在AG80改性的邻苯二甲腈-苯并噁嗪树脂中界面的调控：通过芳纶粉实现机械性能、阻燃性能和介电性能的协同增强

《Polymer Degradation and Stability》：Interface regulation in AG80-modified phthalonitrile-benzoxazine resins: Synergistic enhancement of mechanical, flame-retardant and dielectric properties by aramid powder

　　

Jiajia Ye|Tao Wang|Jiang Zhu|Liang He|Yu Zheng|Xiaobo Liu|Shuning Liu|Lifen Tong

中国电子科技大学材料与能源学院，成都 611731，中华人民共和国

摘要

邻苯二甲腈树脂（PN）因其优异的高温耐受性而成为极端高温环境的理想基材。然而，经过苯并氧嗪改性的PN具有良好的韧性，但存在界面问题。因此，在本研究中，首先引入少量AG80环氧树脂以制备具有最佳热性能的PN基复合材料。随后添加芳纶粉末（AP）以制备玻璃纤维增强复合材料。实验结果表明，AP的添加具有阈值效应：当AP含量为15 wt%时，复合材料的整体性能得到优化。对于G(PNA-15AP)来说，其玻璃化转变温度（T_g）仍保持在311°C，而热膨胀系数（CTE）从G(PNA)的23.21 ppm/°C显著降低至12.47 ppm/°C。在力学性能方面，弯曲强度和模量略有提高，剪切强度（ILSS）从55.89 MPa增加到71.95 MPa，提高了28.7%。在阻燃性方面，G(PNA-15AP)表现出优异的LOI保持率，自熄时间缩短，热释放率（THR）和热点释放（HTR）降低了52.2%，总.scov值（TSP）降低了73.0%。这主要归因于AP的引入，它促进了热分解过程中CO?和NH?等阻燃气体的释放，并促进了焦化反应，形成一层致密的焦炭层作为物理屏障，从而显著提升了材料的燃烧安全性。此外，在1 MHz频率下，G(PNA-15AP)的介电常数（εr′）降至4.50，损耗正切（tanδ）降至0.00335，满足了电磁窗口应用的要求。本研究制备的G(PNA-15AP)复合材料在航空航天高温结构部件和电子封装材料领域具有广泛的应用前景，同时为设计超高温多功能聚合物基复合材料提供了新的思路。

章节摘要

引言

随着对能够在300°C以上极端环境中长期使用的高性能复合材料需求的不断增长，关于新一代耐高温聚合物树脂的研究也在不断推进[[1], [2], [3]]。在众多候选材料中，邻苯二甲腈树脂因其在航空航天、深空探索和先进电力系统等领域出色的热氧化稳定性而被视为极具前景的基材。

材料

含苯并氧嗪的邻苯二甲腈树脂（PN）由工厂[9]提供。芳纶粉末（AP）由泰和新材料集团有限公司提供。环氧树脂AG80购自华谊树脂公司。DMF由成都科龙有限公司购买。玻璃纤维来自林州光远新材料技术有限公司。PN和AG80的分子结构式如图1所示。

固化网络Poly(PN-aAG80的制备

为了确保后续制备的基于树脂的复合材料具有良好的粘附性，需要...

AG80含量对PN凝胶行为和热性能的影响

图1(a)显示，随着AG80含量的增加，PN-aAG80的凝胶时间缩短，说明AG80的添加可以增强PN-aAG80的固化反应性。凝胶时间的变化直接反映了树脂系统从粘性流态向凝胶态转变的动力学过程。这一参数为精确控制热压成型过程中的加工窗口提供了关键依据。

结论

采用芳纶纤维粉末（AP）作为功能填料，制备了以含苯并氧嗪的邻苯二甲腈树脂（PN）和环氧树脂AG80混合体系为基材的复合材料（G(PNA-cAP)）。系统研究了AP含量对复合材料综合性能的影响。AP分子结构中的氨基官能团可以有效促进氧杂环和环氧基团的开环反应。

作者声明不存在任何竞争性财务利益。

CRediT作者贡献声明

Jiajia Ye：撰写——审稿与编辑、撰写——初稿、验证、研究、数据分析、概念构思。Tao Wang：验证、研究、数据分析。Jiang Zhu：验证、资源获取、研究。Liang He：方法论、资金筹集。Yu Zheng：验证、方法论。Xiaobo Liu：监督、资源获取、方法论、资金筹集、概念构思。Shuning Liu：资金筹集、方法论、数据可视化。Lifen Tong：撰写——审稿与编辑。

作者声明没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。

— Jiajia Ye, Tao Wang, Jiang Zhu, Liang He, Yu Zheng, Xiaobo Liu, Shuning Liu 和 Lifen Tong

本工作得到了四川省科学技术厅（2024YFCY0015）的支持。