《Environmental Pollution》：Lead sources in seagrass sediments deciphered by isotopic signatures: Implications for organic matter-regulated accumulation
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郑华涛|陈珊珊|陈士全是|郑新晴|保罗·马尼|陈丰源|陈兰婷|周月宇|魏荣飞|潘可中国科学院地理科学与自然资源研究院环境修复中心，北京 100101，中国摘要尽管在富含碳的海洋草地生态系统中普遍观察到铅（Pb）的富集现象，但了解其来源和积累机制仍然具有挑战性。本研究通过结合铅同位
郑华涛|陈珊珊|陈士全是|郑新晴|保罗·马尼|陈丰源|陈兰婷|周月宇|魏荣飞|潘可
中国科学院地理科学与自然资源研究院环境修复中心，北京 100101，中国
摘要
尽管在富含碳的海洋草地生态系统中普遍观察到铅（Pb）的富集现象，但了解其来源和积累机制仍然具有挑战性。本研究通过结合铅同位素指纹技术和化学提取方法，对中国海南岛一个快速发展的沿海地区的铅污染进行了研究。虽然铅浓度相对较低，但贝叶斯同位素混合模型显示，天然岩源是沉积物中铅的主要来源（59.4 ± 18.4%）。在人为来源中，农业活动是主要贡献者（23.2 ± 11.5%），超过了煤炭燃烧和交通排放的总影响。这些结果强调了农业径流作为沿海环境中铅的关键但常被忽视的陆源途径。此外，我们发现人为铅的积累与沉积物中的有机物质含量密切相关。这表明，海洋草地的退化不仅可能降低其作为碳汇的能力，还可能使潜在的铅重新释放到水体中。我们的工作提供了新的同位素约束，并推进了对海洋草地生态系统中铅生物地球化学机制的理解。
引言
海洋草本植物是一类单子叶被子植物，广泛分布于全球的河口和沿海地带。它们在这些环境中发挥着关键作用，尤其以其高效的碳封存能力而闻名（Duarte等人，2010年；Fourqurean等人，2012年；Roca等人，2022年；Schaefer等人，2025年）。这些栖息地中富集的有机物质（OM）是重金属的重要汇（Marchand等人，2011年；Chen等人，2022年）。然而，海洋草地沉积物也可能成为二次污染源，在生态系统退化过程中将金属重新释放到水体中（Brodersen等人，2017年；Fraser和Kendrick，2017年；Boutahar等人，2021年）。因此，明确海洋草地沉积物中金属的来源和归趋对于准确的生态风险评估和有效的沿海管理至关重要。
铅（Pb）是一种普遍存在的有毒污染物，也是海洋草地沉积物中最常检测到的痕量金属之一（Lee等人，2023年；Li等人，2023年）。全球范围内，人为铅排放量大约是自然通量的一个数量级，这使得铅浓度成为评估人类引起的环境干扰的可靠指标（Rauch和Pacyna，2009年）。在中国沿海地区的定量来源分配研究表明，沉积物中的铅来源于自然岩源和人为输入的复杂混合体，主要包括煤炭燃烧、交通排放和工业排放，且存在显著的地区差异（Yan等人，2020年；Tao等人，2023a；Zhou等人，2024年）。尽管沉积物中铅的变化通常归因于人类活动，但总铅浓度实际上反映了自然和人为因素的综合影响（Gar?on等人，2014年；Tao等人，2023a）。因此，准确划分人为铅的比例对于理解人类活动如何改变海洋草地生态系统中这种金属的生物地球化学循环和最终归趋至关重要。
现有的关于海洋草地沉积物中铅的研究主要集中在总浓度、化学形态和生态毒性风险上（Magni等人，2006年；Bonanno等人，2017年；Birch等人，2018年；Malea等人，2019年；Bappy等人，2025年；Wang等人，2025a）。然而，人为铅的定量贡献仍然知之甚少（Zhang等人，2024年）。传统上，多变量统计方法（如主成分分析PCA）被广泛用于来源分配（Fu等人，2024年；Xu等人，2024年）。然而，由于这些方法依赖于基于浓度的数据集，它们往往导致数学上的限制和来源识别的模糊性（Mitra等人，2021年）。相比之下，稳定的铅同位素指纹技术通过利用环境过程中微不足道的同位素分馏作用，提供了区分污染源的强大工具（Cheng和Hu，2010年；Cheema等人，2020年）。虽然这项技术已成功应用于大气、陆地和河流系统（Chien等人，2019年；Dai等人，2023年），但在海洋草地环境中的应用仍较为有限。例如，Zhou等人（2024年）利用同位素将珊瑚礁中39-71%的铅归因于人为活动（如机动船只），而Tao等人（2023a）发现红树林沉积物中的交通和煤炭相关贡献可以忽略不计。这些对比结果表明，同位素追踪对于增进我们对污染途径的理解是必要的。尽管它有助于更有效的环境干预，但在海洋草地生态系统中识别人为铅来源的同位素方法仍受到的关注有限。
除了外部污染物输入外，沉积物的内在地球化学性质也深刻影响铅的固定和再迁移（Zhang等人，2014年；Ettler等人，2015年）。氧化铁/锰（Fe/Mn）和有机物质（OM）是这些环境中的主要金属载体。前者通过吸附和共沉淀作用固定铅，而后者则通过大量功能基团与铅强结合（Frierdich和Catalano，2012年）。在海洋草地覆盖的沉积物中，高OM含量可能改变铅在传统矿物相之间的分配，从而可能干扰仅基于单一载体关系的来源识别（Marchand等人，2012年）。因此，将多代理地球化学分析与同位素指纹相结合，对于准确阐明海洋草地生态系统中铅的积累机制至关重要。
本研究调查了中国海南岛海洋草地中的铅污染和来源分配情况，该地区正经历快速的沿海发展，但缺乏定量来源评估。通过结合铅浓度测量、顺序化学提取和高精度同位素比值分析以及贝叶斯混合模型，我们旨在：1）定量确定天然岩源与人为源（如农业、煤炭燃烧）对沉积物中铅的相对贡献，为有针对性的缓解措施提供科学依据；2）识别调节铅积累和分配的关键地球化学因素，如有机物质含量和氧化铁/锰。这些见解对于预测海洋草地生态系统中铅的生物地球化学归趋和生物可利用性至关重要。最终，这项工作为管理重金属污染和支持这些重要沿海栖息地的保护提供了关键框架。
章节片段
研究区域和样本采集
文昌位于中国海南岛的东北部，是海洋草地分布的关键区域（图1）。该地区具有典型的热带季风气候，年平均气温为23-25°C，年降雨量介于1600至2500毫米之间（Bi等人，2020年）。这里的海洋草地群落主要由Thalassia hemprichii、Cymodocea rotunda、Syringodium isoetifolium和Halophila ovalis组成。为了研究人类活动的影响，选择了三个
海洋草地沉积物中的铅浓度
文昌海洋草地沉积物中的铅浓度范围为20.1至40.8毫克/千克，平均值为27.3 ± 5.9毫克/千克（n = 18）。这些水平属于中等污染状态；与未开发的原始区域（例如中国陵水市的2.6 ± 1.0毫克/千克；Zhang等人，2024年）相比有所升高，但远低于严重受干扰的沿海地区的数值（例如沙特阿拉伯Rabigh潟湖的最高值达113.4毫克/千克；Aljahdali和Alhassan，2022年）。全面的
结论
本研究利用铅同位素指纹技术调查了中国海南岛海洋草地沉积物中的铅来源和动态。我们的研究结果表明，天然岩源占沉积物中铅的主要部分（59.4 ± 18.4%）。在人为来源中，农业活动是最重要的贡献者（23.2 ± 11.5%），超过了煤炭燃烧和交通相关排放的总和。尽管这些估计值可能存在
CRediT作者贡献声明
周月宇：撰写——审稿与编辑。陈兰婷：撰写——审稿与编辑。潘可：撰写——审稿与编辑，撰写初稿，资金筹集，概念构思。魏荣飞：撰写——审稿与编辑，撰写初稿，概念构思。郑新晴：撰写——审稿与编辑，调查。陈士全：撰写——审稿与编辑，调查。陈丰源：撰写——审稿与编辑，软件应用。保罗·马尼：撰写——审稿与编辑。郑华涛：
未引用参考文献
Aljahdali和Alhassan，2022年。
利益冲突声明
? 作者声明他们没有已知的利益冲突或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
本研究得到了国家自然科学基金（42573020）、广东省基础与应用基础研究重大项目（2023B0303000017）、广西关键研发计划（GUIKEAB24010128）、国家自然科学基金（2024T170066，2024M760256）、深圳市科技计划（JCYJ20220531103015035）、广东省高校创新团队项目（2023KCXTD028）和欧盟的支持
