用于干法重整的固定床反应器和流化床反应器的比较技术经济分析及生命周期评估，旨在实现可持续的一氧化碳和氢气生产

《Carbon Capture Science & Technology》：Comparative techno-economic and life cycle assessment of fixed and fluidized bed reactors for dry reforming toward sustainable carbon monoxide and hydrogen production

　　金娜银｜尹昭和｜柳英旭｜张钟泽｜朴俊?
韩国能源研究院能源AI与计算科学实验室，大田市儒城区加井路152号，34129，大韩民国

**摘要**
一氧化碳是燃料和化学合成中的关键基础化学品，而氢气则作为能量载体和还原剂。然而，它们传统的生产路线能耗高且对环境不可持续。甲烷干重整（DRM）是一种有前景的替代方法，该方法利用甲烷和二氧化碳生产低碳的一氧化碳（CO），同时氢气作为有价值的副产品。尽管固定床和流化床DRM反应器已在实验室规模上得到广泛研究，但其在一致工艺条件下的商业可行性尚未得到充分探索。在本研究中，通过实验校准的工艺模拟系统地比较了固定床和流化床DRM反应器，并对其进行了技术经济分析和生命周期评估，目标是实现每天500吨CO的生产。在850°C的基准温度下，CO2/CH4进料比为2的情况下，固定床工艺的平准化成本为366美元/吨CO，比市场价格低约39%，净CO?排放量为0.283千克CO?/千克CO。流化床工艺的成本较高，为531美元/吨CO，但净排放量略低，为0.278千克CO?/千克CO。敏感性分析表明，固定床和流化床配置的最大成本变化分别为30.1%和22.0%，这主要受副产品氢气市场价值的影响。总体而言，在碳监管温和且资本受限的条件下，固定床DRM工艺更具优势；而在需要连续高温运行、耐火性能强以及碳政策严格的情况下，流化床配置更具竞争力。这些结果为在不同工业和政策情景下选择DRM反应器提供了定量指导。

**1. 引言**
全球气候变化的加速推进迫切要求能源和化学工业实现深度脱碳（Bouckaert等人，2021年；Ritchie等人，2023年）。在此背景下，一氧化碳（CO）和氢气（H2）已成为实现向低碳化学产业转型的关键中间体（Bachmann等人，2023年；Park等人，2024a年；Park等人，2023年）。特别是CO是基于羰基化的化学制造中的重要C1构建块，包括醋酸和其他CO衍生物（Jurling-Will等人，2025年；Martín-Espejo等人，2022年）。因此，建立低碳的CO生产路线具有直接的工业意义（Lee等人，2021年）。然而，目前大多数工业CO是通过蒸汽或石油基重整工艺生产的（Kildahl等人，2022年；Noureldin等人，2014年）。这些工艺遵循SMR类型的反应路径，本质上能耗高，在整个生产周期内会排放大量CO?。为了克服这些限制，研究工作越来越多地集中在将碳捕获、利用和储存（CCUS）技术整合到CO生产路线中，或者更根本地，建立直接使用CO?作为反应物的低碳CO合成路线（Nagireddi等人，2023年）。在各种替代方案中，甲烷干重整（DRM）因能够同时将两种主要温室气体——甲烷（CH4）和CO?转化为富含CO的合成气而受到广泛关注（Jang等人，2019年；Kim等人，2026年）。虽然DRM是一个强烈的吸热反应，需要700至900°C的高温（Anzures等人，2021年；Manabayeva等人，2023年），但它也要求精确的热管理和周密的反应器设计（Zhu等人，2025年）。尽管如此，该工艺由于能够同时生产H2和CO而具有额外的工业价值（Agun和Abanades，2025年）。因此，基于DRM的系统不仅被视为低碳CO生产技术，也被认为是未来氢气利用框架中产生附加价值的有前景的平台。从环境和工业角度来看，这都具有优势。

尽管有这些优势，但DRM的实际应用面临多个关键技术挑战，限制了其商业可行性。DRM的商业化从根本上受到碳沉积（结焦）、催化剂失活以及由于明显的热和质量传递不均匀性导致的长期运行不稳定性的限制。在这种情况下，反应器配置在决定工艺性能和整体技术经济可行性方面起着决定性作用（Hosseinpour等人，2025年；Naidu等人，2022年；Yentekakis等人，2021年）。固定床反应器结构简单，资本支出（CAPEX）相对较低，但容易受到轴向温度和浓度梯度的影响。这些梯度会促进热点的形成和局部结焦，最终增加压力降，需要频繁的再生或计划外的停机（Kern和Jess，2005年；Wehinger，2022年）。相比之下，流化床反应器由于颗粒混合强烈和对流主导的热传递，提供了更好的温度均匀性和增强的气-固接触，有利于抑制结焦和长期稳定性。然而，这些好处也带来了更高的CAPEX和更大的机械复杂性，因为需要流化装置、旋风分离器和固体处理系统（Chew和Cocco，2024年；Milacic等人，2022年）。

已经提出了多种方法来解决固定床反应器的局限性。Naidu等人（Naidu等人，2022年）研究了不同载体组成和促进剂下Ni/MgO-Al2O3催化剂上的结焦行为，表明结焦会直接导致压力降增加和再生间隔缩短。他们进一步表明，通过优化催化剂配方可以抑制固定床系统中的结焦，并提出使用MgAl2O4尖晶石载体结合Ce和La促进剂作为表现出强抗结焦性和长期稳定性的催化剂配置。Wehinger等人（Wehinger，2022年）报告称，固定床反应器内的辐射、导热和对流热传递之间的相互作用会产生显著的轴向和径向温度梯度，从而促进热点的形成并可能导致材料降解或失控反应。他们建议通过采用泡沫和整体式反应器等结构化几何形状、集成内部反应器插件以及使用感应加热等替代加热方法来修改催化剂颗粒形态，作为潜在的缓解策略（Kern和Jess，2005年；Wehinger，2022年）。最后，Kern等人（Kern和Jess，2005年）证明，在重整催化剂再生过程中放热的结焦氧化可能导致局部过热和固定床内反应前沿的移动，而颗粒内部扩散限制会进一步加剧催化剂损伤和运行效率低下。通过结合内在反应动力学和质量传递效应的集成模型，他们提出了优化的再生条件，能够提高操作安全性和效率（Kern和Jess，2005年；Wehinger，2022年）。尽管有这些进展，但这些方法主要关注反应性能或短期运行稳定性，并未充分评估对经济绩效和环境的长期影响。

相比之下，流化床反应器因提供出色的温度均匀性和增强的气-固接触而受到广泛认可，这得益于强烈的颗粒混合和对流主导的热传递（Chew和Cocco，2024年；Milacic等人，2022年）。然而，针对这些限制的研究仍不足，包括高CAPEX、大量的催化剂库存需求以及由于颗粒损失导致的连续固体补充而产生的运营支出（OPEX）。Chew等人（Chew和Cocco，2024年）提出了一种替代的放大途径，将先进的建模工具与从早期设计阶段开始的迭代风险和技术经济分析（TEA）相结合，以缩短商业化时间表并主动缓解运营效率问题，如固体损失（Chew和Cocco，2024年；Milacic等人，2022年）。然而，这些研究仍局限于设计阶段的建模方法，缺乏考虑碳定价和更广泛市场或政策波动的技术经济评估。因此，现有文献没有提供定量标准来确定在何种经济或政策条件下流化床反应器可能优于固定床反应器，反之亦然。

迄今为止，固定床和流化床反应器的反应性能和结构特性已在大量研究中分别进行了考察。然而，大多数现有研究都集中在反应性能上，包括催化剂开发、结构化反应器设计和热管理改进。只有少数研究在相同的边界条件下直接比较了这两种反应器配置（Chew和Cocco，2024年；Kern和Jess，2005年；Milacic等人，2022年；Naidu等人，2022年；Wehinger，2022年）。此外，从生命周期评估（LCA）的角度综合评估反应器特异性差异对热负荷、燃烧相关的CO?排放和净全球变暖潜力（GWP）的影响也非常有限。同样，关于流化床反应器经济脆弱性的定量分析也尚未报道。

此外，这些过程中固有的权衡最终决定了长期的可操作性和平准化生产成本，这突显了需要进行一致的比较评估，以联系反应器类型依赖的现象，包括热和质量传递行为、结焦形成和抑制动态、分离负荷和公用事业需求。与此一致，最近的研究基于SMR和自热重整（ATR）开展了系统的TEA和LCA，并探索了膜反应器和流化反应器等强化反应系统的潜力（Park等人，2025年；Park等人，2024b年；Shin等人，2023年）。然而，即使在这些研究中，基于实验数据在相同边界条件下直接比较固定床和流化床反应器的研究仍然很少，且尚未有研究定量评估与结焦形成和抑制、维护要求以及反应器特定LCA结果相关的长期可操作性。因此，本研究旨在基于以下三个目标对固定床和流化床DRM反应器进行比较分析：
- 使用实验数据在750°C和850°C的相同边界条件下直接比较固定床和流化床DRM工艺。这使得能够综合评估反应性能、技术经济可行性和环境影响。
- 通过估算CAPEX、OPEX和CO的平准化成本，评估和系统比较固定床和流化床反应器的TEA，以得出工业实施的实际设计指标。为此，使用了包括H2和CO2捕获价格在内的关键技术经济参数进行了多变量敏感性分析。
- 根据ISO 14040和ISO 14044标准进行了LCA，以量化反应器依赖的热负荷差异对燃烧相关CO?排放和净GWP的影响。本研究为设计低碳CO生产过程中的反应器选择提供了有价值的指导。

最终，本研究旨在以综合和定量的方式阐明反应器选择如何影响长期可操作性，包括结焦积累和再生频率、技术经济可行性以及DRM商业化过程中的净CO?当量排放。因此，本研究分析了固定床反应器简单的低成本特性与流化床反应器的高温均匀性和长期稳定性之间的经济和环境权衡。

**2. 方法论**
**2.1. 工艺描述**
本研究使用商用模拟软件Aspen Plus?开发了工艺模拟模型，以评估反应器配置对DRM性能的影响。构建了两种配置，分别为案例1和案例2，每种配置的日产量均为500吨CO。这种设计反映了商业CO生产厂的代表性单线产能。案例1采用了固定床反应器，而案例2则使用流化床反应器进行DRM生产CO。

**2.1.1. 案例1：基于固定床反应器的DRM CO生产过程**
案例1的工艺流程图如图1所示。整个过程包括三个主要步骤：（1）CO生产，（2）天然气燃烧，（3）H2和CO分离。在CO生产部分，CH4和CO2被预热至1巴和450°C后引入固定床反应器（REC-1）。在反应器内部，原料混合物经历了DRM反应（见方程式（1a）），生成CO作为主要产品，H2作为副产品。根据第2.3节中的实验数据，在给定反应条件下，逆水煤气转移（RWGS）反应（方程式（1b）和甲烷裂解（方程式（1c）同时进行，不可避免地导致碳沉积。为了解决碳沉积引起的性能下降，固定床反应器系统被设计为三个串联反应器，每个反应器的容量均为理论最小容量的50%。在正常运行下，两个反应器同时运行以实现目标产量，而第三个反应器用于利用氧气（O2）进行温和的氧化再生步骤以去除碳。这种配置允许在DRM和再生之间切换运行，而不中断连续生产。当单个反应器中的碳积累达到导致性能明显下降的水平时，以可控的速度引入氧气来氧化沉积的碳，同时抑制过量的二氧化碳生成，从而促进方程式（1d）中的氧化反应。在这项研究中，通过依次将多个并联的固定床反应器在DRM模式和再生模式之间切换来实现摆动操作。这种配置允许连续的整体生产，同时定期去除碳，从而减少催化剂失活，并提高长期工艺稳定性和运行可靠性（Adkins等人，2021年；Zhou等人，2020年）。

（1a）CH4+CO2→2CO+2H2
（1b）CO2+H2→CO+H2O
（1c）CH4→2H2+C
（1d）2C+O2→2CO

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图1. 情况1：带有固定床反应器的DRM反应工艺流程图。

方程式（1a）中显示的DRM反应是一个高度吸热的反应，需要大量的热输入。因此，在天然气燃烧部分，炉子（COM-1）产生的燃烧热被作为反应器的主要热源。反应器中剩余的热量通过换热器（HEX-2和HEX-6）回收，并用于预热进料流并产生低压（LP）蒸汽。热回收后，烟气流被冷却至30°C，然后送入基于胺的二氧化碳吸收单元（ABR-2），该单元包括一个吸收器、一个脱除器和相关的换热器。假设该单元（ABR-2）的二氧化碳捕集效率为90%，捕获的二氧化碳被回收到CO生产部分作为反应物（Panja等人，2022年）。随后，含有未反应的二氧化碳以及产生的H2和CO的反应产物流通过换热器（HEX-1）以回收显热，用于预热天然气进料。部分冷却后的混合气体通过除湿、两阶段压缩至7巴和中间冷却至40°C来满足下游分离要求。处理后的气体随后进入H2和CO分离系统，该系统由四个串联的单元操作组成：基于胺的二氧化碳吸收（ABR-1）、 knockout鼓（SEP-3）、真空变压吸附（PSA-1）和H2-PSA（PSA-2）。在这个分离部分，实施了第二个二氧化碳捕集步骤，以去除混合气体中的残留二氧化碳。假设基于胺的二氧化碳吸收（ABR-1）的选择性捕集效率为99%（Lee等人，2021年）。从ABR-1和ABR-2中捕获的二氧化碳被回收到固定床反应器（REC-1）中，从而提高了其在整个过程中的利用率。离开基于胺的二氧化碳吸收单元（ABR-1）的气体通过一个额外的 knockout鼓（SEP-4），以去除任何残留的水分，因为PSA吸附剂对水非常敏感。干燥后的气体中的CO被分离到VPSA单元（PSA-1）中。尽管CO的回收率取决于床层配置和操作策略，但在这项研究中实现了94.13%的CO回收率（Oh等人，2023年）。最后，剩余的气体流进入H2-PSA（PSA-2），以产生高纯度的H2，H2的回收率如本工作中所假设的为90%（Shabbani等人，2024年）。从PSA系统排出的尾气被用作天然气燃烧部分的燃料，并被回收为固定床反应器的热源。

2.1.2. 基于DRM的CO生产过程，使用流化床反应器
情况2的工艺流程图如图2所示。与情况1类似，情况2也包括三个主要部分：（1）CO生产，（2）天然气燃烧，和（3）H2和CO分离。由于天然气燃烧和产品分离部分与情况1描述的相同，这部分重点介绍CO生产部分，这是这两种情况之间的主要区别所在。在情况2的CO生产部分，CH4和CO2被预热到1巴和450°C，然后引入流化床反应器（REC-1）。进料混合物经历主要的DRM反应（方程式（2a）），生成CO作为主要产品，H2作为副产品。根据第2.3节中提供的实验数据，在给定操作条件下可能会发生几种副反应，特别是对应于方程式（2b）、（2c）、（2d）和（2e）的副反应，这些反应的程度可能取决于催化剂特性和工艺条件（Usman等人，2015年）。在这项研究中，根据实验观察，仅假设方程式（2b）和（2e）代表的副反应显著发生。与情况1不同，在流化床配置中不会发生碳沉积。除了上述差异外，情况2的整个工艺配置与情况1相同。流化床反应中高度吸热反应所需的热能由天然气燃烧部分提供，随后通过下游分离部分获得高纯度的H2和CO。

（2a）CH4+CO2→2CO+2H2
（2b）CO2+H2→CO+H2O
（2c）CH4→2H2+C
（2d）H2O+C→CO+H2
（2e）CO2+C→2CO

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图2. 情况2：带有流化床反应器的DRM反应工艺流程图。

2.2. 工艺模拟
使用Aspen Plus? V11进行了工艺模拟，所有单元操作都在稳态和等温条件下进行了评估。模拟输入是根据第2.3节中提供的实验数据得出的，使得模拟系统能够反映商业实践中的操作条件。基准条件设置为反应温度850°C和操作压力1巴。热力学和物理性质计算使用NRTL-RK性质方法进行，以确保气体、液体和固体相之间的相平衡预测的一致性。

反应器配置根据每个过程的特点进行指定。DRM反应器使用RStoic模块进行建模，其中反应计量比和指定的转化率用于计算物种平衡，反应热使用定义的反应集自动计算。情况1假设使用多床固定床反应器，采用每摩尔碳0.5摩尔氧气的氧气进料比以最大化CO生成。相比之下，情况2使用了鼓泡流化床反应器。天然气燃烧炉使用RStoic模块进行建模，其中应用了燃烧选项来表示完全氧化反应。燃烧过程中释放的热量随后被用作DRM反应器的主要热源。

过程所需的公用设施，包括冷却水和LP蒸汽，使用Aspen Plus?公用设施模块进行了评估。冷却水的操作温度设定在25至35°C之间，而LP蒸汽设置在130°C和2.7巴。整个过程的物料和能量平衡使用Aspen Plus?中的Calculator和Design Spec工具进行 reconcile，确保与实验得出的操作条件一致，数值偏差保持在±0.01%以内。在这项研究中，通过定量比较实验数据而不是通过单独的模型验证程序来建立模型的可靠性。模拟成功再现了实验观察到的反应转化率和产物气体组成，捕捉了系统的热力学和反应动力学行为。此外，还进行了额外的敏感性分析，以评估反应温度（750°C和850°C）和关键经济参数对整体工艺稳定性、产品选择性和TEA的影响。这些结果表明，开发的模拟模型为未来商业过程设计、LCA和TEA提供了稳健可靠的框架。

2.3. 实验程序
2.3.1. 催化剂制备
用于工艺模拟的实验数据是使用含有15 wt.%镍的Ni/Al2O3催化剂获得的，该催化剂通过传统的浸渍方法合成。γ-Al2O3（Sigma-Aldrich，比表面积=161.2 m2/g）和Ni(NO3)2·6H2O（98%，Junsei Chemical Co., Ltd.）分别用作载体和镍前体。首先将硝酸镍前体完全溶解在去离子水中，然后缓慢地将溶液引入分散的γ-Al2O3中并持续搅拌。所得混合物在85°C下进一步搅拌大约2小时，随后在110°C下过夜干燥以去除残留的水分。干燥样品在空气中以500°C的温度下煅烧3小时，加热速率为10°C/分钟。

2.3.2. 实验反应系统
在这项研究中，使用实验室规模的固定床反应器和台式流化床反应器进行了DRM实验。流化床反应器在台式规模上设计，以抑制通道效应并确保稳定的流化行为。两种反应器的示意图如图3所示。

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图3. 反应器系统的示意图：（a）实验室规模的固定床反应器，（b）台式流化床反应器。

实验室规模的固定床反应器由外径为10毫米、内径为8毫米、高度为500毫米的石英管组成。在反应器中心装载了0.3克催化剂，并在催化剂床的中点放置了一个K型热电偶以监测反应温度。反应气体从每个反应器的顶部引入。每个实验之前，在5 vol.% H2/N2的条件下，在500°C下对催化剂进行了1小时的还原。DRM反应在总进料流量为20 cm3/min和CO2/CH4比率为2的条件下进行了4小时。反应温度范围为550至850°C，系统压力为0.1 MPa。总CH4和CO2的流量导致停留时间为1.748秒，相当于空间速度为400 mL（总气体）/（g催化剂·h）。

台式流化床反应器由内径为55毫米、高度为1,000毫米的石英管组成。进料气体被预热到450°C，并从反应器底部引入，然后通过位于反应器底部上方100毫米处的多孔板进行分配。在反应之前，总共在分配板上装载了100克催化剂，并在5 vol.% H2/N2的条件下在500°C下进行了2小时的还原。DRM实验在CO2/CH4进料比为2、反应温度范围为650至850°C、压力为0.1 MPa的条件下进行了4小时。在整个实验过程中，表观气体速度保持在2 Umf（对于15 wt.% Ni/Al2O3催化剂相当于2.28 cm/s）。在这些条件下，基于CH4和CO2的总体积流量的停留时间计算为1.809秒。产物气体使用配备有热导率检测器（TCD）和碳球填料柱的Gas Chromatograph（Young Lin Acme 6100）进行了在线分析。

2.4. 技术经济性和生命周期评估
进行了TEA（技术经济评估）以确定情况1和2的CO平准化成本。此分析使用CO的市场价格作为参考基准，以评估基于DRM过程的商业可行性。经济评估使用Aspen Plus?得出的过程建模数据进行，并遵循Peters和Timmerhaus（Timmerhaus和West，2003）提出的方法。CO的平准化成本定义为总生命周期成本除以累计CO产量，提供了过程规模TEA的代表性指标，如方程式（3）所示。

（3）CO的平准化成本 =资本支出（CCAPEX）+∑n=1N年的运营支出（COPEX,n）×（1+r）×n
在方程式（3）中，CCAPEX表示总资本投资，代表建设设施和获取未来收入生成所需资产所需的支出。COPEX对应于工厂运营期间的年度运营和维护成本，考虑了扣除副产品收入后的净运营费用。mco,n表示每年的CO产量。参数r是用于将未来现金流转换为现值的折现率，在这项研究中假设为7%。变量n表示工厂寿命，定义为工艺运行的总持续时间，假设为25年。

此外，由于DRM使用CO2作为反应物，预计CO生产将提供环境效益。因此，对情况1和2进行了LCA（生命周期评估），以量化和比较整个过程相关的环境影响。LCA遵循ISO 14040和ISO 14044标准（Bher和Auras，2024）进行，本研究的系统边界基于端到端（gate-to-gate）定义。因此，原材料提取和供应阶段以及产品使用和生命周期末期阶段被排除在外，环境影响仅针对直接参与产品生产的单元过程进行评估。尽管如此，通过与ecoinvent数据库相关的生命周期清单（LCI）数据，仍然纳入了与原材料和公用设施相关的上游环境负担，从而捕捉了从生产到使用的主要环境影响。由于本研究的主要目的是比较不同反应器在碳性能和二氧化碳排放特性上的差异，因此环境评估采用了GWP100作为代表性气候变化指标，而不是更广泛的环境类别。整个过程的清单数据来自Aspen Plus?设计，各物料流的排放因子在表1中进行了总结。

表1. 生命周期评估的参数。

| 类别 | 详细信息 | 方法论 |
|----------------|----------------------------------------|--------------------------------------|
| ReCiPe 2016 v1.03 | 中点（H） |
| 功能单位 | 1千克，CO |
| 影响类别 | GWP 100 |
| 数据库 | Ecoinvent DB版本3.10 |

关于案例1和2的详细材料和能量平衡数据，包括用于TEA和LCA的计算基础，均包含在补充信息中。这些全过程平衡数据被用作固定床和流化床案例的设备选型的基础，因此直接反映在资本支出（CAPEX）估算中。此外，相应的原材料和公用设施需求（包括加热和冷却负荷）也被用来推导运营支出（OPEX）。

2.4.1. 资本支出
该过程中单元操作的设备成本使用Aspen Process Economic AnalyzerTM（APEA）进行估算，这是一个用于资本成本评估的工具（Jiang和Bhattacharyya，2016年）。对于无法通过APEA直接评估的设备项目，其成本是根据相关文献资料计算的，如表2所示。由于公开文献中没有特定于DRM的流化床反应器的商业规模成本数据，因此使用了一个高温气-固流化床系统作为资本缩放的参考。这种假设的不确定性随后通过在补充信息中的敏感性分析进行了评估。经济分析的基准年设定为2023年，所有设备成本均根据化学工程工厂成本指数（CEPCI）进行了调整，以考虑通货膨胀和通货紧缩的影响（见方程式（4）。

(4) Cnew = Cref × (Snew / Sref) ^ f × (CEPCI_target / CEPCI_ref)

表2. CAPEX缩放函数的参数

| 项目 | 参考成本 Cref（10^6美元） | 缩放参数 Sref | 指数 f |
|----------------|----------------------------------|-------------------------|-------------------------|
| 流化床反应器 | 0.24 | 9 m3/s CO | 0.02 | 10.75 (Guo等人，2014年) |
| 炉 | 9.30 | 热负荷（kW） | 490 | 250.6 (Timmerhaus和West，2004年) |
| PSA | 1.98 | 进料流量（m3/小时） | 1000 | 0.7 (Lee等人，2021年) |

在方程式（4）中，Cref代表参考设备成本，Sref表示根据选定的缩放参数定义的参考设备尺寸。Cnew表示本研究考虑的尺寸Snew下的重新计算设备成本。化学工程工厂成本指数（CEPCI）是一个用于调整成本的指数，以考虑设备和建筑成本的年度变化。这将成本数据标准化到选定的基准年。CEPCI_ref对应于基准年的指数值，而CEPCI_target表示本研究基准年（2023年）的CEPCI值。

应用于设备选型的其他假设如下：对于案例1中的固定床反应器，在成本估算之前必须确定反应器尺寸。选择了多列配置而不是单列配置，因为多列配置通常能提高反应性能和催化剂稳定性。通过调整列的数量来达到目标生产能力，从而确定总反应器尺寸。每列的直径为0.1米，长度为12米，设计用于处理大约550 m3/小时的流量。假设装入列中的催化剂占据总柱体积的12.5%，并具有以下性质：密度为4.03 g/cm3，Brunauer–Emmett–Teller（BET）密度为99 m2/g，总孔隙体积为0.31 cm3/g，总孔隙率为70.4%。假设催化剂寿命为6年（Mortensen和Dybkj?r，2015年；Singh，2009年）。在这些假设下，使用APEA计算出单列的成本为21,600美元。

对于案例2，流化床反应器中的催化剂用量是通过将实验室规模下的催化剂与流量比线性缩放到模拟规模系统的流量来估算的。在此估算过程中，假设每天催化剂损失率为0.076 wt%（Thon等人，2011年）。对于基于胺的二氧化碳吸收器和VPSA单元，没有单独估算设备成本，因为捕获成本（包括设备和公用设施消耗）直接采用了之前的研究结果（Ali等人，2019年；Jouny等人，2018年；Oh等人，2023年）。

2.4.2. 运营支出
本研究中的运营支出（OPEX）是基于Aspen Plus?设计获得的材料和能量平衡估算的。劳动力成本假设为五名操作员每班工作三次，并应用了ENR熟练劳动力指数以获得更现实和具有代表性的劳动力成本估算。其他成本组成部分，包括税费、保险和行政费用，使用Peters等人提出的标准因子进行评估（Timmerhaus和West，2003年）。OPEX计算使用的参数在补充信息中进行了总结。对于固定床配置，假设通过并行切换操作实现全厂不间断生产来估算基线OPEX，而通过补充信息中的敏感性分析进一步考察了降低工厂可用性的经济效应。

2.5. 场景和数据
根据Han等人的报告（Han等人，2013年），在750°C以上的温度下，焦炭沉积显著减少。CO2/CH4进料比为2在热力学优越性、催化剂稳定性和焦炭抑制方面也是有利的（Aramouni等人，2017年；Wang等人，2021年）。在该比例下，DRM的平衡转化率保持稳定，同时防止了RWGS反应的过度进行（Sun等人，2011年）。相比之下，CO2/CH4进料比低于1会促进部分氧化和碳沉积反应，导致催化剂表面积焦炭形成急剧增加。在CO2/CH4进料比为3时，H2产量下降，系统的整体焓需求显著增加，从而降低了经济可行性（Usman等人，2015年）。这些发现表明，CO2/CH4进料比为2在催化剂的长期稳定性、反应物转化率和焦炭抑制之间提供了最有利的比例。在本研究中，建立了一个三阶段评估框架，系统地比较了固定床和流化床DRM过程的TEA和LCA。

基于这些考虑，建立了一个基准场景，其中DRM在固定的CO2/CH4进料比2下运行，并在相同的边界条件下比较了固定床和流化床反应器的性能。两种过程都设计为达到每天500吨CO的等效生产能力，确保性能差异仅来自反应器配置及其相关的传热和传质特性。所有场景均使用实验数据进行了模拟，并全面评估了两种反应系统的性能指标，包括转化率、技术经济指标和环境影响。此外，为了更系统地评估过程变异性，敏感性分析参数被分为三类：
- 第一类涉及反应温度。选择了750°C和850°C作为DRM过程的代表操作温度，以评估TEA和LCA对温度变化的敏感性。
- 第二类包括关键经济变量，如副产物H2的售价和二氧化碳捕获成本，以评估它们在各种条件下的二氧化碳平准化成本（CO）的影响。相应的经济评估是通过将计算出的二氧化碳平准化成本与商业CO价格进行比较来进行的，遵循参考文献（Lee等人，2021年）中提出的方法论框架。
- 第三类考虑了碳税，作为敏感性参数来评估碳税变化对过程TEA的影响。此外，还包括了一个来自文献中的商业CO生产参考案例，以将DRM配置与已建立的工业过程进行基准比较，评估它们的相对经济和环境优势。

3. 结果和讨论
3.1. 实验结果
为了比较固定床和流化床反应器的反应特性，测量了CH4转化率、CO2转化率、H2/CO比值和碳沉积作为温度的函数，结果如图4所示。首先，由于DRM是一个强吸热反应，两种反应器的转化率都随着温度的升高而增加。然而，在整个温度范围内，固定床反应器的CH4转化率始终高于流化床反应器。这是因为固定床反应器提供了更长的有效气固接触时间，而流化床反应器中的气泡引起的气体旁路限制了催化剂接触，使部分CH4未经充分反应就通过（Yu等人，2025年）。

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图4. 固定床和流化床反应器中（a）CH4转化率，（b）CO2转化率，（c）碳沉积和（d）H2/CO比值随温度变化的比较（CO2/CH4 = 2，0.1 MPa）。

CO2转化率与CH4转化率表现出不同的趋势。在550–650°C时，固定床反应器的转化率更高，但在650°C以上，增长变得更加平缓。相比之下，流化床反应器保持了稳定的上升趋势，在850°C时其CO2转化率比固定床反应器高出约8%。这种行为可能与流化床反应器在高温条件下通常更好的热均匀性有关。相比之下，固定床反应器更容易受到内部热传递限制和催化剂床层中温度梯度的影响。
H2/CO比值在所有条件下都低于理论值1.0，因为过量的CO2（CO2/CH4 = 2）促进了RWGS反应。固定床反应器在研究的温度范围内的H2/CO比值变化相对较小，而流化床反应器的变化较大。在流化床反应器中，该比值在650°C时增加，然后在750°C和850°C时逐渐减小。这些结果表明，流化床反应器中的合成气组成对温度依赖的反应行为和气固接触条件更为敏感。在较高温度下，较低的H2/CO比值可能与通过逆向Boudouard反应（C + CO? → 2CO）等二次反应增强的CO生成以及通过RWGS等反应的额外H2消耗有关。
两种反应器之间的碳沉积也有所不同。在流化床反应器中，碳沉积在650°C时达到最大值。然而，在650°C以上，沉积的碳量显著减少，表明随着温度的升高，沉积的碳越来越多地被逆向Boudouard反应消耗。这一解释与CO2转化率的增加和H2/CO比值的降低在较高温度下的同时发生一致，因为这种反应消耗了CO2并产生了额外的CO。相比之下，固定床反应器在550°C时表现出严重的碳沉积，超过12%，因为在低温下逆向Boudouard反应的效率较低，限制了沉积碳的去除。随着温度的升高，固定床反应器中的碳沉积逐渐减少，表明通过逆向Boudouard反应的碳去除效果逐渐增强。

总体而言，结果表明反应器配置不仅影响了CH4和CO2的转化率，还影响了H2/CO比值和碳沉积行为。此外，850°C为实验室规模下两种反应器提高整体转化率提供了最有利的条件。在这些条件下，两种反应器中的碳沉积都最小。然而，这些观察结果不能直接扩展到商业规模的操作。在固定床反应器中，轴向温度梯度和局部非均匀反应区可能导致碳沉积，特别是因为在放大过程中传输限制和热非均匀性可能会变得更加显著（Karakaya等人，2024年；Tillmann等人，2018年）。同样，在放大过程中也应考虑流化床反应器中可能的碳沉积，因为在大尺寸下流体力学非理想性可能会变得更加显著（Cocco和Chew，2024年；Maurer等人，2013年）。这些非理想性包括气泡生长、气体旁路和回流混合，这些可能在商业操作条件下增加碳沉积和催化剂失活的风险（Al-Otaibi等人，2023年；Hamdani等人，2023年）。因此，后续的工艺模拟是使用实验得出的反应条件作为基准情况进行的，同时结合了反应器特定的碳行为假设，以提供更现实的质量平衡和与规模放大相关的工艺评估。3.2. 基于实验数据的模型验证本研究中使用的工艺模拟是在稳态假设下构建的，而不是作为一个能够解析轴向分布和局部现象的详细反应器模型。因此，实验系统中观察到的微观尺度和动态行为，如局部温度不均匀性、催化剂床层内的焦炭形成和去除，以及流化床中由内部固体循环驱动的碳再循环，无法在模型框架内明确表示（Castilla等人，2021；He等人，2022；Kahle等人，2013；Pissot等人，2020；Zambrano等人，2020）。因此，实验观察到的H2/CO比率无法仅通过简单的平衡假设或有限的反应网络来一致地再现。为了解决这一限制，采用了一种校准策略来在工艺模型层面表示反应器特定的碳行为。在固定床反应器中，轴向温度梯度和局部焦炭形成会导致操作过程中的转化率和产物分布的空间变化（He等人，2022）。由于这些不均匀性无法在工艺模拟中直接捕捉到（Kahle等人，2013），因此引入了少量O2来表示与实验观察到的焦炭抑制相关的反应路径的变化。这种O2流量被限制在最小水平，以确保不会引起过多的CO2生成，从而使模拟的CH4/CO2转化率和H2/CO比率与实验趋势保持一致。表3表3. 在案例1和案例2下DRM反应的化学计量和转化率。组成实验模拟差异实验模拟差异步骤案例1：DRM-IN（mmol/hr）案例1：DRM-OUT（mmol/hr）CH41.7601.760----CO23.5203.520-1.2681.268-CO---4.0124.012-H2---2.6482.648-H2O---0.8720.872-O2-0.1900.190----步骤案例2：DRM-IN（mol/hr）案例2：DRM-OUT（mol/hr）CH40.6960.696----CO21.3921.392-0.4340.434-CO---1.8101.810-H2---1.2851.285-H2O---0.1070.107-C-0.1550.155---相比之下，流化床反应器由于内部固体循环和热缓冲作用，表现出碳积累和气化的动态重复，导致反应系统内碳库存的连续缓冲（Castilla等人，2021；Pissot等人，2020）。由于这种碳再循环行为在稳态工艺模型中不会自然出现，因此引入了等效的固体碳输入以满足反应网络中的碳守恒（Zambrano等人，2020）。这种调整并不代表任意添加反应，而是从物质平衡的角度出发，为了保留实验观察到的碳生成、消耗和再循环行为。这种方法使得可以在统一的工艺边界内一致地比较反应器特定的碳行为，并且是确保从模拟得出的TEA和LCA结果可靠性的前提条件（Nakajima等人，2023）。3.3. 基准情况结果在本节中，考察了固定床和流化床DRM工艺的参考方案的经济和环境性能。图5总结了这些基准配置的经济和环境评估结果。对于经济分析，统一应用了600美元/吨CO的市场价格，以提供一个客观的基准，用于比较每个系统的经济可行性（Group，2025；Kim等人，2026；Lee等人，2021）。两种工艺都在相同的操作条件和标准化的CO生产率下进行了建模，从而可以直接比较反应器的性能，并为后续部分进行的敏感性分析建立一个一致的基础。下载：下载高分辨率图像（151KB）下载：下载全尺寸图像图5. 案例1和案例2的CO生产的经济和环境性能比较。固定床DRM工艺的CO平准化成本约为366美元/吨CO，比当前市场价格低约39%，表明在这种配置下可以实现经济效益。此外，固定床反应器表现出良好的环境性能。对于生产1千克CO，系统级别的净CO2排放量为0.283千克CO2/千克CO。这种减少归因于CO2同时作为反应物使用以及过程中燃烧和未转化CO2的回收，从而最小化了直接的大气排放。流化床DRM工艺的CO平准化成本约为531美元/吨CO，比当前市场价格低约12%。尽管流化床反应器的经济利润空间比固定床配置有限，但其环境性能略有改善。对于生产1千克CO，系统级别的净CO2排放量为0.278千克CO2/千克CO。从经济角度来看，流化床反应器相对于固定床配置具有劣势。然而，它表现出更好的环境性能。这种对比主要源于两种反应器类型之间的热需求差异。尽管在方程（2e）中描述的是放热反应，但固定床系统所需的热量大约是流化床反应器的1.42倍，而流化床的反应完全是吸热的。这部分热量完全由外部燃烧炉提供，燃烧过程中产生的额外CO2必须被捕获、压缩并再利用，从而直接影响系统级别的净CO2排放。相比之下，流化床反应器保持了更均匀的温度分布，并减少了热传递损失（Eder等人，2021；Fuchs等人，2019）。此外，预热碳颗粒的连续循环具有相对较大的热容量，提供了内部热缓冲，减少了外部加热的需求（Fuchs等人，2019）。结果，炉中的CO2生成减少，流化床工艺所需的CO2进料量大约是固定床系统的1.07倍，但CO2排放量仅为其0.69倍，从而在整体环境性能上有所改善。为了进一步阐明固定床和流化床DRM工艺的成本和排放特性，图6总结了每个成本和影响类别的贡献。如图6a中的TEA结果所示，两种DRM配置的CO平准化成本主要由CAPEX和OPEX的正面贡献驱动，而来自副产品（如H2和LP蒸汽）的收入则在负方向上起到了部分抵消总成本的作用。值得注意的是，OPEX起着特别重要的作用，因为它代表了整个工厂生命周期中持续的支出，与反映在CAPEX中的一次性资本投资不同，从而对整体经济性能产生更长期的影响。下载：下载高分辨率图像（335KB）下载：下载全尺寸图像图6. (a) 案例1和案例2的TEA分解，(b) 案例1和案例2的LCA分解。为了定量阐明两种反应器配置之间的成本结构差异，图7和图8分别展示了CAPEX和OPEX的组成部分。在案例1中，为了满足相对较高的外部热需求而必需的炉子和压缩机是主要的资本投资项目。然而，它们的绝对成本大小与案例2中的相当。相比之下，流化床反应器的购买设备成本在案例2中大幅增加，成为总CAPEX的主要贡献者。这种成本分布的显著变化反映了两种反应器配置之间的热传递特性和操作机制的根本差异。下载：下载高分辨率图像（585KB）下载：下载全尺寸图像图7. 案例1和案例2的CAPEX分解。下载：下载高分辨率图像（571KB）下载：下载全尺寸图像图8. 案例1和案例2的OPEX分解。OPEX分析揭示了两种DRM配置之间的相似性和差异。在两种情况下，捕获成本占总OPEX的最大部分。在这个类别中，成本主要包括与材料捕获相关的维护和运营费用，包括电力消耗。捕获成本的主导地位源于净化和捕获来自反应器和炉子以及产品流中的CO2所需的大量能量和处理要求。相比之下，在案例2中，炉子产生的CO2减少导致整体CO2流量降低，从而降低了CO2捕获成本。这些结果表明，流化床工艺的OPEX结构与固定床配置有根本的不同，反映了它们对燃烧单元的不同依赖程度和不同的物料平衡。基于这项分析，本研究表明，在越来越强调CO2利用重要性的工业背景下，固定床和流化床反应器配置之间的差异显著影响了系统内的CO2生成、回收和捕获负担，从而在环境性能和经济性能之间创造了权衡。由于流化床反应器具有更好的热传递特性和更稳定的热管理，它可以减少外部热需求以及相关的CO2排放和捕获负担。然而，实现这些优势所需的更大设备复杂性也可能导致更高的资本成本。因此，本研究进行了深入的敏感性分析，以定量阐明关键变量如何影响每种反应器配置的性能。3.4. 敏感性分析结果敏感性分析根据每个参数的基本特性分为三类：操作变量、市场依赖的经济变量和政策驱动的变量。这种分类表明，每一组通过不同的途径影响DRM工艺。操作变量修改内部工艺条件，如反应行为和热负荷，而市场依赖的变量通过改变能源和原料价格来重塑整体成本结构。相比之下，政策驱动的变量作为外部监管驱动因素，通过碳相关成本负担影响系统的经济性能，包括碳税。通过将分析分为三类，可以更清晰和系统地解释每个参数对两种反应器配置的CO平准化成本和LCA的个别和比较效应。3.4.1. 操作敏感性在本节中，我们研究了不同的操作温度情景如何影响固定床和流化床DRM工艺的经济和环境性能。图9比较了两种DRM反应器配置的经济和环境性能作为操作温度的函数。随着反应温度从850°C降至750°C，两种工艺表现出明显不同的趋势。对于固定床反应器，CO的平准化成本从366美元/吨CO略微下降到361美元/吨CO，而系统级别的净CO2排放量从0.283千克CO2/千克CO增加到0.320千克CO2/千克CO，表明环境性能有所恶化。相比之下，流化床反应器的平准化成本增加得更多，从531美元/吨CO增加到612美元/吨CO。此外，其净CO2排放量从0.278千克CO2/千克CO增加到0.368千克CO2/千克CO，表明经济和环境性能都有所恶化。下载：下载高分辨率图像（186KB）下载：下载全尺寸图像图9. 不同反应温度下的经济和环境性能比较。这些温度依赖的行为源于DRM反应的强烈吸热性质，使得系统对温度变化非常敏感（Shi等人，2024；Yentekakis等人，2021）。然而，这些效应的程度和方向在两种反应器类型之间有所不同。尽管降低温度会减少反应转化率并增加两种工艺的热需求，但对经济和环境性能的影响在不同系统中有所不同。在固定床反应器中，CO产量的减少增加了H2的相对比例，从而增加了副产品收入并提高了经济性能，尽管这是以增加CO2排放为代价的。相比之下，流化床反应器对温度更敏感，这是由于其内部的热和质量传递特性（Chew和Cocco，2024；Milacic等人，2022），导致在较低温度条件下经济和环境指标的恶化更为明显。这些观察表明，流化床反应器仅在高温操作下才能保持相对稳定的性能，而且从经济和环境两个方面来看，接近850°C的操作通常更有利于实现稳健的DRM工艺性能。尽管流化床反应器具有更好的热和质量传递特性以及稳定的固体循环，支持在高温条件下的良好长期操作性（Chew和Cocco，2024；Milacic等人，2022），但本研究的基线分析显示，流化床反应器的经济脆弱性大于固定床反应器。这一发现表明，流化床配置所固有的结构优势尚未有效转化为实质性的经济效益，这意味着需要采取额外的策略来提升其商业竞争力。为此，本研究引入了关键的经济变量和碳税作为敏感性参数，以识别在何种政策和市场条件下可以减轻流化床反应器的经济劣势。本研究旨在比较这两种反应器配置在不同政策和市场条件下的相对经济优势与劣势。

3.4.2 经济敏感性
如第3.3节中所述的资本支出（CAPEX）和运营成本（OPEX）评估所示，两种直接还原工艺（DRM）配置的总体成本结构因反应器类型而异。为了定量评估这些差异的影响，选择了六个主要的经济参数进行敏感性分析：副产品氢气（H2）的价格、电力成本、二氧化碳（CO2）捕获成本、资本支出（CAPEX）以及甲烷（CH4）和二氧化碳（CO2）的原料价格。选择这些参数基于两个标准：（i）它们对二氧化碳平准化成本的实质性贡献；（ii）由于成本结构的不同，它们可能对固定床和流化床反应器的性能产生不同的影响。在捕获成本方面，只有二氧化碳捕获成本被作为敏感性参数纳入考虑。因为所有工艺配置下的二氧化碳产量是相同的，所以二氧化碳捕获成本的变化不会改变各方案之间的相对经济排名。相比之下，两种反应器系统捕获的二氧化碳量不同，因此二氧化碳捕获成本预计会对整体经济表现产生显著影响。

图10a表明，副产品氢气的价格对两种DRM配置都是最具影响力的经济参数。当氢气价格上升至基线值的1.5倍时，固定床反应器的二氧化碳平准化成本从366美元/吨二氧化碳降至256美元/吨二氧化碳，减少了约30.1%。流化床反应器也表现出类似的趋势，其二氧化碳平准化成本从531美元/吨二氧化碳降至414美元/吨二氧化碳，减少了约22.0%。这些结果表明，来自副产品氢气的收入占了总运营成本（OPEX）的很大比例，并且在降低固定床配置的二氧化碳平准化成本方面起着特别重要的作用。相反，当氢气价格降至基线值的一半时，两种工艺的二氧化碳平准化成本都会急剧上升，这说明氢气市场的波动会严重影响基于DRM的二氧化碳生产的经济韧性。

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图10. (a) 不同氢气价格倍数下的二氧化碳生产成本比较；(b) 不同电力成本倍数下的二氧化碳生产成本比较；(c) 不同二氧化碳捕获成本倍数下的二氧化碳生产成本比较；(d) 不同资本支出倍数下的二氧化碳生产成本比较；(e) 不同甲烷成本倍数下的二氧化碳生产成本比较；(f) 不同二氧化碳成本倍数下的二氧化碳生产成本比较。

图10b比较了电力价格对二氧化碳生产成本的影响。当电力价格上升到参考值的1.5倍时，固定床反应器的二氧化碳平准化成本从366美元/吨二氧化碳升至390美元/吨二氧化碳，增长了约6.6%。在相同条件下，流化床反应器的二氧化碳平准化成本从531美元/吨二氧化碳升至557美元/吨二氧化碳，增长了约4.9%。这种差异是因为固定床系统产生的二氧化碳和水的量更大，导致多级压缩机的体积流量增加，从而增加了电力消耗。

图10c显示，二氧化碳捕获成本对固定床系统的影响更大。这种行为源于燃烧部分产生的二氧化碳量较多，增加了捕获、压缩和回收的负担。当二氧化碳捕获成本上升到基线值的1.5倍时，固定床反应器的二氧化碳平准化成本从366美元/吨二氧化碳升至393美元/吨二氧化碳，增长了约7.4%。相比之下，流化床反应器的二氧化碳平准化成本从531美元/吨二氧化碳升至551美元/吨二氧化碳，增长了约3.8%。这些发现突显了二氧化碳捕获成本作为DRM经济评估中一个敏感因素的重要性。

图10d表明，资本支出参数显著影响两种反应器的二氧化碳平准化成本，且在流化床配置中影响更为明显。由于反应器本身占流化床工艺总资本支出的很大一部分，将资本支出提高到参考水平的1.5倍会使二氧化碳平准化成本增加约17.0%。在相同条件下，固定床反应器的二氧化碳平准化成本增加了约10.7%。这些结果表明，流化床DRM工艺对资本支出的增加更为敏感，强调了优化资本支出以适应商业应用的必要性。

图10e评估了甲烷原料价格的影响。当甲烷价格上升到基线值的1.5倍时，固定床反应器的二氧化碳平准化成本从366美元/吨二氧化碳升至400美元/吨二氧化碳，增长了约9.3%。对于流化床反应器，二氧化碳平准化成本从531美元/吨二氧化碳升至559美元/吨二氧化碳，增长了约5.3%。这些结果表明，甲烷作为主要反应物和燃烧燃料，是运营成本（OPEX）的主要贡献者。

图10f显示了二氧化碳原料价格的影响。将二氧化碳原料成本提高到基线值的1.5倍时，固定床反应器的二氧化碳平准化成本从366美元/吨二氧化碳升至387美元/吨二氧化碳，增长了约5.7%，而流化床反应器的二氧化碳平准化成本从531美元/吨二氧化碳升至556美元/吨二氧化碳，增长了约4.7%。尽管二氧化碳的摩尔流量是甲烷的两倍，但由于系统内部大量的二氧化碳循环利用，其对整体经济的影响仍然较小。

总体而言，这些结果表明，由于两种DRM配置的成本结构和传热传质特性截然不同，它们表现出不同的敏感性特征。流化床系统的成本结构以资本支出为主，因此对资本支出的波动更为敏感；而固定床系统由于燃烧相关的排放较高，对二氧化碳捕获成本的变化更为敏感。二氧化碳原料价格对两种系统的影响相对较小。这些见解强调了在设计和商业化二氧化碳生产过程时，根据具体反应器配置量身定制经济优化策略的重要性。

3.4.3 碳税敏感性
本节探讨了引入碳税对固定床和流化床DRM工艺以及参考二氧化碳生产工艺的经济表现的影响（参考文献：Group, 2025; Kim et al., 2026; Lee et al., 2021）。图11展示了在0、50、100、150和200美元/吨二氧化碳的碳税水平下，每种工艺的二氧化碳平准化成本的变化情况（Tan et al., 2023）。结果表明，所有三种工艺的二氧化碳平准化成本都随着碳税率的提高而增加。然而，由于二氧化碳排放量的不同，增长幅度有显著差异。

在没有碳税的情况下，固定床和流化床DRM工艺的二氧化碳平准化成本分别为366美元/吨二氧化碳和531美元/吨二氧化碳，而参考工艺的二氧化碳生产成本为600美元/吨二氧化碳，明显更高。这些结果证实，在基准条件下，两种DRM配置都优于传统的二氧化碳生产路线。当碳税增加到200美元/吨二氧化碳时，固定床、流化床和参考工艺的二氧化碳生产成本分别上升到约423美元/吨二氧化碳、587美元/吨二氧化碳和1,118美元/吨二氧化碳，相对于无税情况分别增长了15.6%、10.5%和86.3%。这些结果表明，碳税敏感性遵循“参考→案例1→案例2”的顺序，进一步凸显了两种DRM工艺相对于参考系统在经济和环境方面的优越性，后者的生命周期评估（LCA）值为2.59千克二氧化碳/千克二氧化碳。

这些结果表明，两种DRM配置对碳税的敏感性差异取决于它们不同的二氧化碳排放特性和物质平衡。在固定床系统中，外部燃烧单元产生的二氧化碳量较大，这些二氧化碳随后必须被捕获、压缩和回收，因此碳税的增加会带来更大的经济负担。相比之下，流化床工艺在燃烧单元产生的二氧化碳较少，其热需求部分通过内部固体碳的循环得到缓解，因此对税率变化的敏感性较低。此外，参考工艺中观察到的显著碳税敏感性再次证实了其本质上高碳密集型的特点。三种系统在二氧化碳排放和捕获要求上的绝对差异直接决定了它们对碳定价的经济反应。

重要的是，流化床DRM工艺由于具有较低的二氧化碳排放特性，随着未来碳法规的严格执行，其经济优势将逐渐增加。这些发现表明，特别是使用流化床反应器时，基于DRM的二氧化碳生产可能在中长期碳政策环境下成为更具竞争力的生产途径。

4. 结论与未来工作
本研究不仅直接比较了在相同系统边界下的固定床和流化床DRM工艺，还将反应器选择视为一个受政策和市场环境影响的条件依赖决策问题。在这种背景下，选择DRM反应器应被视为对经济优势变化条件的评估，这些变化受到碳监管强度、价格相关变量以及反应器资本成本不确定性的综合影响。首先，副产品氢气价值对两种配置经济表现的主要影响突显了工业应用的一个关键问题。通过DRM生产的二氧化碳的成本竞争力更多地取决于氢气销售或替代品的市场价值和价格敏感性，而不是反应器类型。因此，在早期可行性评估阶段，应先设计管理氢气价值的合同结构和控制氢气价格风险的策略，然后再比较固定床和流化床反应器的选项。

其次，在当前资本支出限制较大且政策和市场环境波动较小的情况下，固定床反应器是一个有利的选择。其对主要经济参数变化的较低敏感性使固定床工艺能够作为一种经济上有竞争力且可预测的参考设计，从而降低财务不确定性。因此，这些特性使固定床工艺成为早期示范和初步商业化的合适参考设计。

第三，流化床工艺的主要优势在于与其热管理相关的结构优势，而非绝对成本指标。优越的传热传质性能、温度均匀性的提升以及循环固体碳提供的热缓冲作用减少了对外部燃烧的依赖，从而降低了系统级的排放。此外，在由焦炭积累引起非计划停机的操作环境中，能够持续运行可以直接转化为经济效益。这些特点使流化床配置在未来需要连续高温运行的场景中获得更大的相对优势。

第四，当明确考虑碳法规时，两种配置之间的性能切换条件变得清晰起来。随着碳税的增加，两种DRM工艺相对于参考二氧化碳生产路线的竞争力都得到了提升。然而，由于流化床工艺固有的较低排放特性，其相对优势更为显著。因此，在政策驱动的情境下进行反应器选择不应简单地视为单一变量的比较，而应综合考虑更严格的碳监管、通过规模扩大和设计改进可能带来的流化床资本成本降低、在较高工作温度下的性能和稳定性优势，以及来自高价值副产品的额外收入，这些因素共同能够迅速弥补流化床的经济劣势。

总体而言，本研究不仅识别了单一的最佳反应器配置，还为在不断变化的技术经济和政策条件下选择DRM反应器建立了一个定量决策框架。通过明确将反应器性能与碳调控强度、市场驱动的价格变量以及资本成本不确定性联系起来，该框架能够更加系统地解释经济优势在不同反应器配置之间何时以及为何发生转移。研究结果为基于DRM的CO生产的早期阶段反应器选择、工艺设计和投资规划提供了实用指导。此外，本研究开发的分析方法为评估未来的技术改进提供了灵活的基础，包括降低流化床反应器的资本成本、提高运行稳定性以及整合碳管理政策。该框架不仅适用于当前的工业条件，也能适用于未来由技术进步和不断变化的气候政策环境所塑造的各种情景。尽管当前的分析在一致的框架下提供了关于反应器性能的有用见解，但由于本研究采用了简化的假设，仍存在一些局限性。因此，未来的工作应通过纳入更现实的商业化规模运行限制和规模依赖性效应来进一步完善这一比较框架，以提高其在最终反应器选择中的适用性。另外，由于本研究主要关注的是反应器依赖的CO2排放特性，因此采用了GWP100作为反应器比较的主要环境指标。未来的工作还应该将环境评估扩展到其他影响类别，以提供更全面的比较DRM反应器配置的基础。此外，未来的研究还应考虑所得税和地区特定的经济条件，以评估不同地理环境下的财务绩效指标，如净现值（NPV）和回收期。

**作者贡献声明：**
- Naeun Kim：撰写初稿、可视化处理、软件开发、资源采购、方法论研究、数据收集与整理。
- Seolhwa Yun：撰写初稿、资源采购、方法论研究、数据收集与整理。
- Young Wook Ryu：数据验证。
- Jong Tak Jang：审稿与编辑工作、数据验证、项目监督、资金筹集、正式数据分析、概念构思。
- Joungho Park：审稿与编辑工作、可视化处理、数据验证、项目监督、方法论研究、正式数据分析、概念构思。