氢气作为一种有前景的化学燃料，日益受到重视，被广泛应用于可持续能源领域，因为它是一种清洁且可再生的能源[1]。这一趋势得益于对氢能利用的广泛研究以及水分解技术的快速进步[2,3]。水分解作为一种高效且环保的氢气生产方法受到了广泛关注[4,5]，其中氢演化反应（HER）在整个过程中起着关键作用[6]。
目前，HER反应主要使用传统的贵金属基催化剂，如钌（Ru）[7]、铑（Rh）[8]、钯（Pd）[9]和金（Au）[11]，它们表现出优异的电催化性能。尽管铂（Pt）是最具代表性的电催化剂，但其有限的可用性和高昂的成本严重限制了其在大规模应用中的使用[12,13]。因此，开发出性能与Pt相当且成本低廉的电催化剂变得至关重要[12,14]。最近的研究表明，非贵金属过渡金属（如镍（Ni）[15]、钴（Co）[13]、铁（Fe）[16]和钨（W）[4,15]）具有作为HER催化剂的潜力。
在非贵金属电催化剂领域，非晶材料在不同介质中均表现出优异的性能[18]。非晶催化剂具有较高的灵活性，能够动态适应电催化条件[19]，这种灵活性既支持表面催化也支持体积限制下的催化，并能在运行过程中转变为高活性的晶体相[20]。此外，非晶材料中的丰富缺陷结构有助于提高催化活性，而体相和表面非晶化等现象进一步增强了催化性能[21]。通过用非贵金属（如镍）[4]对碳框架进行杂原子掺杂，可以调节带隙，从而提升催化活性[22]。基于镍的镍基和镍-碳复合催化剂已被广泛研究，并显示出良好的氢演化催化性能，凸显了含镍系统在HER研究中的重要性[23]。
此外，镍基催化剂作为贵金属催化剂的替代品展现出巨大潜力[24]，已有多种配方被证实有效，例如Ni-Mo[25]、Ni–Co[24,26]、Ni–W[27]、Ni-Fe[28]、Ni-Zn[29]、C?N?@NG[30]、M-N-C[30,31,32]。例如，负载在N掺杂石墨纳米管上的Ni和Mo?C纳米晶体在0.5 M H?SO?溶液中、电流密度为10 mA/cm2时，表现出极低的过电位（65 mV）和良好的Tafel斜率（67 mV/dec[33]）。然而，关于非晶碳掺杂镍（C–Ni）在HER催化中的温度依赖性，目前文献中尚未进行系统分析。
C–Ni 的优势在于其非晶碳结构[34]，这显著增加了表面积，为氢的吸附和解吸反应提供了更多活性位点[34,35]。要实现这种结构，需要采用可控且高效的合成技术。化学气相沉积（CVD）[36,37,38]是制备高质量碳材料的有效方法，可借助气相前驱体在基底上沉积薄膜[39,40,41,42]。这种方法避免了将碳材料从金属催化剂转移到电介质基底的过程，后者常常会引入杂质、褶皱和裂纹，从而影响材料质量和性能[43,44,45]，而这些缺陷会降低碳基电催化剂在HER应用中的电化学性能[35,46]。许多研究探讨了来自不同碳源（如甲烷（CH?）[47]的碳的性能，甲烷是常用的碳前驱体[48]。近年来，葡萄糖因其丰富性、可靠性、低成本和易于加工等优点[48,49,50,51,52]，成为碳掺杂的另一种有前景的选择。本研究提出了一种简便且成本效益高的方法，用于制备用于HER应用的非晶碳涂层镍（C–Ni）。
本研究采用最高900°C的CVD工艺，以防止镍基底降解并促进非晶碳的形成。在此温度下，碳以无序层的形式沉积在镍表面，改变了C–Ni的界面结构和表面特性。电催化系统的催化行为受结构特征、电子调制和界面相互作用的影响，而不仅仅是表面积等单一因素，因为这些因素共同促进了电荷转移和催化性能[53,54]。在600°C时未观察到碳的生长，但在700°C时成功实现了沉积，说明存在一个关键的碳掺入阈值。这归因于碳和镍的熔点差异。将处理温度保持在C–Ni共晶点（1329°C）[55]以下对于保持催化剂的结构完整性至关重要。本研究重点考察了C–Ni电催化剂在HER反应中的电化学性能和合成行为，特别是研究了700°C、800°C和900°C不同温度条件下的影响。温度显著影响了生成碳层的微观结构和化学性质，进而影响HER反应活性。在这些条件下合成的样品显示出268至295 mV的过电位和85至100 mV/dec的Tafel斜率，表明其具有优异的催化性能。通过系统地改变温度，本研究旨在优化碳的生长，以提升HER反应的效率。镍和非晶碳之间的协同作用为贵金属催化剂提供了一种经济且可扩展的替代方案，为可持续氢生产提供了可能性。
