基于纤维素手写纸的压阻传感器，采用受丝网印刷启发的微岛阵列技术，适用于可穿戴手写识别应用

《Carbohydrate Polymers》：Cellulose handsheet-based piezoresistive sensor with screen-printing-inspired microisland arrays for wearable handwriting recognition

　　郝张|苗芳洁|范作峰|张国利|王一鸣|孙晓航|郭世立|张玉飞
河南工程学院环境与生物工程学院，中国河南省郑州市451191

摘要
基于纤维素的材料同时具备可降解性、生物相容性和成本效益，使其成为制造和推进可穿戴电子设备中具有前景的环保组件。然而，在循环加载下纤维素纤维之间不可逆的滑动现象给将机械刺激稳定转化为电信号带来了重大挑战。在本研究中，我们采用丝网印刷技术开发了一种基于纤维素手片的压阻式传感器。通过添加10 wt%的多壁碳纳米管（MWCNTs），形成了连续的渗透网络，这些网络既作为坚固的机械支架，又可重构为导电路径，同时增强了纤维素手片的结构稳定性，并将其导电性提升至27.9 S/m。将这种导电纤维素手片制成微岛阵列作为应力增强结构，并进行正交集成以构建压阻式传感器。渗透网络和微岛阵列的协同效应使传感器具有高灵敏度（0–5.6 kPa范围内为58.1 kPa?1）、优异的耐用性（>10,000次循环）、宽广的工作压力范围（0–60 kPa）以及快速的响应和恢复时间（140/80 ms）。所提出的传感器已在实时活动检测和健康监测中得到实际应用。此外，在深度学习算法的帮助下，该传感器对手写多字母词的识别准确率达到78.8%，凸显了其在可穿戴电子设备中推动可持续和智能人机交互的潜力。

引言
柔性传感器因其在人机交互中能够保持贴合接触而受到广泛关注（Liang等人，2026年），并在智能医疗（Cao等人，2026年）、电子皮肤（Reid & Gibert，2022年）和人机界面（Zhao等人，2025年）等领域具有潜在应用。为了实现高灵敏度、快速响应和出色的耐用性，人们探索了多种柔性传感器响应机制，包括压阻式（Zhang, Li等人，2019年）、压电式（Lee & Ko，2026年）、电容式（Hong等人，2025年）和摩擦电式（Shao等人，2024年）。其中，压阻式传感器因其结构简单和稳定的响应信号而受到青睐，这种信号源自导电路径的压力依赖性可逆重构（An等人，2024年）。然而，传统压阻式传感器采用石墨烯（Wang等人，2026年）、金属（Li等人，2022年）和半导体（Lukas等人，2025年）等材料制成，具有刚性结构且降解性有限，限制了其在可穿戴电子设备中的应用潜力（Gong等人，2024年）。
作为一种可降解且可再生的多糖，纤维素由通过β-1,4-糖苷键连接的葡萄糖线性链组成，主要存在于高等植物的细胞壁中（Zhang等人，2024年）。由于其固有的弹性和刚性（Chen等人，2020年），纤维素在循环外部压力下能够恢复形状，使其成为克服柔性（Zhu等人，2023年）、生物相容性（Zhang, Sun等人，2019年）和可持续性（Li & Bourg，2023年）限制的有前景的压阻式传感器组件。各种纤维素材料，如气凝胶（Cheng等人，2022年）、手片（Fu等人，2024年）和细菌纤维素（Wang, Wu等人，2024年），已被用于通过集成导电路径来制造压阻式传感微结构。这些材料的弹性和刚性有助于导电路径的压力依赖性重构，从而有效生成响应信号（Soni等人，2020年）。通常，纤维素组分的轻微变形会在初始压缩过程中显著增加导电路径的导电性（Guo等人，2024年），但在较高负荷下由于过度变形，这些路径最终会饱和（Xie等人，2024年）。去除负荷后，纤维素组分倾向于恢复其形状，从而恢复初始导电性（Cheng等人，2023年）。尽管具有压力依赖性响应的潜力，但纤维素组分在反复循环加载后往往会因纤维素纤维之间的不可逆滑动而失去结构可逆性（Zhang, Sun等人，2019年）。这种退化直接影响了压阻式传感器的灵敏度和耐用性。许多基于纤维素的复合材料已被设计用来克服这一限制。例如，纤维素纤维和炭黑被用于制造具有可调导电性的高孔隙率纸电极，该电极在800次循环后仍表现出稳定的压阻式响应（Liang等人，2020年）。利用折纸框架，基于纤维素网络和MXene填料的压力传感器实现了应力强度和方向信息的同步获取，其灵敏度大约是基材材料的130倍（Liu等人，2026年）。此外，纤维素气凝胶也被用于提高压阻式过程的响应性和耐用性。Sun等人使用基于细菌纤维素的生物气凝胶制造了一个无线传感平台，该平台表现出良好的循环稳定性（1000次循环）和51.4 kPa?1的高响应灵敏度（Sun等人，2023年）。为了进一步增强压阻式响应，还引入了高长径比碳纳米管以促进连续导电网络的形成（Tian等人，2025年）。尽管这些工作取得了显著进展，但复杂的制造过程和对难以获取的添加剂的依赖使得压阻式传感器的制造不稳定且成本效率低下。因此，使用易获取的材料和可扩展的制造方法开发高灵敏度、耐用的基于纤维素的压阻式传感器仍是一个关键优先事项。

基于上述文献分析，本研究提出了以下假设并进行了验证：将高长径比和坚固的多壁碳纳米管集成到弹性纤维素手片中，通过渗透行为实现高导电性和稳定性，同时由于其显著的坚固性增强纤维素组分的可恢复压力依赖性变形，可以成为制造压阻式传感器的有前景策略。基于MWCNTs的渗透网络建立了可重构的导电路径，同时作为机械支架防止纤维素纤维之间的不可逆滑动。此外，受可扩展丝网印刷技术启发的在这些导电手片上构建的微岛阵列，有望通过将机械刺激集中在离散的高应力区域来促进导电路径的敏感和可逆重构。通过层压两个微岛阵列结构的导电手片制成的压阻式传感器在未压缩条件下预期几乎不导电。在压力依赖性变形下，微岛阵列通过促进MWCNTs之间的接触点重构导电路径，从而增强压阻式传感器的导电性。正如预期的那样，导电手片的弹性和坚固性有助于压阻式传感器在压缩变形后的形状恢复和导电路径的重构。

在这里，我们提出了一种由纤维素手片与基于MWCNT的渗透网络和受丝网印刷启发的微岛阵列（CSMIM）组成的压阻式传感器。通过面对面堆叠两个CSMIM层，连续的渗透网络和坚固的机械支架与明确定义的微岛阵列相结合，产生了灵敏且耐用的压阻式响应。然后阐明了所提出传感器的工作原理，并通过实时活动检测和健康监测评估了其响应性能。此外，还利用深度学习算法辅助的手写识别作为测试场景，以验证压阻式传感器在动态条件下的可靠性。结果表明，这是一种可行的、可扩展的制造基于纤维素手片的压阻式传感器的策略，具有出色的整体性能，凸显了其在可持续和智能可穿戴电子设备中的潜力。

材料
作为纤维素手片的原材料，使用了α-纤维素含量超过93%、聚合度为1190的漂白云杉硫酸盐浆（Stora Enso公司，芬兰）。作为导电组分，MWCNTs（CAS 308068–56-6）由Macklin Biochemical Technology有限公司（中国）提供，纯度为95%，外径为20–40 nm，长度为10–30 μm。聚二甲基硅氧烷（PDMS，Sylgard 184）由基础聚合物（Kit A）和固化剂（Kit B）组成。

导电手片的形态分析
不同MWCNT含量的导电手片的形态和成分特征如图2所示。如图2a所示，对照组的纤维形态部分受到破坏，导致表面出现鳞片状。这表明纤维素纤维在经过NaOH、尿素和去离子水的温和处理后发生了膨胀。重要的是，纤维素I的晶体结构得到了保留，这一点通过XRD特征峰（2θ = 15.3°、16.9°、22.9°）得到了证实。

结论
总之，利用丝网印刷技术成功制备了一种高性能的压阻式传感器。由于基于MWCNT的渗透网络和均匀微岛阵列的协同设计，所提出的传感器表现出出色的响应特性，包括58.1 kPa?1（0–5.6 kPa）的高灵敏度、宽广的工作压力范围（高达60 kPa）、快速的响应和恢复时间（140/80 ms）以及优异的耐用性。

CRediT作者贡献声明
郝张：撰写 – 审稿与编辑、项目管理、方法论、资金获取、概念化。
苗芳洁：撰写 – 原稿写作、研究、数据管理。
范作峰：软件、研究。
张国利：撰写 – 原稿写作、研究、数据管理。
王一鸣：撰写 – 审稿与编辑、软件、方法论。
孙晓航：资源获取、方法论、研究。
郭世立：资源获取、方法论。
张玉飞：软件、研究。

关于写作过程中生成AI和AI辅助技术的声明
在准备这项工作时，作者使用了DeepSeek来改进语言和可读性。使用该工具/服务后，作者根据需要对内容进行了审核和编辑，并对已发表文章的内容负全责。

未引用的参考文献
Cao, Sun, Wang and Meng, 2024
Choi et al., 2022
Huang et al., 2025
Huang et al., 2021
Li et al., 2025
Liao et al., 2022
Sakhuja, Kumar, Katare and Bhat, 2022
Su et al., 2021
Su et al., 2022
Wang et al., 2022
Wei, Qiu, An, Chen and Zhang, 2021
Xiang, Zhang, Liu, Zhao and Tan, 2024
Yang et al., 2021
Zheng et al., 2025

利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能会影响本文报告的工作。

致谢
作者衷心感谢河南省科学技术发展计划（授权编号252102321128）和国家大学生创新创业培训计划（授权编号202511517007）的支持。这项工作部分在中山大学化学工程与技术学院进行，该学院得到了广东省基础与应用基础研究基金（授权编号022A1515110507）的支持。