关于树脂-牙本质界面的降解机制和疲劳强度：长期老化后粘合策略中的薄弱环节识别

《Dental Materials》：On the degradation mechanics and fatigue strength of resin-dentin interfaces: Identifying weak links of adhesive strategies after prolonged ageing

　　

蒂亚戈·恩里克·斯卡拉贝洛·斯塔佩（Thiago Henrique Scarabello Stape）、马塞洛·卡皮塔尼奥（Marcelo Capitanio）、马里利亚·丹妮拉·布斯纳尔多·卡纳达斯（Marilia Daniela Busnardo Canadas）、费尔南达·德·卡瓦略·潘泽里·皮雷斯-德-索萨（Fernanda de Carvalho Panzeri Pires-de-Souza）、穆拉特·穆特卢阿伊（Murat Mutluay）和阿尔祖·特兹维尔吉尔-穆特卢阿伊（Arzu Tezvergil-Mutluay）

芬兰图尔库大学牙科学院修复牙科学与龋病学系，粘合剂牙科研究组

摘要

研究目的

评估在长期水解作用下循环加载后树脂-牙本质粘合界面的力学行为，以更好地理解疲劳条件下的长期失效机制。

方法

使用一种温和的通用粘合剂，在健康的冠部牙本质上制备了树脂-牙本质双层粘合界面（TBI），该粘合剂适用于自蚀或蚀刻-冲洗（H₃PO₄蚀刻15秒）两种模式。复合材料的修复层采用纳米填充型复合树脂制成。TBI specimens（尺寸为0.9×0.9×12毫米）被置于37°C的人工唾液中储存24小时或7年，然后在准静态（n=16）和循环载荷（n=30）条件下进行弯曲测试直至失效。通过阶梯法（4赫兹频率）评估其应力-寿命疲劳性能。利用扫描电子显微镜（SEM）观察粘合界面处的裂纹起始位置和断裂模式。循环加载数据通过Kruskal-Wallis检验进行分析（α=0.05）。

结果

在两种储存条件下，不同粘合策略在准静态4点弯曲试验中均未表现出显著差异（p>0.05）。然而，在两种储存条件下，蚀刻-冲洗策略的疲劳寿命分布显著更高（p<0.05）。长期储存显著降低了两种粘合策略的疲劳寿命（p<0.05）。老化后，蚀刻-冲洗策略的耐久极限是自蚀策略的2.1倍。老化后，裂纹起始位置从未老化样本的混合层周围区域转移到了粘合界面的修复复合材料边界。

意义

粘合策略对通用粘合剂的长期降解机制起着重要作用。基于甲基丙烯酸酯的修复复合材料的水解降解被认为是导致树脂-牙本质界面循环弱化的直接因素。

引言

尽管基于甲基丙烯酸酯的直接和间接修复方法可以提供良好的临床效果[1]、[2]，但延长这类复杂原位组织工程粘合界面的使用寿命[3]对于提高修复牙科治疗的质量和可预测性至关重要。在修复牙科中，更换有缺陷的修复体可能占所有临床工作的55%以上[4]。在实际临床情况下，复合材料的 annual 失效率可能高达18.7%[5]，而成功率仅为43.4%[6]。有趣的是，失效通常涉及牙齿-粘合界面，表现为固位力丧失、断裂、边缘破损、变色或继发性龋齿[4]、[6]。毫无疑问，正确的粘合剂选择[7]、[8]及其正确应用[9]对于粘合界面抵抗水解和机械降解的能力至关重要[10]、[11]。考虑到当前牙本质改性的方法，被称为“通用粘合剂”的最新一代粘合剂在其粘合性能方面引发了争议[12]。尽管普遍认为通用粘合剂无论采用何种应用方式（即蚀刻-冲洗或自蚀）都具有同等的效果[13]，但最近的临床[14]、[15]、[16]、[17]、[18]以及实验室研究[7]、[19]、[20]、[21]结果对此提出了挑战。尽管粘合剂技术多年来取得了很大进步，但仍需通过更具临床意义的实验来深入理解树脂-牙本质的粘合机制，以指导未来的发展并优化粘合协议和材料配方。临床研究确实为评估修复程序的耐久性提供了最高水平的科学证据[22]。然而，这些研究对它们的力学和断裂行为理解仍较为表面的。因此，充分的实验室测试对于更深入的认识至关重要。牙齿-粘合界面的临床失效通常发生在低于准静态加载设定所施加的应力水平[24]下。疲劳是指材料或粘合界面在低于材料极限强度的应力下，由于内在缺陷的增长和聚合而导致的断裂[24]，这是承重结构（包括健康或修复后的牙齿）的主要断裂方式[25]。确实有研究专注于评估树脂-牙本质界面的疲劳强度[20]、[21]、[24]、[26]、[27]、[28]。然而，需要进一步了解长时间循环加载下[7]水解对混合层的渐进性降解效应[11]。关于不同粘合策略下树脂-牙本质粘合性能的问题之前已有研究[7]、[20]、[21]。与当前假设相反，蚀刻-冲洗方式粘合的温和通用粘合剂可能比自蚀粘合产生更好的粘合界面[7]、[20]、[21]。虽然这在水解降解的界面中似乎成立[7]，但需要考虑更符合临床实际的长期老化情况[1]，[6]来验证这种优越粘合性能的真实性。因此，本研究的重点是更好地理解在长期水解作用下（即为了更好地符合当前修复治疗的长期临床应用）循环加载条件下树脂-牙本质粘合界面的力学行为。本研究考察了粘合策略（自蚀或蚀刻-冲洗）是否会影响经过长期水解老化的树脂-牙本质粘合界的疲劳强度。

部分摘要

材料与方法

根据芬兰奥卢大学（University of Oulu）批准的协议（#23–2003），在患者（年龄18–34岁）的知情同意下获取了36颗健康的第三磨牙。拔牙后，牙齿被清洁，并在含有0.02% NaN₃的0.9% NaCl溶液中于4℃下储存，且在手术程序后1个月内使用。

准静态4点弯曲强度

双因素方差分析显示，“应用方式”（p=0.094；η²=0.046）对弯曲强度无显著影响；而“储存时间”（p<0.001；η²=0.91）显著影响了测试中的通用粘合剂的弯曲强度。“应用方式”与“储存时间”之间未观察到交互作用（p=0.292；η²=0.019）。不同组之间的TBI specimens横截面积（0.85 mm² ± 0.12）无显著差异（p=0.12）。

讨论

由于粘合界面的疲劳强度受到用于将温和通用粘合剂粘合到牙本质上的粘合策略（即蚀刻-冲洗与自蚀）的影响，第一个零假设被否决。鉴于复合材料的当前整体中位存活时间为13.3年[2]，以及检测显著临床差异可能需要超过十年的服务期限[34]、[35]，在测试前进一步挑战粘合界面似乎是合理的。

结论

利益冲突声明

作者声明他们没有利益冲突。

致谢

本工作得到了图尔库大学医院（Turku University Hospital）的 EVO资助（编号#13140）。作者声明与本文的作者身份和/或出版内容没有潜在的利益冲突。