源自脂肪酸的生物基弹性体具备双模式按需粘附性能和自主自修复功能

《Industrial Crops and Products》：Fatty acid–derived bio-based elastomers with dual-mode on-demand adhesion and autonomous self-healing

　　**环环桥|王瑞|李金东|吴显坤|吴长柱|王中凯**
**安徽省高性能生物基尼龙工程中心，安徽农业大学材料与化学学院，合肥，安徽230036，中国**

**摘要**
将不可食用植物油转化为高性能聚合物材料是一种有前景的可持续工业产品开发途径。源自植物油原料的长链脂肪酸赋予材料内在的柔韧性和可化学调控性。然而，同时实现自修复和持久粘附（尤其是在潮湿环境中）仍具有挑战性，因为分子段的移动性往往会损害界面稳定性和耐水性。本文报道了一种通过合理分子工程设计的生物基弹性体，该弹性体具备双向按需粘附和自主自修复功能。源自植物油的长链脂肪烃段作为疏水结构域融入动态聚合物网络中，而来自香兰素的可逆亚胺键则实现了可逆的共价交换。这种协同架构在保持分子移动性的同时提升了环境耐受性，从而实现了高效的室温自修复及出色的机械性能。此外，这种弹性体还能在热或溶剂刺激下产生可控的粘附作用，无论在干燥还是潮湿条件下都能形成牢固的粘合。工程化的疏水结构域有效增强了抗潮能力，而动态网络则支持材料的可回收性和再加工性。本研究展示了一种将工业油源脂肪酸转化为兼具适应性、耐用性和循环性的多功能弹性体的实际策略，推进了基于可再生作物原料的高价值利用。

**1. 引言**
对可持续材料需求的增加推动了针对可再生工业作物（尤其是不可食用植物油和脂肪酸）衍生聚合物的广泛研究（Gao等人，2023年；Fan等人，2023年；Fan等人，2023年；Zhu等人，2016年）。作为丰富且结构多样的生物资源，长链脂肪酸具有内在的柔韧性和可化学调控性，使其成为下一代弹性体和粘合剂的理想构建块。将这些油基原料转化为高性能功能材料是实现工业生物质增值利用和减少对化石基聚合物依赖性的关键途径（Peng等人，2021年；Lligadas等人，2010年）。尽管在基于植物油的聚合物系统方面取得了显著进展，但实现多功能性仍然具有挑战性。特别是在自修复弹性体和粘合材料领域，高效的修复通常需要足够的分子移动性和动态键合作用，而持久的粘附性能——尤其是在潮湿或湿润条件下——则需要保持结构完整性和抗潮性（Huynh等人，2017年；Xiang和Liu，2021年；Zhou等人，2023年）。这些相互矛盾的要求常常限制了整体性能，因为增强的链移动性可能损害界面稳定性和环境耐受性（Ekeocha等人，2021年；Lee等人，2021年；Zhang和You，2021年；Zheng等人，2021年）。因此，开发兼具自修复效率和抗潮粘附性的生物基弹性体仍然是一个重要的但尚未解决的挑战。

为应对这一难题，近年来探索了多种分子策略。动态共价化学方法（如亚胺交换和可逆聚氨酯键）以及非共价相互作用（如氢键）被用来引入自修复和可再加工性，同时维持网络稳定性（Li等人，2020年；Sha等人，2020年；Zhang等人，2019年）。此外，还引入了疏水段和相分离结构以减少水分吸收并改善潮湿条件下的性能（Darby等人，2021年；Narayanan等人，2019年；Wang等人，2021年；Zhang等人，2017年）。借鉴天然粘合剂的生物启发式方法通过精心设计的界面相互作用增强了在水环境中的粘附性能（Liang等人，2021年；Rahim等人，2020年；Wang等人，2019年；Zhao等人，2020年）。另外，可再生的植物油源单体也已成为可持续的构建块（Song等人，2019年；Zhang等人，2021年；Zhang等人，2022年）。尽管取得了这些进展，但大多数报道的系统仅部分解决了移动性和耐水性之间的矛盾。具有高密度动态键的聚合物往往机械强度或抗蠕变性能下降，而高度疏水的网络则限制了链的扩散，无法在室温下有效自修复（Li等人，2022年；Liu等人，2022年；Yu和Wu，2021b；Wang等人，2022年）。此外，许多专为湿粘附设计的材料依赖于单一激活机制（例如热处理或表面特异性化学修饰），这限制了它们对多变环境的适应性。此外，自修复、湿粘附和可回收性通常作为独立目标而非综合可持续材料设计的一部分来追求（Dong等人，2022年；Fan等人，2023年；Fan等人，2023年；Zhang等人，2025年）。因此，能够在干燥和潮湿条件下同时保持机械强度、自主修复损伤并可靠粘附到表面的聚合物平台仍然稀缺。

本文提出了一种分子工程策略，将源自脂肪酸的长链段作为疏水结构域融入动态聚合物网络中。这些源自植物油原料的长链脂肪烃不仅作为可再生的结构组分，还调节材料的整体柔韧性和界面耐水性。同时，通过改良的香兰素衍生的动态亚胺键实现了可逆的共价作用，使网络能够重新排列并进行自主修复（图1a）。这种协同设计在分子移动性和环境耐久性之间取得了平衡。所制备的生物基弹性体在室温下具有自主自修复能力，并保持了出色的机械性能。更重要的是，这些材料能够在热或溶剂刺激下产生双向按需粘附，无论在干燥还是潮湿条件下都能实现可控的粘合（图1b）。工程化的疏水脂肪烃段有效抑制了水分引起的粘合界面降解，而动态网络确保了材料的可回收性和再加工性。这种双触发适应性在环境条件多变且严格热控制不可行的实际场景中提升了性能可靠性。通过展示如何将工业油源脂肪酸结构工程化为兼具自修复、适应性粘附和可回收性的多功能弹性体，本研究为可再生作物原料的高价值利用提供了可行策略。该研究强调了长链脂肪烃结构不仅作为可持续替代品的潜力，还作为能够在苛刻环境中实现先进性能的功能性设计元素，为开发耐用的循环型生物基聚合物系统做出了贡献。

**2. 材料与方法**
2.1 **材料**
橡胶籽油（纯度95%）购自中国西双版纳华坤科技有限公司。4-二甲氨基吡啶（DMAP，99%）、二环己基甲烷-4,4'-二异氰酸酯（HMDI，98%）、香兰素（97%）、1,4-丁二醇（BDO，90%）、二丁基锡二月桂酸酯（DBTDL，95%）和肼一水合物购自Aladdin生化科技有限公司（上海）。甲醇钠（甲醇中的30 wt%）和2,2'-偶氮（2-甲基丙腈）（AIBN，96%）购自TCI有限公司（上海）。甲醇、二氯甲烷、氯化钠、端羟基聚丁二烯（平均Mn约2800）、碳酸氢钠和无水硫酸镁购自Macklin Reagent有限公司（上海）。四氢呋喃（THF，99.0%）和N,N-二甲基甲酰胺（DMF，99.8%）购自成都 Kelong试剂厂，并在使用前通过蒸馏提纯。
2.2 **PAD的合成**
基于脂肪酸的二醇（PAD）是按照已报道的程序从蓖麻油衍生的甲基10-十一烯酸制备的。简要来说，将88.5克MUD缓慢加入250毫升三颈烧瓶中，在氮气保护下于100°C下搅拌1小时。冷却至60°C后，逐滴加入53.5克二乙醇胺和1.1毫升甲基钠，并持续搅拌4小时。最后，用DCM稀释混合物，并用NaCl水溶液洗涤5次直至有机相透明。有机相用MgSO4干燥，溶剂蒸发后得到粘性液体（69.0克）。PAD的详细合成步骤和1H NMR光谱见图S2。
2.3 **PX弹性体的制备**
所有PX弹性体均通过缩合聚合制备。合成前，将37.4克HTPB（13.3毫摩尔）和2.1克PAD（5.7毫摩尔）置于三颈烧瓶中，在氮气保护下于110°C下脱水3小时以去除水分，然后冷却至70°C。接着加入10.0克HMDI（38.1毫摩尔）和几滴DBTDL，持续搅拌4小时。预聚物合成后，将4.0克HBP（13.3毫摩尔）和0.5克BDO（5.7毫摩尔）溶解在干燥的DMF（5毫升）中，并在70°C下继续搅拌6小时。之后，加入1.0毫升甲醇并持续搅拌，直至通过FTIR光谱确认异氰酸酯基团完全消耗。最后，将预聚物置于特氟龙模具中，在60°C真空烘箱中干燥24小时，然后在120°C和10 MPa压力下热压3分钟，得到薄弹性膜。其他弹性体（包括P6）的制备方法参见表S1中的化学组成。
2.4 **表征**
1H NMR光谱使用Agilent DD2 600 MHz光谱仪（Agilent Technologies，美国）记录，溶剂为CDCl3，内标为四甲基硅烷（TMS），测试温度为25°C。傅里叶变换红外（FT-IR）光谱使用Brook Tensor 27 FT-IR光谱仪（Brook，德国）获得。对于聚氨酯液体和薄膜，采用了衰减全反射（ATR）技术。接触角测量使用KSV（Helsinki，芬兰）CAM 200接触角仪进行。玻璃化转变温度（Tg）通过差示扫描量热法（DSC）在200 F3仪器（NETZSCH，德国）上进行，测试温度范围为室温至100°C，升温速率为20°C/分钟，随后冷却至-100°C，第二次加热和冷却循环的升温速率为20°C/分钟。

**3. 结果与讨论**
3.1 **基于植物油的聚氨酯弹性体的分子设计与多功能集成**
首先通过简单的一锅法将不可食用橡胶籽油转化为具有悬挂长链结构的二醇单体（PAD），经过最小纯化后获得高纯度的产品。生物质单体HBP也容易合成（见图S1）。PAD和HBP的化学结构通过NMR氢谱（1H NMR）得到了确认（见图S2和S3）。值得注意的是，使用一锅法轻松制备超过600克的PAD，强烈表明我们的合成策略具有扩展到工业规模的潜力（见图S4）。利用这些单体，我们制备了一系列不同组成的植物油基聚氨酯（PX）（参见图S5和表S1中的原料比例）。具体而言，仅HBP的含量在P1至P5之间变化，而P6作为对照组，相当于不含PAD的P4。在整个反应过程中通过红外光谱监测产物。结果表明，随着反应进行，特征异氰酸酯峰（2259 cm^-1）逐渐消失，而新的峰（3358 cm^-1、1532 cm^-1和1240 cm^-1）分别对应于形成的聚氨酯中的N-H伸缩振动和酰胺II及酰胺III的弯曲振动，证实了聚合的成功（见图S6）（Wu等人，2023b）。此外，凝胶渗透色谱（GPC）（见图S7和表S1）显示所有组分的平均分子量约为50,000 g·mol^-1，且无游离单体的峰出现，进一步证明了聚合的成功。

在分子设计方面，我们旨在建立一种构建多功能集成聚氨酯弹性体的通用策略。在这里，我们使用聚丁二烯二醇（HTPB）和定制合成的长链脂肪酸二醇（PAD）作为聚氨酯中的混合软段，以提供显著的疏水性（Khatib等人，2020）。此外，HBP中的动态亚胺单元也被引入聚氨酯软段中，以确保高链移动性（Lee等人，2019）。PAD的长链不仅破坏了分子链的规则性，还与HTPB共同形成疏水屏障，阻止水分渗透。由于PAD和HBP之间的动态耦合，弹性体在室温下表现出良好的修复性能。最优的聚氨酯弹性体（P4）不仅可以作为热熔粘合剂使用，而且在溶剂刺激下还能实现实时粘附。这种双向按需粘附能力展示了聚氨酯弹性体在可持续粘合剂领域的巨大潜力。
3.2 **弹性体的机械性能与动态行为**
首先评估了不同配方的PX弹性体的机械性能。图2a、表S2和图S8显示，弹性体的断裂应力与HBP含量呈正相关，而应变则呈相反趋势。当HBP含量达到0.7当量时，弹性体的机械性能达到峰值（应力：20.6 MPa，应变：1510%）。进一步增加HBP（1.0当量）导致应力和应变降低，这归因于聚氨酯硬质域中苯环的逐渐堆积，使网络向刚性转变。杨氏模量的显著增加为这一假设提供了有力证据（图2b）。为了直观展示P4的机械性能，将P4弹性体制成仅0.3毫米厚的矩形样品，可以轻松承受4.5公斤的重物（图2b，插图）。P4的优异延展性在图2c中得到体现。因此，P4被全面评估为后续研究中可靠的候选材料。

当HBP含量达到0.7当量时，弹性体的机械性能达到峰值（应力：20.6 MPa，应变：1510%）。进一步增加HBP（1.0当量）导致应力和应变降低，这是由于聚氨酯硬质域中苯环的逐渐堆积，使得网络向刚性转变。杨氏模量的显著增加为这一假设提供了有力证据（图2b）。为了直观展示P4的机械性能，将P4弹性体制成仅0.3毫米厚的矩形样品，可以轻松承受4.5公斤的重物（图2b，插图）。P4的优异延展性在图2c中得到体现。因此，P4被全面评估为后续研究中可靠的候选材料。

接下来，记录了P4弹性体在不同应变范围内的恢复行为（图2d和2e）。在较小应变范围内（0-300%），连续进行了五次循环拉伸测试。结果显示，连续循环的载荷曲线几乎完全重合。值得注意的是，在仅30分钟的应力释放后，拉伸曲线就恢复到了初始状态，残余应变仅为140%，表明聚合物链内的动态相互作用几乎没有解耦，并表现出典型的弹性变形。在大应变（0-800%）循环中，P4显示出明显的应变硬化行为。在连续的加载-卸载循环过程中，材料的峰值应力逐渐增加，并出现明显的滞后环，表明能量通过网络重排和可逆的动态键（酰亚胺键和氢键）得到有效耗散。阻尼能力是根据循环拉伸测试的滞后环计算得出的。结果显示，随着应变的增加，阻尼从0.68增加到0.72，表明由于动态键的逐步激活，能量耗散得到增强（图S9）。随后，评估了P4薄膜的耐割性和抗穿刺性。图2f显示了Rivlin-Thomas纯剪切测试的结果，用于评估P4的断裂能。在8毫米宽的矩形样品中心制造了一个3毫米的缺口，然后对其进行拉伸测试以观察裂纹扩展情况。在拉伸过程中没有发生裂纹扩展，表明其具有出色的机械性能。弹性体的断裂能为116.5 kJ m^-2（图2f，插图）。在抗穿刺测试中也获得了类似的结果。即使在尖锐物体的外力作用下，P4薄膜也能抵抗轻易的穿刺。0.4毫米厚的P4薄膜可以承受约47牛顿的压力，显示出令人满意的抗穿刺性（图2g）。这些积极的结果促使我们进一步研究了HBP对氢键形成的影响。具体来说，对P1和P4样品的ν(CO)吸收带进行了多峰拟合（图2h）：1730 cm^-1（自由ν(CO)），1708 cm^-1（无序氢键的ν(CO)）和1676 cm^-1（有序氢键的ν(CO)）。基于解卷积的FTIR光谱的计算显示，P4中氢键ν(CO)的总比例（53.41%）高于P1（35.82%），表明硬质相中的HBP更有利于氢键的形成（图2i）。

在确认了聚合物弹性体的机械稳健性之后，我们通过热重分析（TGA）和玻璃化转变温度（Tg）测试来研究其热稳定性。图S10表明，在200°C至300°C之间，主要的分解过程涉及硬质域中脲键的断裂。软质域的降解发生在320°C至370°C之间。390°C至450°C的范围对应于聚氨酯主链中碳-碳键的降解（Wu等人，2023a，Wu等人，2024a）。此外，差示扫描量热法（DSC）显示，随着HBP含量的增加，弹性体的Tg从-58.15°C增加到-49.74°C，这归因于HBP介导的物理交联网络（图S11）。总体而言，所有样品的Tg都远低于室温，使其成为室温自修复材料的理想候选者。

为了验证这一假设，在P4薄膜上人工制造了一个划痕，并在光学显微镜下观察其修复行为（图3a）。令人兴奋的是，24小时后划痕完全愈合了。相比之下，P6在24小时内没有实现完全自修复（图S12），这可能是由于在没有PAD的情况下聚合物网络变得更密集，从而限制了链的流动。通过直接剪切P4样品并重新组装断裂界面进一步验证了其修复能力。这一结论还通过愈合过程中的拉伸曲线得到了证实（图3b）。24小时愈合后，机械性能几乎没有变化。根据应力或应变计算，修复效率≥99%（图3c）。图3d中的一个更简单的例子表明，切割后的P4薄膜在24小时内愈合，并且愈合后的薄膜仍能承受400%的应变。为了揭示自修复行为背后的机制，在不同温度下进行了流变学分析。流变测试的频率范围从0.05 Hz到500 Hz，温度范围为60-90°C（图3e）。结果表明，P4薄膜的储能模量（G'）在宽频率范围内始终高于损耗模量（G''），表现出典型的弹性体行为。此外，图3f中的应力松弛行为显示，随着温度的升高，松弛率加快，这与氢键和动态酰亚胺的快速解离一致。温度依赖的现场红外光谱显示，随着温度的升高，多个氢键特征峰明显减弱并蓝移（图S13），这与应力松弛结果一致。作为定量参数，从Arrhenius方程计算出的活化能（Ea）为89.46 kJ/mol，强烈表明P4弹性体具有显著的分子扩散能力（图S14）。此外，除了P4之外，还对所有样品进行了应力松弛和活化能的计算。结果表明，P1、P2和P3的活化能高于P4，而P5的活化能较低（图S15）。这一证据表明，动态酰亚胺对聚合物的拓扑结构交换有重要贡献。为了进一步验证酰亚胺键在P4自修复中的作用，进行了额外的对照实验。具体来说，在PU的合成中用0.7当量的4,4'-联苯替代了HBP，其余成分与P4相同。这种聚合物被称为P4C。在P4C薄膜表面制造了一个划痕，并在显微镜下观察其修复行为。结果显示，24小时后修复效果不理想，这为酰亚胺键的动态作用提供了有力证据（图S16）。此外，温度依赖的红外光谱为酰亚胺的动态交换提供了额外证据（图S17）。

除了自修复之外，聚合物的可回收性对于实现可持续材料利用至关重要（Wang等人，2024年；Qian等人，2025年）。因此，接着研究了其物理和化学回收行为。得益于其线性分子结构，P4可以通过热压缩完全回收（图3g）。即使经过5次回收循环，P4的机械性能仍然稳定，没有显著下降（图3h）。同时，可以使用各种溶剂对P4薄膜进行化学回收（图S18和图S19）。图3i中的红外光谱表明，两种回收过程后薄膜的化学结构保持不变。出色的自修复能力和可持续性赋予了P4弹性体更长的使用寿命和更低的生命周期成本。

除了自修复之外，聚合物的可回收性对于实现可持续材料利用也至关重要（Wang等人，2024年；Qian等人，2025年）。因此，接着研究了其物理和化学回收行为。得益于其线性分子结构，P4可以通过简单的热压缩完全回收（图3g）。即使经过5次回收循环，P4的机械性能仍然稳定，没有显著下降（图3h）。同时，可以使用各种溶剂对P4薄膜进行化学回收（图S18和图S19）。图3i中的红外光谱表明，两种回收过程后薄膜的化学结构保持不变。出色的自修复能力和可持续性使P4弹性体具有更长的使用寿命和更低的生命周期成本。

除了自修复之外，P4弹性体丰富的动态氢键和热塑性还使其具备作为热熔胶的功能。因此，接下来研究了P4弹性体的热触发粘附性能。图4a展示了P4弹性体在基底界面上的粘附机制。聚合物主链上的大量脲基团和基底表面的活性官能团提供了氢键供体/受体，使聚合物能够牢固地锚定在界面。同时，HBP提供了丰富的π-π相互作用，进一步增强了聚合物的粘合强度。随后在六个基底上的粘附测试展示了P4作为粘合材料的潜力（图4b）。此外，在三个基底上的90°剥离试验显示了P4弹性体的出色界面粘附韧性（剥离力>1000 N/mm）（图4c）。这表明在剥离过程中，聚合物链在界面处保持稳定锚定，形成了坚固的应力传递路径以抵抗机械力。接下来，我们研究了弹性体在不同基底上的剪切强度。我们选择了四种样品——P1、P4、P5和P6——在六个基底上进行测试。结果显示，P4在所有基底上的表现都最好（在铝基底上的剪切强度为7.85 MPa），明显优于其他样品（图4d）。值得注意的是，所有样品在塑料和玻璃表面的剪切强度较低，而在金属基底上的表现优异。这可能与金属表面上的离子与聚合物之间的 coordination相互作用有关。此外，在木材基底上的剪切强度高于塑料和玻璃基底，这归因于较大的表面粗糙度导致的机械互锁效应。

在验证了室温下粘附的可行性之后，我们进一步研究了不同湿度水平对粘附的影响，因为湿度诱导的脱粘仍然是粘接领域的一个关键挑战。随后在不同的湿度水平下进行了粘附实验（Wu等人，2023b）。图4e表明，即使在95%的湿度下， lap样品的剪切强度也没有显著下降。这一结果促使我们直接将lap样品浸入水中，然后测量剪切强度（图4f）。令人印象深刻的是，P4的剪切强度在两天内基本保持稳定，没有明显降低。然而，尽管经过3周的长时间暴露后剪切强度降低了45%，但仍保持了4.33 MPa的高值。P4弹性体的优异耐水性源于其疏水软质域的显著贡献。PAD和HTPB形成的疏水屏障有效地阻止了水分子穿透聚合物网络，从而减缓了水分子的塑化作用，这一点可以通过对P4和P6进行的膨胀实验得到验证（见图S20和图S21）。此外，还进一步评估了P4热熔胶的循环粘附性能。结果显示，在经过多达8次循环回收后，P4在铝基底上的剪切强度几乎没有降低（见图4g），这强烈表明P4在多次循环后没有出现疲劳或降解现象。在润湿过程中，聚合物段在界面处没有形成可能影响粘附行为的缺陷或空洞，从而展现了高质量的界面重建能力。

3.5. P4弹性体的溶剂诱导粘附及其潜在应用
在展示了热诱导粘附行为及其出色的可重复使用性之后，我们接下来关注了溶剂激活的粘附模式，这种模式使得聚氨酯胶能够在水下环境中实现有效的粘合。在之前的报告中，湿态胶粘剂聚合物通常表现出显著的疏水性。在我们的案例中，当用大量水冲洗后，水滴会迅速从P4胶的界面滑落，且没有出现典型的聚集现象（见图5a）。同时，图5b提供了水接触角的定量证据。所有组分都表现出典型的疏水性，这归因于HTPB和植物油衍生的PAD的低表面能。值得注意的是，P6的水接触角略有降低，这可能与软质区域中缺少PAD有关。在确定了P4的界面特性后，进行了溶剂诱导粘附测试。具体来说，在粘合前，P4薄膜的两侧都轻轻喷洒了乙醇以快速润湿界面。30秒后，P4薄膜粘附到了两个不同的基底上（Tan等人，2021年；Wu等人，2024b年）。乙醇蒸发后，进行了搭接测试（见图5c）。结果显示，在铝基底上，溶剂诱导的剪切强度达到了5.32 MPa（见图5d），仅比热激活减少了32.2%。这强烈表明，界面强度主导了粘附过程，而非内聚强度。

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图5. 溶剂诱导的P4弹性体粘附性能。a) P4弹性体的表面具有很强的防水性（刻度尺：2厘米）。b) 所有组分的水接触角表明PAD对弹性体疏水性的显著贡献。c) 乙醇诱导的界面润湿驱动的瞬时粘附示意图。d) P4弹性体在两种触发模式下的粘附性能。e) 数码图片展示了P4密封PET破损孔以防止水分泄漏的能力（刻度尺：2厘米）。f) 长脂肪酸链的显著防水效果。g) P4弹性体在水中静态浸泡36小时后仍未脱落，显示出显著的防水性。h) P4弹性体在不同浸水时间后的剪切强度。i) 高瞬时水下粘附强度，能够抬起500克的重量（刻度尺：2厘米）。

在验证了稳定的界面粘附后，我们进一步研究了润湿界面在水环境中的稳定性。因此，我们将乙醇润湿的P4薄膜直接粘附在泄漏的PET容器表面上，容器立即完全密封（见图5e）。这种瞬时界面粘附行为为热诱导粘附提供了一个有前景的替代方案，可以在不依赖高温或机械力的情况下实现快速粘合。在润湿的界面上，P4的疏水软质区域——特别是PAD中的长脂肪酸链——有效地防止了水分子对聚合物主链的塑化（见图5f）。此外，为了验证苛刻条件下的溶剂诱导粘附失效行为，将加载了重物的搭接剪切试样浸入水中达36小时（见图5g）。令人惊讶的是，即使在水中浸泡36小时后，剪切强度仍然保持在4.22 MPa，没有观察到明显的界面脱落现象（见图5h）。最后，作为溶剂诱导粘附的直接证明，经过乙醇润湿的P4薄膜将金属重量从PVC管道底部提起（见图5i）。这种显著的溶剂诱导粘附揭示了P4胶在海洋工程等领域快速粘合和密封的潜在应用。

4. 结论
总之，我们开发了一种源自脂肪酸的生物基弹性体，它在一个可持续的聚合物平台上成功集成了自主自愈和双模式按需粘附功能。通过将植物油来源的长链脂肪酸作为疏水域引入含有亚胺的动态网络中，有效平衡了分子移动性和耐湿性之间的固有关系。所得到的生物基聚氨酯弹性体表现出高效的室温自愈能力、出色的机械性能以及可通过热或溶剂刺激可控的粘附性，从而在干燥和潮湿条件下实现可靠的粘合。疏水脂肪结构不仅提高了环境耐受性，还起到了调节界面稳定性的作用。此外，可逆的网络结构允许重新加工和回收利用，延长了材料的使用寿命并减少了浪费。这项工作表明，工业来源的脂肪酸可以通过战略性工程设计，超越其作为可再生替代品的角色，成为先进弹性体系统中的高性能组件。所提出的分子设计策略为非食用植物油原料的高价值利用提供了实用途径，并有助于开发耐用、适应性强且循环利用的生物基材料，以满足苛刻的应用需求。

CRediT作者贡献声明：
Rui Wang：撰写——原始草稿、可视化、软件、方法论、研究。
Huanhuan Qiao：撰写——原始草稿、验证、软件、方法论、形式分析。
Changzhu Wu：撰写——审稿与编辑、资金获取。
Xiankun Wu：撰写——审稿与编辑、监督、项目管理、资金获取、概念化。
Jindong Li：数据管理、撰写——审稿与编辑。
Zhongkai Wang：撰写——审稿与编辑、监督、项目管理、资金获取。