使用粉煤灰-矿渣胶凝剂和废玻璃衍生碱激活剂对地质聚合物混凝土进行生命周期评估

《Next Materials》：Life cycle assessment of geopolymer concrete using fly ash–slag binder and waste glass-derived alkali activator

　　阿努奥卢瓦波·索拉·科拉德（Anuoluwapo Sola Kolade）、博兰莱·德博拉·伊科顿（Bolanle Deborah Ikotun）和达米洛拉·奥耶武米·奥耶乔比（Damilola Oyewumi Oyejobi）
南非大学土木与环境工程与建筑科学系，弗洛里达校区，约翰内斯堡，南非

**摘要**
传统碱激活剂在地质聚合物混凝土（GPC）中的环境和经济缺点促使人们开发更可持续的替代品。本研究评估了使用废弃玻璃衍生硅酸钠（WGSS）替代传统硅酸钠（CSS）在粉煤灰-矿渣基GPC中的环境可持续性，并通过生命周期评估来计算可持续性和经济指标。研究遵循了ISO 14040程序，包括目标和范围定义、生命周期清单、生命周期影响评估和解释。输入数据包括材料和能源消耗，输出数据包括排放和运输影响。研究了四种混合物，包括一种CSS对照组和三种WGSS混合物，其中一种仅含有粉煤灰，另外两种含有逐渐增加的矿渣成分。分析的影响类别包括抗压强度、固有能源（EE）、全球变暖潜能（GWP）、运输影响（Ti）、可持续性指数（SI）、经济指数（EI）和二氧化碳减排成本（CAC）。由于废弃物的回收利用和本地采购，用WGSS替代CSS可以使EE降低多达6%，GWP降低多达31%，Ti降低多达9%。尽管WGSS混合物的抗压强度明显低于CSS对照组，但其环境和经济性能仍然具有优势。与文献中描述的可比强度级别的CSS混合物相比，WGSS混合物显示出更低的GWP和具有竞争力的SI和EI值，其中最平衡的混合物的CAC为负值。敏感性分析进一步证实了这些结果在运输距离和排放因子变化下的稳健性。因此，这些发现突显了WGSS作为低碳激活剂的潜力，为可持续GPC混合物设计提供了指导。

**1. 引言**
传统混凝土的高碳足迹推动了全球对可持续替代品的探索，地质聚合物混凝土（GPC）和其他第三代水泥应运而生，成为有希望的解决方案。波特兰水泥（PC）作为传统混凝土的主要胶凝材料，约占全球二氧化碳排放量的7-8%，每生产一吨水泥会释放近0.85吨二氧化碳[1]、[2]、[3]。相比之下，GPC在固有碳排放方面有显著减少，生命周期评估（LCAs）表明，根据混合物设计、前体材料和活化剂以及固化条件的不同，GPC的二氧化碳排放量可降低高达75%[3]、[4]、[5]、[6]。除了环境优势外，GPC还表现出优异的机械性能和耐久性，从而延长了使用寿命并降低了长期维护需求[7]、[8]、[9]。这些优点使GPC成为可持续建筑的可行材料，特别是在可以重新利用工业和农业废弃物作为铝硅酸盐前体的地区。

GPC性能的关键因素是碱激活剂系统。其中，硅酸钠尤为重要，因为它能提供可溶性二氧化硅，促进形成致密的交联聚合物基质，从而增强强度和耐久性[8]、[10]、[11]。然而，传统硅酸钠（CSS）的生产过程能耗较高，需要将石英砂（SiO2）与碳酸钠（Na2CO3）在高温（1200–1400°C）下反应，这一过程每生产1公斤产品大约会排放1.6公斤二氧化碳当量[3]、[12]。预计到2025年，全球CSS的产量将超过800万吨[13]，这使得该材料的环境和经济影响巨大。CSS本身可占GPC生产成本的30-50%、固有能源（EE）的30-50%以及总碳排放量的40-60%[3]、[4]、[5]、[6]。这些挑战削弱了GPC的整体可持续性，并提高了其生产成本，在某些情况下，GPC的生产成本甚至是传统混凝土的两倍[6]。因此，迫切需要低碳且经济可行的替代激活剂。

最近的研究探讨了工业和农业废弃物的回收和再利用，以生产替代碱激活剂，符合循环经济原则[14]、[15]、[16]、[17]、[18]。这些研究调查了煤底灰、榛子壳灰、橄榄核生物质灰和废弃玻璃粉（WGP）等废弃物，作为CSS的部分或完全替代品，利用它们丰富的二氧化硅（SiO2）或碱含量（K2O）。在某些配方中，加入这些基于废弃物的激活剂可以将EE和全球变暖潜能（GWP）降低多达50%，同时解决废物处理问题[19]、[20]。

WGP在各种替代碱激活剂材料中脱颖而出，因为其非晶态二氧化硅含量高（通常>70%）、结晶度低且具有较高的火山灰活性[8]、[21]、[22]。与化学成分随原料和处理方式而变化的农业灰烬相比，WGP具有更好的一致性和火山灰活性，特别适合用于地质聚合物应用。其细小的颗粒尺寸和高表面积也有助于在碱性条件下更快地溶解成活性硅酸盐[21]、[22]、[23]。自2005年以来，全球每年产生的废弃玻璃（WG）量已超过1亿吨，尽管存在回收系统，但仍有一大部分被填埋（美国约15%，中国25%，欧盟25%）[24]、[25]。这种未充分利用的情况为将WG升级为GPC用硅酸钠基激活剂提供了循环经济机会。

已经提出了两种将WGP转化为硅酸钠的主要工艺：水热法和热化学法[8]、[19]。水热法在较温和的条件下进行，可产生活性硅酸盐凝胶，但通常需要较长的反应时间和pH控制。相比之下，热化学熔融法将WGP与固体氢氧化钠（SH）混合并在500–650°C下加热，更适合大规模生产[8]。多项研究表明，通过碱熔融法从WGP制备的硅酸钠可以显著减少环境和经济影响。例如，使用固体相废弃玻璃衍生硅酸钠（WGSS）制备的一份GPC的LCA报告显示，其排放量比CSS激活的系统低多达30%[26]，类似的砂浆则降低了高达60%的排放[27]。同样，液相WGSS的生产即使与CSS混合，也能降低二氧化碳排放量高达30%[28]。从经济角度来看，2024年估计的消费后WG价格为每吨112美元，相比高纯度CSS具有显著的成本优势，可能将激活剂成本降低40-60%，总GPC生产成本降低10-20%[27]、[28]、[29]。

尽管有这些好处，但大规模采用WGSS仍面临一些挑战。热化学熔融过程能耗较高，除非使用低碳能源，否则可能抵消环境效益[19]。此外，来自城市垃圾流的WG可能含有杂质（金属和陶瓷），需要预处理；颗粒大小和熔化行为的差异也会影响合成硅酸盐的一致性和性能[21]、[22]、[23]。这些技术和物流限制要求优化加工技术、改进原料管理并彻底验证材料性能。

最近的GPC LCA主要集中在使用商业激活剂的系统上，以展示其相对于PC混凝土的环境和经济优势。这些研究一致表明，EE、GWP和运输影响（Ti）受激活剂类型和来源的强烈影响。Bajpai等人[30]报告称，与PC混凝土相比，GPC的综合终点影响和GWP有显著降低，同时指出SH和CSS是总影响的主要贡献者，并且对运输距离非常敏感。同样，Ramagiri等人[31]强调CSS和运输是中间损伤类别的主要贡献者，Oyebisi等人[5]观察到GPC的GWP比PC混凝土低43-60%，尽管EE因强度等级和混合物设计而异。除了商业激活剂外，其他碱来源也显示出进一步的环境效益。Adesina[32]表明，用碳酸钠激活的矿渣系统可以显著降低GWP和EE，同时保持相当的长期机械性能，而Umer等人[33]报道使用生物质衍生硅酸钠替代商业产品时，温室气体（GHG）排放量减少了60-62%，二氧化碳减排性能得到改善。综上所述，这些研究证实，尽管GPC总体上在减缓气候变化方面优于PC混凝土，但其环境特性仍高度依赖于激活剂的生产路径、运输距离和系统边界。

尽管有越来越多的相关研究，但目前仍缺乏在从摇篮到坟墓的框架下评估包含现场合成、废弃物衍生激活剂（如WGSS）的结构级两份GPC系统的研究。现有的研究通常限于砂浆规模的系统、优化强度的配方或从摇篮到大门的范围，很少有研究整合抗压强度标准化的环境和经济指标或决策导向的指标，如可持续性指数（SI）、经济指数（EI）和二氧化碳减排成本（CAC）[5]、[33]、[34]。为了解决这些不足，本研究评估了在两份粉煤灰（FA）-磨细高炉矿渣（GGBFS）GPC中用液相WGSS替代CSS的可行性和可持续性，保持相同的前体比例和激活剂剂量，以隔离激活剂替代的效果。通过工作性能和28天抗压强度来评估机械性能，同时使用符合ISO 14044的从摇篮到坟墓的LCA来量化EE、GWP、Ti、SI、EI和CAC[35]（排除了施工阶段的影响）。因此，这项工作通过将基于WGSS的混合物与文献中描述的同等强度的CSS参考系统和系统进行对比，提供了关于废弃物衍生激活剂区域相关性的可持续性权衡的见解，从而支持在资源受限的环境（如南非）中的低碳和循环建筑策略。

**2. 材料和方法**
**2.1. 材料表征**
本研究中使用的所有材料均在当地采购，以反映生命周期评估（LCA）中的区域实际供应链。FA来自Ash Resources（Lafarge），GGBFS由AfriSam提供。CSS来自Sigma-Aldrich，分析级SH颗粒来自Minema Chemicals，WGP来自African Pegmatite。聚羧酸基超塑化剂（SP）由CHRYSO提供，细骨料（FAgg）和粗骨料（CAgg）来自AfriSam采石场。FA按照ASTM C618–22的标准被分类为F级[36]，GGBFS符合BS EN 15167–1对胶凝材料的要求[37]。FA、GGBFS和WGP的氧化物组成见表1。CSS溶液的组成为10.6% Na2O、26.5% SiO2和62.9% H2O，SH颗粒的纯度为100%。FAgg由碎石砂组成，CAgg由碎花岗岩组成，两种骨料均符合SANS 3001-AG1的等级要求，相对密度约为2.65，吸水率为0.5%。SP也符合SANS 50934–2对高效减水剂的规格[39]。

**表1. FA、GGBFS、WGP和WGSS的氧化物组成**
| 成分 (%) | FA | GGBFS | WGP | WGSS |
|---------|------|------|------|------|
| SiO2 | 53.8 | 33.4 | 34.6 | 70.08 |
| Al2O3 | 33.18 | 17.37 | 21.6 | 0.97 |
| Fe2O3 | 4.16 | 0.72 | 1.13 | 0.07 |
| CaO | 3.63 | 35.08 | 10.50 | 0.46 |
| TiO2 | 1.51 | 10.78 | 0.27 | 0.05 |
| MgO | 0.93 | 7.71 | 1.06 | 0.13 |
| K2O | 0.68 | 1.01 | 0.69 | 0.06 |
| P2O5 | 0.44 | 0.01 | 0.23 | 0.02 |
| Na2O | 0.11 | 0.26 | 12.41 | 48.11 |
| SO3 | 0.08 | 1.13 | 0.38 | 0.01 |
| 其他 | 1.45 | 1.24 | 1.09 | 0.04 |
| LOI | 0.80–0.86 | 0.06 | 0.06 | |

**2.2. 替代硅酸钠（WGSS）的制备**
根据Vinai和Soutsos[41]的方法，采用热化学碱熔融工艺制备WGSS，如图1所示。在此过程中，将345克WGP与655克SH按1:2的质量比混合（方程（1）），考虑到WGP的70.08% SiO2和SH的100%纯度。在500–650°C范围内进行了六种不同的温度-时间组合的初步试验，时间分别为2–3小时。最终选择了500°C、持续3小时的熔融条件，因为它在初步砂浆测试中表现出稳定的性能，并且在废弃物衍生激活剂的常见操作范围内（150–650°C、1–4小时）[8]、[19]、[40]。合成WGSS的氧化物组成见表1。

(1) SiO2 (s) + 2NaOH (s) → Na2SiO3 (s) + H2O (g)

**图1. WGSS溶液的制备过程：a) WGP和SH的顺序准备；b) WGP和SH的干混；c) 熔融产品的冷却和储存；d) 磨成细粉；e) 溶解于水以获得WGSS溶液**

**2.3. 混合物设计、样品制备和测试**
基于初步试验和支持文献[4]、[5]，开发了一种目标抗压强度为40 MPa（C40）的混合物设计。使用统一的设计框架制备了四种地质聚合物砂浆混合物，以分离激活剂类型和粘合剂组成的影响。关键设计参数包括Na2SiO3与NaOH的比例为1.5，激活剂与粘合剂的比例为0.5，分别在表2中总结。报告的FA:GGBFS比例是基于重量的，相应的数量进行了调整，以保持每立方米恒定的总粘合剂含量，考虑了材料密度的差异。在这些混合物中，M4被设计为达到C40目标强度，作为基准混合物，而M1至M3代表了采用相同方法得到的替代配方。此外，M2代表一个仅使用WGSS激活的FA系统，而M3和M4则逐渐增加了GGBFS的含量，以评估GGBFS添加和激活剂替代的联合影响。对于碱性激活剂溶液，通过将348克SH颗粒溶解在652克水中制备了1千克的12M SH溶液。合成的WGSS溶液的配方与CSS溶液的成分相匹配（37.1%的固体和62.9%的水分），以确保各种混合物之间的激活剂化学性质相似。为了补偿基于WGSS的混合物较低的工作性，在激活剂质量的20%和粘合剂质量的3%中分别加入了额外的水和SP。表2. GPC混合物的设计比例（每立方米）。混合物ID前驱体比例（FA:GGBFS）FA（千克）GGBFS（千克）FAgg（千克）CAgg（千克）SH溶液（千克）CSS溶液（千克）WGSS溶液（千克）水（千克）SP（千克）M1 1:0 5 33.3–8 0 0 10 6.6 10 6.7 160 – – – M2 1:0 5 33.3–8 0 0 10 6.6 10 6.7–160 5 3.3 16 M3 7:1 4 5 2.3 8 18 0 0 10 6.6 10 6.7–160 5 3.3 16 M4 3:1 3 77.3 15 6 8 0 0 10 6.6 10 6.7–160 5 3.3 16根据SANS 5861–1 [42]中的指南进行了机械混合过程，并根据SANS 5862–1 [43]进行了坍落度测试以评估工作性。将新鲜的GPC放入100×100×100毫米的模具中，24小时后脱模，并在80°C下进行额外的24小时热固化。固化后，样品在23±2°C下储存28天再进行测试。在固化龄时，使用2000千牛顿容量的压缩机，以0.3兆帕/秒的加载速率进行三次重复测试，以确定抗压强度，遵循SANS 5863 [44]的规定。平均抗压强度根据记录的失效值计算并报告为代表强度。这些强度结果为在本研究中应用的LCA框架内比较混合物的环境和经济性能提供了机械基础。2.4. 生命周期评估（LCA）使用ISO 14044标准的LCA方法评估了GPC混合物的环境性能[35]。分析遵循四个关键阶段，包括目标和范围定义、生命周期清单（LCI）、生命周期影响评估（LCIA）和解释。LCA为比较不同配方的影响以及识别可持续性和性能之间的权衡提供了定量基础[33]。这支持了低碳建筑的明智决策，突出了使用如WGSS这样的废物衍生激活剂相对于传统化学替代品的优势。2.4.1. 目标和系统范围定义本研究评估了使用WGSS作为CSS替代激活剂的FA-GGBFS基GPC的环境和经济性能。评估的环境指标包括Ti、EE和GWP，这些指标在建筑材料的LCA中广泛使用。由于GHG排放（特别是CO2、甲烷（CH4）和一氧化二氮（N2O）对建筑过程中的排放有显著贡献[3]，因此考虑了这些指标。这些排放量使用它们的100年GWP [45]、[46]转换为CO2当量（CO2-eq）。其他列入京都议定书的气体，如氢氟碳化物（HFCs）和六氟化硫（SF6），由于在混凝土生产中的相关性较小[47]而被排除。为了整合机械、环境和经济方面的考虑，引入了三个综合指标：SI、EI和CAC。这些指标共同帮助量化权衡，并 enable 对混合物性能的全面评估，以支持更明智和可持续的决策。GPC生产的系统边界和资源在图2中说明，遵循从摇篮到现场的方法，包括原材料的获取、加工和运输到南非大学（UNISA）科学园区、约翰内斯堡的生产现场。功能单位定义为1立方米的新鲜GPC，使得可以一致地比较不同混合物设计的材料输入和性能输出[3]、[5]。需要注意的是，这些混合物并不是按强度匹配的，因为实验设计旨在在相同的混合物比例下隔离激活剂替代（CSS vs. WGSS）的环境影响，而不是优化或平衡机械性能。下载：下载高分辨率图片（436KB）下载：下载全尺寸图片图2. GPC生产的从摇篮到现场的系统边界。此外，环境和经济指标使用以下单位表示：GWP（千克CO2当量/立方米）、EE（MJ当量/立方米）、SI（千克CO2当量/立方米/兆帕）、EI（美元/立方米/兆帕）和CAC（美元/千克CO2当量）。这些单位符合行业标准，并便于对具有不同粘合剂组成的混合物的影响进行标准化。对于使用工业副产品（如FA和GGBFS），没有分配任何信用点，采用了一种保守的会计方法。然而，它们的相关二次加工和运输影响在分析中得到了充分考虑。2.4.2. LCI汇编环境影响的清单数据（表3）和运输数据（表4）来源于供应商数据、碳和能源清单（ICE）数据库[45]以及相关的同行评审文献。当有多个值时，优先考虑地区相关且方法透明的来源，并通过交叉验证ICE数据来确保一致性和稳健性。因此，通过一致的数据选择和对比较结果的保守解释来承认和管理人员工来源之间的差异。还进行了有针对性的敏感性分析，以评估运输距离、排放因素和功能等效假设的合理变化对关键结果的稳健性。表3. GPC组成材料和工艺输入的EE和GWP系数。项目类别EEc（MJ当量/千克）GWPc（千克CO2当量/千克）参考文献FA材料0.10.008[5]，[34]，[45]，[48]GGBFS材料1.60.0083[5]，[34]，[45]，[48]FAgg材料0.0810.0051[5]，[34]，[45]CAgg材料0.0830.0052[5]，[45]WGPM材料0.1370.035[48]SH颗粒材料180.86[5]，[32]CSS材料5.370.78[3]，[5]，[51]SP材料1.851.26[49]水材料0.010.001[5]，[45]，[48]WGSS熔融过程0.1080.028计算WGSS研磨过程0.00720.0019计算热固化过程0.0910.017计算表4. 运输系数（Tc）对于EE和GWP。运输方式EE（MJ当量/吨公里）GWP（千克CO2当量/吨公里）参考文献公路（卡车）2.2750.159[5]，[34]，[51]船舶（跨洋）0.2160.0165[5]，[34]，[51]铁路（货运）0.3250.039[5]，[34]对于FA、GGBFS、FAgg和CAgg，EE和GWP值来源于ICE数据库[35]及相关文献[5]、[34]、[48]。FA被视为低负担的副产品，只需要最少的加工，如干燥和研磨。相比之下，GGBFS的值反映了能量密集型的造粒和干燥过程，环境影响是根据经济分配来确定的。对于SH颗粒和CSS，数据来自Turner和Collins [3]等详细的LCA研究，这些研究考虑了通过氯碱和熔融方法的高温生产。激活剂的高EE和GWP系数与其能量密集型的工业过程一致。SP的影响基于Sika ViscoCrete?-2100 [49]，使用基于过程的LCA对通过醚化生产的聚羧酸掺合料进行了建模。此外，采用了具有代表性的工业过程基础能量和排放系数，以便对材料替代品进行可扩展和可比的评估，而不是特定的实验室能量使用。因此，能量输入是根据WGSS熔融和研磨过程的实际情况计算的，按生产的WGSS千克表示。熔融阶段假设了一个10千瓦的电炉每1000千克批次运行3小时，相当于30千瓦时的电力消耗，使用3.6 MJ/千瓦时的转换因子，得出EE为0.108 MJ当量/千克。研磨能量需求基于报告的球磨能量消耗[26]为0.0072 MJ当量/千克。两种过程的GWP是使用南非电网的排放系数0.931千克CO2当量/千瓦时[50]得出的，分别为熔融和研磨的0.028千克CO2当量和0.0019千克CO2当量/千克。此外，GPC混合物的热固化过程模拟了200 MJ/米的能量需求，相应的GWP为37千克CO2当量/立方米[4]。假设平均GPC密度为2200千克/立方米，这相当于EE为0.091 MJ当量/千克和GWP为0.017千克CO2当量/千克。这些假设在所有混合物中一致应用。材料运输距离（表5）也是使用Google Maps根据南非境内的供应商位置获得的。WGSS和混合水的运输距离可以忽略不计，因为这两种材料都是直接在现场采购和使用的。尽管如此，上游影响，如WGP和SH颗粒运输到WGSS生产单元的影响，在适用的情况下被纳入了LCI中。此外，所有成本都反映了南非背景下的工业规模定价，包括材料采购、估计的加工输入和运输（如果适用）。表5. 组成材料的运输距离。材料来源距离（公里）FAVereeniging 98.1GGBFSVanderbijl Park 69.6FAggMidrand 35.2CAggMidrand 35.2WGPMeyerton 69.1SH颗粒Laser Park 11.6CSSAston Manor 60.2WGSSUNISA 0SPBoksburg 52.8水UNISA 02.4.3. LCIA LCIA阶段使用选定的指标[35]量化了每种GPC混合物的潜在环境和经济影响。本研究关注的关键指标包括Ti、EE、GWP、SI、EI和CAC。这些指标提供了对每种混合物的环境负担、经济可行性和潜在碳减排贡献的多维度评估，从而能够对不同配方进行明智的比较。2.4.3.1. TiTi考虑了从供应商位置运输原材料到生产现场的环境负担[34]。之所以包括Ti，是因为替代粘合剂的运输距离已被证明会显著影响GPC的总环境影响[33]。Ti使用基于距离的能量和排放系数（MJ当量/吨公里和千克CO2当量/吨公里）进行量化，如表4所示，并通过表6中的方程（2）应用。这些系数代表了平均重型柴油货物运输条件，假设典型的铰接卡车在区域条件下往返运输，载荷能力为20-28吨。燃料生产和燃烧排放也隐含在采用的系数中。所得到的Ti值（TiEE和TiGWP）分别直接贡献于每种混合物的EE和GWP。表6. 用于地质聚合物混合物分析的环境和经济评估的关键方程总结。方程（编号）方程变量定义参考方程（2）Ti =∑i=1n(MwxDtxTc1000)Mw = 材料重量（千克）Dt = 卡车行驶距离（公里）Tc = EE和GWP的运输系数[5]，[34]，[51]方程（3）EE = 1+a∑i=1nMwxEEc+TiEEa = EE浪费系数 = 22%Mw = 材料重量（千克）EEC = EE系数TiEE = EE的运输影响[5]，[32]，[51]方程（4）GWP = 1+b∑i=1nMwxGWPc+TiGWPb = GWP浪费系数 = 19%Mw = 材料重量（千克）GWPC = GWP系数TiGWP = GWP的运输影响[5]，[32]，[51]方程（5）SI = GWP+(CO2ex EE)fcuCO2e = 碳当量=0.05千克CO2/MJfcu = 28天抗压强度（MPa）[5]，[32]，[34]方程（6）EI = CosttfcuCostt = 每立方米总成本fcu = 28天抗压强度（MPa）[5]，[52]方程（7）CAC = C(alt)–C(ref)E(ref)–E(alt)C(alt) = 低CO2选项的成本C(ref) = 常规选项的成本E(ref) = 常规选项的排放E(alt) = 低CO2选项的排放[33]2.4.3.2. EEEE（MJ当量/立方米）指的是在整个生命周期阶段提取、加工和运输组成材料以及热固化GPC过程中消耗的总初级能量，通过方程（3）计算得出。对于WGSS，主要材料输入（WGP和SH）通过各自的LCI条目包括在内，而仅考虑了现场的二次加工阶段（熔融和研磨）。因此，由于生产是在现场进行的，所以没有包括运输。2.4.3.3. GWPGWP（千克CO2当量/立方米）量化了在从摇篮到现场边界内生产GPC混合物的GHG排放的总体气候影响。材料生产和运输以及热固化能源的贡献包括在GWP计算中使用方程（4）。2.4.3.4. SI SI（千克CO2当量/立方米/兆帕）通过将总GWP除以每种混合物的28天抗压强度来提供一个按性能标准化的环境指标，如方程（5）所示。这使得可以直接比较不同混合物的环境效率相对于机械性能，其中较低的SI值表示每单位强度实现了更环境高效的混合物[32]，[52]。2.4.3.5. EI EI（美元/立方米/兆帕）通过将生产成本与结构性能相关联来衡量每种混合物的成本效益，计算方法是每立方米的总成本除以28天抗压强度（方程（6）[5]，[52]。成本值是使用南非市场的当前材料价格以及与能源相关的加工和运输成本估算的。采用了代表性的单位价格，以反映典型的行业条件，并允许在所有混合物之间进行一致的经济比较。2.4.3.6. CAC CAC（美元/千克CO2当量）代表为了避免与对照混合物相比减少1千克CO2排放而产生的额外成本[33]。它是使用方程（7）通过确定给定混合物与对照混合物（M1）之间的总成本和GWP差异来计算的。这个指标对于理解减少GPC生产中的碳足迹相关的经济权衡至关重要。2.4.4. 敏感性分析为了评估环境和经济结果的稳健性，通过改变影响GWP、EE、SI、EI和CAC的关键输入参数进行了敏感性分析，针对以下三种情景：i. FA和GGBFS的运输距离增加了20%，以反映由于燃煤发电和传统钢铁生产减少可能导致的未来可用性的潜在限制[26]。ii. CSS的EE和GWP系数被替换为较低的值（EEc = 4.6 MJ当量/千克；GWPc = 0.43 千克CO2当量/千克），这些值来自Adesina [32]使用的另一个LCI数据集，鉴于CSS对对照混合物环境影响的显著贡献。iii. 在本研究中使用的相同LCI框架和方法假设内，对设计用于26-47兆帕强度级别的文献来源的CSS激活混合物进行了建模。根据每个来源报告的原始固化制度纳入了与固化相关的能量输入，同时协调了背景能源供应和运输物流，以便对功能等效性和可持续性权衡进行指示性比较。3. 结果和讨论3.1. 实验结果GPC混合物的新鲜状态和硬化性能总结在表7中。所有混合物都表现出真正的坍落度响应，没有剪切失效或坍塌，表明在测试过程中变形稳定。坍落度变化范围在30到100毫米之间，这与通常报道的基于FA-GGBFS的实验室规模GPCs的工作性范围（50–100毫米）大体一致[53]，但M4混合物除外。从CSS活化剂转变为WGSS时，以及GGBFS含量增加时，坍落度明显减小。从生命周期评估（LCA）的角度来看，这种工作性的降低是相关的，因为它需要在使用WGSS的混合物中增加水和SP的用量，而这些是在生命周期评估中明确考虑的输入因素。文献中也报告了与GGBFS含量增加相关的类似工作性降低，这通常归因于粘合剂的细度和反应动力学的加速[54]。

表7. GPC混合物的坍落度和28天抗压强度。
混合物ID 坍落度（毫米） 抗压强度（MPa）
M1 100 94.75 ± 1.52
M2 60 26.64 ± 1.18
M3 50 40.17 ± 2.76
M4 30 45.74 ± 0.99

28天的抗压强度值也表明，除了M2外，所有混合物都达到了适用于结构混凝土应用的目标C40强度水平。基于CSS的参考混合物（M1）表现出最高的强度，而基于WGSS的混合物（M3和M4）达到了大约40–45 MPa的中等强度。M2的较低强度是由于缺乏GGBFS导致钙硅酸铝水合物（C–A–S–H）以及地质聚合物型网络的形成受到限制，这一点也在类似的系统中有所报道[54]。在本次生命周期评估的背景下，抗压强度结果的呈现是为了展示基于WGSS的混合物在技术上的可行性和功能上的等效性。因此，所选择的强度范围反映了在可实现机械性能和减少环境负担之间的平衡，这是在评估低碳粘合剂替代品时常见的权衡。尽管如此，M2–M4的强度范围仍在Hu等人[54]报告的26–52 MPa范围内。

3.2. 生命周期评估（LCA）结果和解释
3.2.1. 钛（Ti）如图3所示，从对照混合物（M1）到基于WGSS的混合物（M2–M4），钛的含量有明显的下降趋势。Ti的能源消耗（TiEE）从M1的291.39 MJ-eq/m3降低到M2的275.65 MJ-eq/m3，M3的270.40 MJ-eq/m3，M4的265.53 MJ-eq/m3，分别减少了大约5–9%。相应地，钛的温室气体效应（TiGWP）也从M1的20.37 kgCO2-eq/m3降低到M2的19.27 kgCO2-eq/m3，M3的18.90 kgCO2-eq/m3，M4的18.56 kgCO2-eq/m3，分别减少了大约5%，7%和9%。

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图3. GPC混合物的Ti，按（a）能源消耗（EE）（b）温室气体效应（GWP）分类。
在M1中， FA单独占总运输 burden 的约41%，其次是FAgg和CAgg，分别为22%和29%。在M1中贡献了大约7.5%的TiEE和TiGWP的CSS，在替代混合物中完全被WGSS取代，WGSS在现场加工且不产生运输排放，因此在M2–M4中大幅减少了排放。M3和M4中的进一步Ti减少是由于部分用GGBFS替代了FA，而GGBFS的来源更近，尽管Oyebisi等人[5]指出FA的运输距离通常比GGBFS长。尽管GGBFS在M4中贡献了约9%的Ti，但这被FA和CSS排放的相应减少所抵消。虽然SP和WGP是WGSS混合物中的额外输入，但它们对Ti的总贡献仍然很小，不到2%。总的来说，消除CSS和减少对远距离来源的FA的依赖显著降低了与运输相关的能源使用和排放。这些结果强调了当地采购和战略性材料替代在最小化GPC生产环境影响中的重要作用[26]，[27]，[33]，[34]。

3.2.2. 能源消耗（EE）
GPC混合物的总能源消耗（EE）从M2的最低2491.65 MJ-eq/m3到M4的最高2767.01 MJ-eq/m3不等，对照混合物的总EE为2651.55 MJ-eq/m3，如图4a所示。M2相比M1的6% EE减少主要是由于排除了CSS，CSS占M1总EE的39.5%。再加上SH的30.7%贡献，碱活性剂约占总EE的70%，这与Oyebisi等人[5]报告的73.38%相符。然而，M2–M4中较高的SH用量（占总EE的60–67%）导致与粘合剂相关的EE显著增加，部分抵消了消除CSS的好处。先前的研究[3]，[4]，[55]也指出SH是GPC的主要能源消耗来源。

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图4. 按输入类型划分的GPC混合物的环境影响，按（a）能源消耗（EE）（b）温室气体效应（GWP）。
热养护在所有混合物中都是一致的贡献者，约占总EE的8–10%，与Alsalman等人[4]报告的5–10%相当。TiEE虽然不那么显著，但贡献了约10–11%，其中M1的数值略高，这是由于CSS的运输成本。M3和M4的EE值也高于M2，因为它们含有更多的GGBFS，而GGBFS的EE系数高于FA。例如，M4中GGBFS的比例（11%）几乎是M3（6%）的两倍，使得总EE超过了M1。结果表明，虽然用WGSS替代CSS大大降低了M2的EE，但在M3和M4中增加GGBFS含量开始抵消这些收益。因此，优化前体混合物和碱活性剂的用量对于平衡基于WGSS的GPC系统的性能和能源效率至关重要。

3.2.3. 温室气体效应（GWP）
GWP的结果（图4b）显示，与对照混合物相比，基于WGSS的混合物的排放量减少了大约31%，突显了使用WGSS代替CSS的环境优势。这也得到了Bianco等人[26]报告的使用WGSS活性剂相比CSS减少了30–32%的支持。总GWP从M1的267.97 kgCO2-eq/m3降低到M2的185.31 kgCO2-eq/m3，M3的184.97 kgCO2-eq/m3，M4的184.66 kgCO2-eq/m3。在所有混合物中，SH仍然是主要的GWP贡献者，在M1中占总GWP的14%，在M2–M4中由于用量增加而增加到42%。在M1中，碱活性剂合计贡献了约70%的总GWP，与Fernando等人[51]报告的74%相符。CSS单独贡献了55%，这与Turner和Collins[3]，Oyebisi等人[5]报告的49–60%相似，证实了CSS是GPC生产中最碳密集的组分之一。因此，去除M2–M4中的CSS显著降低了总GWP，尽管SH的贡献增加了，而WGSS引入了较小的GWP负担（1.15%）。热养护在所有混合物中一致贡献了44.5 kgCO2-eq/m3，略高于Fernando等人[51]在类似条件下报告的39 kgCO2-eq/m3。同样，TiGWP的贡献从M1到M4略有下降，这是由于原材料来源的不同。然而，SP的贡献是显著的，约占WGSS混合物GWP的13%。此外，M2到M4的GWP略有增加，这归因于GGBFS含量的增加，因为GGBFS的GWP高于FA。尽管如此，M2–M4的总GWP仍然远低于使用CSS和SH制备的类似C40混合物。

3.2.4. 环境影响指数（SI）
图5a展示了GPC混合物的SI结果。在各种混合物中，M1记录了最低的SI值4.23 kgCO2-eq/m3/MPa，这主要是由于其大约95 MPa的较高28天抗压强度，使其成为最具强度效率的混合物。然而，这种基于性能的可持续性优势必须谨慎解释，因为它来自于一个可能不适用于许多实际应用的显著更高的强度等级。

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图5. GPC混合物的性能，按（a）环境影响指数（SI）（b）环境负荷（EI）分类。
尽管性能强劲，但M1显示了最高的环境影响，主要是由于它依赖于CSS，CSS贡献了其总GWP的50%以上。相比之下，基于WGSS的混合物显示出较低的GWP和EE值，但它们的SI值较高，反映了它们相对较低的抗压强度。例如，M2记录了最高的SI值11.63 kgCO2-eq/m3/MPa，这是由于其相对适中的强度26.64 MPa。然而，随着M3（40.17 MPa）和M4（45.74 MPa）的抗压强度的提高，它们的SI值也分别提高到7.88和7.06 kgCO2-eq/m3/MPa。尽管这些相对于M1增加了67–86%的SI，但它们的GWP降低了30%以上，显示出在可比的功能强度下更环境友好的性能。因此，在目标结构范围（40–50 MPa）内评估时，M3和M4提供了实用且减排的替代方案。这加强了在GPC中不能仅凭机械强度来判断可持续性的观点[32]，[56]。虽然M1展示了强度高效的可持续性，但基于WGSS的混合物提供了更加全面的可持续选项，尤其是在不需要超高强度的应用中。

3.2.5. 成本分析（EI）
GPC组成材料的成本分解和每立方米混合物的生产成本总结在表8和表9中。如图5b所示，M1记录了最低的EI值2.43美元/立方米/MPa，反映了最佳的强度成本效率。然而，这个有利的指数受到M1较高抗压强度的影响，应在其强度等级的背景下进行解释，该等级超出了许多结构应用的功能要求。

表8. GPC组成材料的估算成本和加工成本（美元/千克）。
项目 加工 材料 运输
总 FA 0.08 20.00
83 0.09
GGBFS 0.11 0.00
59 0.11
FAgg 0.03 2–0.03
2 CAgg 0.03 0–0.03
WGP 0.23 0.00
59 0.23
SH颗粒 0.50 0–0.50
CSS 0.60 0–0.60
WGSS 0.00
55 – 0.00
SP 3.00 0.00
45 3.00
45
水 0.00
55 – 0.00
55
养护 0.00
43 – 0.00

表9. GPC的总成本（美元/立方米）。
混合物ID FA GGBFS FAgg CAgg WGSS SH PE CS WS
M1 48.16 –25.60
32.00 –18.55
96.00 –0.38 –9.46
230.15
M2 48.16 –25.60
32.00
4.84
38.00 –0.33
1.23
48.07
9.46
207.68
M3 40.84
9.39
25.60
32.00
4.84
38.00 –0.33
1.23
48.07
9.46
209.75
M4 34.07
18.08
25.60
32.00
4.84
38.00 –0.33
1.23
48.07
9.46

M1的生产成本也是最高的，为每立方米230.15美元，这主要是由于CSS的成本，CSS单独占了总成本的41.7%。相比之下，用WGSS替换CSS的M2–M4混合物的材料成本较低。WGSS的成本大约为每立方米25美元，与Samarakoon等人[56]报告的65%的成本节省相一致，Vinai和Soutsos[41]观察到使用WGSS的单组分混合物节省了30–35%的成本。在这项研究中，总成本节省了8–10%，在避免额外SH成本的单组分混合物中可能会更高。在基于WGSS的混合物中，M2的强度最低（26.64 MPa），因此EI最高（7.80美元/立方米/MPa），尽管总成本较低（每立方米207.68美元）。M3的强度提高（40.17 MPa），EI降低到5.22美元/立方米/MPa，而M4实现了最佳性能，达到了WGSS混合物中最高的抗压强度（45.74 MPa），成本适中（每立方米211.67美元），EI为4.63美元/立方米/MPa，比M2提高了41%。这些结果突显了GPC配方中经济权衡的重要性。虽然从纯粹的性能标准化角度来看，M1提供了最佳的成本效率，但其较高的成本和GWP降低了其在中等强度应用中的吸引力。基于WGSS的混合物，尤其是M4，提供了更加可持续和具有成本效益的选项，特别是在不需要超高强度的应用中。因此，它们的性能突显了废物利用和本地采购在促进可持续GPC发展中的潜力[56]。

3.2.6. 碳足迹（CAC）
负的CAC意味着在减少排放的同时实现了成本节省[40]，[47]。所有基于WGSS的混合物均如此，根据图6，它们的CO2排放量更低，每立方米的成本也更少。M2展示了最有利的CAC，为每千克CO2负0.272美元，表明与M1相比，每避免一千克CO2大约节省了27美分。M3和M4也实现了显著的成本效益减排，CAC分别为每千克CO2负0.246美元和负0.222美元。这些节省归因于多种因素，特别是加入了WGSS，这是一种本地采购且影响较低的CSS替代品。因此，基于WGSS的混合物与M1相比减少了大约31%的GWP，并且更经济。尽管M2的强度和EI最低，但其极低的排放使其成为最具成本效益的减排方案。这些结果加强了在GPC生产中使用废物衍生低碳材料的战略价值。负的减排成本证实，环境收益不必以财务溢价为代价。因此，当执行得当时，可持续替代品可以带来切实的经济效益和减排[6]，[57]。基于WGSS的混合物相对于参考标准M1.3.2.7的CAC。敏感性分析

情景1：FA和GGBFS的运输距离增加（+20%）
FA和GGBFS的运输距离增加20%导致所有混合物的能耗（EE）和全球变暖潜能值（GWP）略有增加，增幅均低于1%（图7）。相应地，温室气体强度指数（SI）也有所上升，其中M4的增幅最大（+0.85%），M3的增幅最小（+0.51%）。这表明虽然运输排放不可忽视，但在假设的运输距离下，它们并不是总GWP或SI的主要贡献因素。
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图7. FA和GGBFS运输距离增加20%的敏感性分析：(a) 能耗（MJ-eq/m3）(b) 全球变暖潜能值（kgCO2-eq/m3）(c) 温室气体强度指数（kgCO2-eq/m3/MPa）

情景2：替换CSS排放系数
由于CSS是对照组混合物（M1）中能耗和GWP的主要贡献因素，将其能耗和GWP系数替换为较低的值后，M1的GWP降低了25%，SI降低了18.7%。由于WGSS混合物中未使用CSS，因此它们的SI值保持不变（图8）。这突显了M1的环境性能对CSS排放因子变化的敏感性，强调了传统碱激活剂所带来的环境负担。
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图8. 替换CSS的能耗和GWP系数的敏感性分析：(a) 能耗（MJ-eq/m3）(b) 全球变暖潜能值（kgCO2-eq/m3）(c) 温室气体强度指数（kgCO2-eq/m3/MPa）(d) 成本减少率（$/kgCO2）

情景3：与文献中具有等强度的CSS激活混合物的功能比较
为了进一步评估基于WGSS的GPC的可持续性，将每种WGSS混合物（M2–M4）与文献中推导出的CSS激活混合物（MSS-2–MSS-4）进行了比较，这两种混合物的压缩强度相似（26–47 MPa）。这些参考混合物改编自Hu等人[54]和Alsalman等人[4]的研究，使用相同的生命周期评估（LCI）边界假设和评估框架，并在表10中进行了总结。
表10. 基于WGSS和功能等效的CSS基GPC混合物的混合物设计总结（每立方米）

| 混合物ID | FA（kg） | GGBFS（kg） | FAAgg（kg） | CAgg（kg） | SH溶液（kg） | CSS溶液（kg） | WGSS溶液（kg） | 水（kg） | SP（kg） | 固化制度 | 参考标准强度（MPa） |
|---------|--------|--------|--------|--------|--------|--------|--------|--------|---------|
| M2 | 53 | 33.3 | 800 | 106 | 6.6 | 106.7 | 160 | 53.3 | 1680°C, 24小时 | 本研究 |
| MSS-2 | 42 | 20–55 | 122 | 66 | 165 | —— | 75°C, 24小时 | [54] |
| M3 | 45 | 2.3 | 81 | 180 | 106 | 6.6 | 106.7 | 160 | 1680°C, 24小时 | 本研究 |
| MSS-3 | 34 | 40 | 60 | 65 | 112 | 94.5 | 114.3 | —— | 环境 |
| M4 | 37 | 77.3 | 156 | 800 | 106 | 6.6 | 106.7 | 160 | 1680°C, 24小时 | 本研究 |
| MSS-4 | 33 | 68 | 45 | 50 | 122 | 66 | 165 | —— | 75°C, 24小时 | [54] |

如表11所示，基于CSS的混合物通常表现出更低的能耗，特别是MSS-3（1868.87 MJ-eq/m3），相较于M3（2634.62 MJ-eq/m3），主要是由于参考研究中的环境固化方式。这突显了能耗对固化能量假设的敏感性，而不仅仅是激活剂化学性质。相比之下，基于WGSS的混合物在所有强度等级上都实现了更低的GWP。例如，尽管M4的压缩强度略低，但其GWP比MSS-4减少了26.7%（184.66 vs. 251.90 kgCO2-eq/m3）。强度归一化指标进一步显示，WGSS系统在较高强度水平下更具有优势，M4和M3的SI值分别为7.06和7.91 kgCO2-eq/m3/MPa，而MSS-4和MSS-3分别为7.79 kgCO2-eq/m3/MPa和7.36 kgCO2-eq/m3/MPa。尽管MSS-3的SI略低于M3，但其绝对GWP较高，表明其碳强度更大。从经济角度来看，基于WGSS的混合物具有竞争力。M4的EI与MSS-4相当（4.63 vs. 4.56 $/m3/MPa），而M2的表现优于MSS-2（7.81 vs. 8.16 $/m3/MPa）。值得注意的是，M2和M4实现了负的成本减少率（CAC），表明同时减少了排放并节省了成本。虽然M3的CAC为正（1.71 $/kg CO2），但其较低的GWP仍是可以接受的。
表11. 具有相似压缩强度的基于WGSS和文献中衍生的CSS基混合物的环境和经济指标

| 混合物ID | 能耗（MJ-eq/m3） | 全球变暖潜能值（kgCO2-eq/m3） | 温室气体强度指数（kgCO2-eq/m3/MPa） | 成本减少率（$/m3/MPa） | 成本减少率（$/kgCO2） |
|---------|-------------| -----------------------| ----------------------| -------------------|
| M2 | 249 | 185.3 | 111.6 | 7.8 | -0.06 |
| MSS-2 | 231 | 142.4 | 254.0 | 14.2 | 8.1 |
| M3 | 263 | 184.9 | 184.9 | 7.9 | 15.2 |
| MSS-3 | 1868.8 | 201.0 | 7.3 | 4.5 |
| M4 | 276 | 184.6 | 7.0 | 4.6 | -0.04 |

总体而言，这种敏感性分析表明，即使在与在不同固化和处理条件下生产的文献中衍生的CSS系统进行比较时，基于WGSS的GPC在环境和成本相关指标方面仍然表现出显著的优势。这支持了WGSS是一种有前途的低碳激活剂的结论，适用于中等到高强度的GPC，同时承认绝对指标值对固化和生产假设敏感[40]。

3.2.8. 性能比较和最佳混合物选择
综合考虑所有评估指标，M4被认为是研究系统中最为均衡的配方。对照组混合物（M1）由于其非常高的压缩强度（约95 MPa）而实现了最低的SI和EI，但这一明显优势被较高的能耗、GWP、Ti和生产成本所抵消，这些主要受到CSS使用的影响。在基于WGSS的系统中，M2实现了最低的能耗和最有利的成本减少率（CAC），但其相对较低的压缩强度（26.64 MPa）限制了其在结构级应用中的适用性。M3在强度上达到C40目标，并且相对于M2改善了SI和EI，同时还保持了负的CAC和显著降低的GWP。相比之下，M4在整体上提供了最均衡的平衡，结合了更高的结构级强度（45.74 MPa）与持续的低GWP、降低的Ti、有竞争力的SI和EI以及负的CAC。因此，当同时考虑环境性能、经济效率和机械适用性时，M4是最优的基于WGSS的混合物。尽管由于LCI的内在变异性，能耗（约6%）和Ti（5–9%）的减少应谨慎解读，但基于WGSS的混合物观察到的GWP减少幅度（约31%）超过了建筑材料LCA报告的典型不确定性范围，支持了主要结论的稳健性。

4. 结论
本研究通过结合机械测试、从摇篮到终点的LCA和经济评估，使用本地采购的低影响材料，评估了用WGSS替代CSS在两部分GPC中的可行性和可持续性，以改善环境和成本性能。主要结论如下：
i. 用WGSS替代CSS使WGSS基混合物的能耗减少了最多6%，GWP减少了最多31%。
ii. 由于消除了CSS，WGSS混合物中的Ti减少了5–9%，CSS在M1中贡献了7.5%的TiEE和TiGWP，同时使用了现场处理的WGSS，使得运输排放可以忽略不计。
iii. 当综合考虑环境和经济性能以及实际强度要求时，基于WGSS的混合物提供了比对照组（M1）更均衡的可持续性概况。尽管高强度对照组混合物在每MPa基础上看起来更高效，但这一结果是由于强度归一化而非较低的环境或经济负担。
iv. M4（WGSS, FA:GGBFS = 3:1）是研究系统中最佳的配方，提供了结构级强度（45.74 MPa）、低GWP、降低的Ti、有竞争力的SI和EI以及负的CAC的平衡组合。这使得M4成为不需要超高级压缩强度（>50 MPa）的应用中最合适的基于WGSS的替代品。
v. 敏感性分析和与文献中衍生的具有相似强度（26–47 MPa）的CSS基混合物的基准测试表明，WGSS混合物保持了较低的GWP和有竞争力的SI、EI和负的CAC值，尽管运输距离、排放因子和功能等效性假设存在变化，但仍然支持了主要结论的稳健性。

5. 限制
本研究在所有实验混合物中使用了统一的混合物设计，保持了相同的前体比例和激活剂剂量，以隔离激活剂类型（CSS vs. WGSS）的效果。然而，CSS参考混合物（M1）实现了更高的压缩强度，并且没有设计来匹配WGSS混合物的适度40–45 MPa范围，从而限制了完全的功能等效性。因此，如SI和EI等可持续性指标被解释为在固定混合比例下的可持续性权衡，而不是严格等同的结构性能。虽然这一限制不影响LCI计算，但产生相似强度值的混合物组合将为比较激活剂相关的环境性能提供更均衡的基础。

6. 未来方向
为了进一步增强WGSS在GPC系统中的适用性并加强LCA，未来的研究应该：
i. 调查WGSS基GPC在相关暴露条件下的长期耐久性，因为使用寿命直接影响生命周期影响。
ii. 进行试点规模的生产，以验证实验室发现并量化规模依赖的能源使用、材料损失和生命周期成本。
iii. 实验设计CSS和WGSS激活的GPC混合物，以实现相似的强度等级，从而在环境比较中实现更稳健的功能等效性。
iv. 探索其他本地采购的、来自废物的激活剂及其在地质聚合物系统中的环境性能，支持更广泛的循环经济实施。

伦理声明
不适用。

资金
本研究未获得任何外部资助

CRediT作者贡献声明
Damilola Oyewumi Oyejobi：写作 – 审稿与编辑、可视化、验证、监督、资源、方法论、概念化。
Bolanle Deborah Ikotun：写作 – 审稿与编辑、可视化、验证、资源、项目管理、方法论、概念化。
Anuoluwapo Sola Kolade：写作 – 初始草稿、方法论、调查、正式分析、数据管理、概念化。

关于写作过程中生成式AI和AI辅助技术的声明
不适用。