垂直分布。水平通量分析突出了三条主要传输路径（西北-东南、东南-西北和西南-东北），石家庄在不同高度层次上充当了重要的污染物“汇”。垂直通量显示在600米附近存在高度转变：600米以下以净向下传输为主，而夏季强烈的对流促进了600米以上的向上传输。这些结果支持针对BTH地区制定基于高度和具体情景的协调区域O₃减排策略。

引言

随着城市化和工业化的加速发展，空气污染已成为一个日益严重的问题（Yin et al., 2025）。特别是近年来，地表O₃污染呈上升趋势，因其对人类健康和生态环境的广泛负面影响而受到广泛关注（Dai et al., 2023; Yang et al., 2025; Zhu et al., 2024）。O₃污染的形成受多种因素的复杂相互作用影响，主要贡献包括前体物质排放（Chen et al., 2025b）、光化学反应（Wang et al., 2022）、气象条件（Fu et al., 2019; Hu et al., 2024）和区域传输（Li et al., 2019）。北京-天津-河北（BTH）地区是中国主要的城市聚集区，是研究大气污染物传输和混合的关键区域（Guan et al., 2021）。该地区地形半封闭，北面毗邻燕山，西面毗邻太行山，包含具有不同功能定位的核心城市：北京（国家首都）、天津（主要港口城市）和石家庄（省级首府）。强烈的人为排放加上复杂的地形和气象条件，促进了BTH地区及其周边地区的污染物传输和混合（Xu et al., 2022; Zhang et al., 2019）。因此，研究关键城市聚集区O₃及其前体物质的主要排放源，并阐明它们的水平和垂直传输特征，已成为政策制定者和研究人员的核心科学挑战。

已经采用了一些方法来评估各部门和区域传输对O₃的影响，如拉格朗日轨迹模型、基于观测的受体模型和三维化学传输模型（CTMs）（Fan et al., 2025; Lee et al., 2023; Wang et al., 2025）。具体来说，后向轨迹分析结合潜在源贡献函数（PSCF）和浓度加权轨迹（CWT）方法，是一种定性和半定量工具，用于识别主要的气团传输路径和潜在源区域的相对贡献强度（Cao et al., 2024b; Chen et al., 2023; Li et al., 2024）。此外，受体模型如化学质量平衡（CMB）和正矩阵分解（PMF）在实际应用中存在明显局限性。它们假设源剖面在化学上是不变的且线性独立的，需要指定所有重要来源，并且经常忽略了源贡献之间的相关性，从而限制了它们的可靠性和适用性（Liu et al., 2025a; Yao et al., 2025）。相比之下，CTMs克服了受体模型在捕捉二次污染物非线性转换方面的局限性，从而能够同时定量地解耦区域传输和部门贡献在连续的时空尺度上的影响（Shu et al., 2023）。例如，综合空气质量模型及其扩展版本（CAMx）中嵌入的臭氧源分配技术（OSAT）和社区多尺度空气质量模型（CMAQ）中的集成源分配方法（ISAM）已在先前的研究中得到广泛应用，揭示了本地排放、区域传输和多部门来源都是O₃形成的关键驱动因素，它们的相对重要性表现出显著的空间和季节性变化（Cao et al., 2024a; Ge et al., 2021; Liu et al., 2025b; Wen et al., 2021）。然而，当前的O₃源分配主要关注近地面来源，对高空大气关注较少。

许多研究表明，O₃及其前体物质的垂直混合和水平传输会显著加剧地表O₃污染（Hu et al., 2024; Pan et al., 2024; Yang et al., 2025; Zhu et al., 2020）。通过自由对流传输到上层边界层的前体物质会增强高海拔地区的O₃生成，并诱导自下而上的O₃传输（Chen et al., 2025a）。值得注意的是，传输通量计算结合了污染物浓度、风场、高度和垂直剖面，已经通过飞机观测和风LiDAR测量得到了改进和验证，为量化高空污染物传输提供了一种有效方法（Lin et al., 2023; Lv et al., 2025）。O₃浓度及其传输过程受多种环境因素的交互影响，其中气象条件起着特别重要的调节作用（Hu et al., 2021; Qian and Liao, 2025; Tao et al., 2024）。然而，关于高度依赖的O₃通量的高分辨率研究仍较少，水平和垂直O₃传输的耦合效应尚不完全清楚。因此，本研究重点关注BTH地区空气污染持续存在的突出问题。通过应用天气研究和预报（WRF）-CAMx建模系统结合OSAT模块和传输通量方法，我们量化了各部门对O₃及其前体物质的贡献，并其特征化了它们的水平和垂直传输。这些发现旨在为协调区域O₃污染控制策略提供科学依据。

章节摘录

数据收集

本研究使用的气象数据包括每小时2米温度（T2）、10米风速（WS10）、相对湿度（RH）和气压（P），来源于中国气象信息综合分析与处理系统。地表O₃浓度的每小时数据来自中国国家环境监测中心（CNEMC，https://www.cnemc.cn/）。气象边界条件和初始场数据由

高度差异

为了探讨不同高度间传输贡献的差异，我们揭示了北京、天津和石家庄在基准年、FY年及UM年各种高度的O₃、VOCs和NO_x的传输矩阵，如图1和附件A图S3和S4所示。此外，我们还绘制了相应的绝对浓度图以便更直观和全面地解释（附件A图S5）。对于近地表O₃（50米以下），本地排放

结论

要有效减轻严重的O₃污染，需要明确三维传输机制并在多种动态情景下定量描述不同高度的源贡献。在此，我们采用了WRF-CAMx建模系统结合OSAT模块和传输通量方法，系统地揭示了O₃及其

CRediT作者贡献声明

张颖志：撰写——原始草稿、方法论、概念化。王 jungang：撰写——原始草稿、可视化、验证、调查。张汉宇：撰写——审阅与编辑、监督、资金获取。吕兆锋：资金获取、数据管理。刘焕：监督。刘雅曦：调查、正式分析。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文报告工作的竞争财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金（编号52200120和42265008）和北京科技商务大学青年学者研究基金（编号RFYS2025）的支持。