基于机器学习的盐水–二氧化碳–矿物体系中润湿性预测：迈向可靠的地质碳储存技术

《Geoenergy Science and Engineering》：Machine Learning–Driven Prediction of Wettability in Brine–CO2–Mineral Systems: A Step Toward Reliable Geological Carbon Storage

　　**Mohammadali Ahmadi**

**化学与石油工程系，沙里夫科技大学（SUT），德黑兰，伊朗**

**摘要**

理解盐水–CO2–矿物系统中的润湿行为对于预测地质碳储存的效率和长期安全性至关重要。在这项研究中，我们结合了统计特征分析、机制解释和先进的机器学习方法，以量化热力学、地球化学和矿物学因素对接触角变化的影响。探索性分析揭示了强烈的矿物特异性异质性：石英和长石主要表现出亲水性，云母显示出介于两者之间的倾向，而方解石的变异性最大，这与其对地球化学反应和表面化学的敏感性一致。压力被确定为润湿性变化的主要驱动因素，但其效应是非线性的且取决于矿物类型；在某些情况下，增加压力会促进CO2的润湿性，而在其他情况下则可能表现出较弱的甚至相反的趋势，这是由于温度、盐度和矿物学因素的共同作用。在中间压力下，密度驱动的界面效应往往会加剧方解石和云母等反应性矿物的CO2润湿性，而石英和长石则相对不敏感；温度则表现出更为微妙且依赖于矿物的影响。盐度作为一个次要但不可忽视的因素，通过离子吸附和电双层压缩作用调节云母和方解石的润湿性。机器学习模型（包括集成学习和神经网络方法）在接触角预测方面表现出强大的能力（R2高达0.91），其中堆叠集成模型取得了最高的准确性和最平衡的残差模式。使用Shapley加性解释（SHAP）进行特征归因分析一致地表明，常温条件（θ?）下的接触角和压力是最重要的预测因子，而矿物类型、温度和盐度在塑造润湿性结果方面起着补充作用。重要的是，SHAP交互作用分析揭示了协同效应，即升高的温度和盐度增强了压力的预测重要性，突显了润湿性控制的非线性及耦合特性。这些发现构建了一个稳健且可解释的框架，将物理化学机制与可解释的机器学习方法相结合，为了解储层相关条件下的润湿性演变提供了可靠的预测洞察。

**引言**

地质碳封存（GCS）已成为缓解人为二氧化碳排放的关键策略，符合全球气候目标和能源转型目标[1],[2]。在GCS过程中，二氧化碳被注入深层地下地层，通过结构、残留物、溶解度和矿物捕获机制共同作用被固定[3],[4],[5]。在这些过程中，储层和盖岩表面相对于二氧化碳或盐水的润湿性起着决定性作用，它控制着二氧化碳羽流的迁移、捕获效率和长期储存安全性[6],[7]。因此，在储层相关条件下准确量化润湿性对于可靠的容量估算和风险评估是不可或缺的。

早期的预测工作集中在基于矿物–盐水–二氧化碳系统实验润湿度测量的智能模型开发上。Daryasafar等人[8]通过建立智能模型来预测不同矿物类型、压力、温度和盐度下的盐水/二氧化碳/岩石润湿性，填补了关键的知识空白。他们的比较评估表明，自适应神经模糊推理系统（ANFIS）的预测能力优于其他方法，并通过敏感性分析揭示了矿物学、盐度和压力是主要参数。这项工作强调了准确润湿度评估对于提高二氧化碳地质封存中的残留和结构捕获预测的重要性。在此基础上，Abdi等人[9]实施了基因表达编程（GEP）来模拟多种矿物系统中的静态、渐进和递减接触角。利用包含630个实验测量的扩展数据集，基于GEP的相关性显示出高预测准确性，特别是对于方解石和长石系统，平均绝对百分比相对误差较低。他们的敏感性分析再次确认了盐度和压力的主要影响，并将精确的润湿度估计与二氧化碳柱高度的改善预测联系起来，这对于储存容量评估非常重要。

除了传统的捕获方法外，还探索了基于水合物的二氧化碳封存等替代储存概念，尤其是在低温环境中，水合物的形成可以同时捕获二氧化碳并提供额外的密封作用以防止气体泄漏。Hassanpouryouzband等人[10]证明，在冻结和未冻结的沉积物中形成烟气水合物可以有效捕获二氧化碳，并在温度波动下保持其稳定性，这表明水合物可能是储存完整性的另一种潜在安全机制。此外，准确的热力学表征二氧化碳和烟气在盐水中的溶解度对于模拟溶解捕获和预测储层条件下的二氧化碳行为至关重要；实验测量和基于状态方程（EOS）的建模显示，溶解度对温度、压力和盐度高度敏感，这突显了支持预测框架的可靠数据集的必要性[11]。尽管取得了这些进展，但在多样化的矿物学和热力学条件下仍缺乏一个机制上一致且可扩展的润湿度预测模型，这激发了采用可解释的机器学习方法的需求，这些方法能够整合异构实验数据并捕捉关键控制因素之间的非线性耦合。

后续研究扩大了润湿性建模的地质范围和方法学复杂性。例如，Tariq等人[12],[13]使用前馈神经网络（FFNN）预测玄武岩和矿物系统的润湿性，结合了涵盖实际储层压力和温度的广泛实验室数据集。通过将图形探索数据分析与k折交叉验证和网格搜索等优化技术相结合，这些研究实现了高预测性能（关键矿物的R2 > 0.97），并确定压力是关键的控制变量。同时，Tariq等人[14]应用了包括梯度提升、k最近邻居和决策树在内的多种机器学习算法来研究石英和云母系统。这项工作表明，全连接前馈神经网络始终优于其他模型，实现了R2值超过0.98且平均误差低于3%，并通过参数敏感性图提供了有力的洞察。

研究的关注点也扩展到了之前较少研究的地质构造。Ifenaike[15]将注意力转向了不可开采的煤层，这是一个具有前景但在地球化学上不同的封存目标。该研究采用多模型框架，结合了贝叶斯回归、可解释的提升机、TabNet和投票回归器，考虑了煤层特定的物理化学特征和二氧化碳特性。尽管可用数据集存在限制，所获得的模型仍实现了较高的预测准确性（R2 = 0.86），并强调了通过增强润湿性表征实现煤层储存的可行性。最近的研究强调，二氧化碳–盐水–矿物系统中的润湿性具有高度异质性和尺度依赖性，这显著影响了多相传输和捕获效率。在孔隙尺度上，混合润湿性分布可以改变位移模式，其中亲水性较强的区域引导盐水流动并增强二氧化碳的残留捕获，而亚晶粒变化影响界面传播和局部饱和度结果[16]。此外，二氧化碳–盐水界面动力学和溶解过程对岩石类型、孔隙结构和局部流动条件敏感。实验表明，溶解模式、气泡重新迁移和重力驱动的不稳定性会导致二氧化碳分布不均匀，突显了孔隙尺度机制对长期储存安全性的重要性[17]。补充研究显示，流动方向、注入速率和异质性强烈影响二氧化碳的位移效率和扫掠效率，进一步证明了物理结构与多相传输之间的相互作用[18]。最后，对非润湿相的详细形态学分析表明，断脱、粘性重新迁移和滞后现象可以控制捕获二氧化碳的体积和连通性，强调了润湿性在残余捕获和移动性中的关键作用[19]。综上所述，这些发现强调了在预测模型中考虑矿物特异性润湿性、耦合的热力学条件和孔隙尺度异质性的必要性，以便对地质二氧化碳储存进行可靠的预测。

最近，机器学习方法已经扩展到多气体系统，反映了地下能源储存的更广泛背景。Ahmadi[20]研究了H2、CH4和CO2在页岩中的润湿性，结合了基于变压器的深度学习和集成方法。变压器模型表现出卓越的泛化能力和可解释性，有效捕捉了矿物学、有机物含量和热力学条件之间的非线性关系。值得注意的是，该方法解决了集成方法中观察到的系统偏差，并显著改进了滞后预测，这对于二氧化碳储存场景中的准确残留捕获评估至关重要。

虽然这些研究取得了显著进展，但仍存在关键限制。现有模型通常依赖于缺乏足够矿物多样性和储层相关热力学条件覆盖的数据集，限制了它们在异质地质环境中的适用性。此外，许多先前方法强调了预测准确性，但未结合严格的数据预处理、过拟合预防或全面的验证策略。关键的是，缺乏稳健的不确定性量化降低了它们在GCS项目中进行风险决策的价值。

本研究通过开发一个全面的机器学习框架来预测盐水–二氧化碳–矿物系统中的接触角，解决了这些局限性。该框架整合了系统策划的实验数据库和先进的预处理技术，并采用了一系列最先进的算法，包括支持向量回归、基于集成树的学习器、广义加性模型、多层感知器和梯度提升模型。为了确保稳健性，每个模型都经过k折交叉验证和穷举网格搜索进行了优化，并使用多种统计指标进行了性能评估。通过结合方法学一致性和算法多样性，所提出的方法提供了准确、可推广且具有不确定性意识的润湿性预测，为改进储存容量评估、增强捕获预测和支持地质碳封存的长期安全性提供了强大的计算工具。

**方法论**

本研究采用了一种结构化的多阶段方法，系统地将异构实验测量数据转换为稳健且可解释的预测模型。如图1所示，工作流程从严格的数据清理和协调开始，然后构建旨在捕捉矿物–盐水–二氧化碳系统非线性相互作用的物理信息特征。这些步骤确保了数据集的内部一致性，并提供了……

**结果与讨论**

图7、图8、图9、图10、图11、图12、图13、图14、图15从多个角度展示了润湿性的演变过程，从实验趋势到预测性能、可解释性和耦合的物理化学相互作用。图7探讨了盐水盐度如何在富含二氧化碳的条件下影响矿物特定的润湿行为，突出了表面反应性和离子–矿物相互作用之间的差异……

**结论**

本研究提出了一个综合框架，整合了实验润湿性数据、统计分析和机器学习，以量化储层相关条件下盐水–二氧化碳–矿物系统中的润湿性变异性。我们的主要发现总结如下：
- 方解石的变异性最大，接触角根据压力、盐度和温度的不同范围从约20°到超过80°不等。这反映了其对二氧化碳诱导的溶解-沉淀过程的敏感性。

**数据可用性**

数据将应要求提供给相应作者。

**关于生成式AI和AI辅助技术在写作过程中的使用声明**

在修订本手稿的过程中，作者使用了ChatGPT-5.2来帮助提高清晰度和可读性。作者独立审阅并编辑了所有内容，并对发表工作的准确性和完整性承担全部责任。

**关于利益冲突的声明**

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