通过过程干涉测量反馈实现的自适应和确定性激光抛光
《INTERNATIONAL JOURNAL OF MACHINE TOOLS & MANUFACTURE》：Adaptive and deterministic laser polishing enabled by in-process interferometric feedback
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时间：2026年05月10日
来源：INTERNATIONAL JOURNAL OF MACHINE TOOLS & MANUFACTURE 18.8
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手岛勇太 | 吉崎玲奈 | 金阳津 | 日比野健一 | 张彦明 | 北村翔吾 | 渡边郁男 | 杉田直彦
东京大学工程研究生院机械工程系，日本东京文京区本乡7-3-1，邮编113-8656
**摘要**
对硬脆材料进行高精度抛光需要同时控制亚微米级别的形貌和纳米级别
手岛勇太 | 吉崎玲奈 | 金阳津 | 日比野健一 | 张彦明 | 北村翔吾 | 渡边郁男 | 杉田直彦
东京大学工程研究生院机械工程系，日本东京文京区本乡7-3-1，邮编113-8656
**摘要**
对硬脆材料进行高精度抛光需要同时控制亚微米级别的形貌和纳米级别的粗糙度，理想情况下应实现高材料利用率和低消耗品使用量。基于光束的非接触式加工方法（如激光加工）可以避免工具磨损，减少对接触式消耗品的依赖，并缓解工具可及性的限制。然而，当材料的有效去除响应随局部吸收、表面状态和累积辐照量变化时，在波纹度和粗糙度尺度上进行精确控制仍然具有挑战性。传统的激光抛光通常采用开环方式或在每次循环之间根据离线表面测量结果和假设的恒定去除函数进行修正，因此容易受到这些不确定性的影响。本研究探讨了是否可以通过使用实时表面测量和反馈，在不依赖精确校准的去除函数的情况下，实现激光抛光过程中的表面质量控制。为此，我们提出了一种基于机器内干涉测量的反馈系统：利用白光干涉测量（WLI）定义虚拟参考表面，在每次迭代后计算残余高度图，并重新规划照射位置以选择性地去除凸起部分。通过飞秒脉冲烧蚀实现这一系统后，在单晶金刚石（SCD）的平整化过程中，残余高度和表面粗糙度均得到了显著降低。在对化学气相沉积生长的SCD进行的两次实验中，表面粗糙度从82.6纳米降至23.1纳米，从129纳米降至44.3纳米，最小粗糙度状态分别在7到8次迭代后达到。粗糙度改善比率ΔSa/Δz达到0.493至0.900，远高于典型的开环激光抛光工艺的报告值。循环间去除体积的变化以及粗糙和光滑表面的单点测试表明，材料的有效去除响应依赖于表面地形，这解释了为什么基于测量残余值的迭代重新规划是有益的。加工后的表面粗糙度通过WLI测量结果与原子力显微镜测量结果一致，证实了在动态表面光学条件下的定量过程评估是可行的。最终可实现的粗糙度受到两种机制的限制：WLI中由辐照引起的条纹可见度损失和残留的激光诱导周期性表面结构。这些结果证明了自适应重新规划是一种基于测量的方法，能够在非恒定材料去除条件下实现高效率、高产量的非接触式激光抛光。
**1. 引言**
产品的性能和可靠性取决于其表面质量，因此抛光被认为是决定组件功能性能的关键制造工艺[1]。新兴应用领域包括切割工具[2]，高精度模具和模具也需要严格的表面完整性[3][4]，半导体组件中的表面质量同样至关重要[5]。在这些应用中，组件往往具有复杂的几何形状，需要亚微米级的形貌精度和纳米级的粗糙度，同时希望实现高材料利用率和最小化的消耗品使用[6][7]。然而，在单一工艺中同时满足这些要求仍然具有挑战性，因为高效去除机制可能会无意中引入亚表面损伤、低空间频率误差（波纹度）或粗糙度尺度上的控制困难[8]。
表面抛光工艺可分为接触式和非接触式方法。机械抛光是最古老且最成熟的接触式技术，能够在广泛的应用和长度尺度上实现高精度抛光[9]。但对于GaN和金刚石等结晶硬脆材料，接触式方法常受到工具磨损和消耗品（如磨料、冷却液）的限制[8]。化学机械抛光（CMP）通过化学辅助去除扩展了接触式抛光的优点，但仍依赖于浆料和垫片，并且可能因消耗品状态的变化而产生工艺漂移[10]。物理化学混合方法可以进一步降低粗糙度；例如，等离子体辅助抛光可实现小于0.5纳米的粗糙度，但它需要真空环境，涉及大量工艺气体，并且难以应用于非平面几何形状[11]。对于精确的形貌控制，高保真度测量结合校准的影响函数可以实现收敛的形貌控制[12]。这种基于影响函数的规划已在数值控制的弹性发射加工[13]和离子束成形[14]中得到验证。这些方法主要针对形貌误差校正，采用毫米级的去除范围，限制了它们直接校正局部粗糙度的能力。
激光抛光提供了一种光学定义的去除范围，因此可以处理更高的空间频率，提供了一种无需工具磨损的粗糙度控制方法。激光抛光包括基于熔化/粘性流动的热抛光[15]和使用超短脉冲的烧蚀去除[16]。Ogawa等人报道了使用平行照射配置的超短脉冲激光（USPL）抛光能实现22纳米的粗糙度Ra，但这限制了其在凹面或屏蔽表面上的应用[2]。Liu等人通过紫外激光照射后去除改性层实现了7纳米的粗糙度Ra，但由于需要消除激光影响区域，会导致较大的材料损耗并降低材料利用率[17]。由于许多激光去除工艺是在固定辐照条件下进行的开环操作，因此难以补偿由局部吸收和表面状态变化引起的去除特性波动。更根本的是，在晶体表面进行精细抛光步骤时的USPL烧蚀中，有效去除响应可能取决于局部吸收和表面状态，并可能随辐照历史而变化，因此在实践中并不总是存在类似于确定性成形中的恒定去除函数[16]。这些特性促进了使用USPL进行纳米级控制的发展，在这种情况下，去除不确定性和材料非均匀性尤为突出。
在这种情况下，为了提高工艺精度，人们致力于通过过程内的和机器内的测量进行反馈[18][19]。通过在机床内保持工件对准，机器内测量可以直接为校正规划提供信息，无需中间夹具或机床外的重新校准。在接触式加工中，Chen等人展示了基于机器内轮廓测量的迭代补偿，经过多次循环后实现了高形貌精度[20]。然而，使用接触式测量的补偿通常仅针对通过轮廓处理和过滤提取的低空间频率特征，这本质上限制了对高空间频率粗糙度的控制能力。作为结合接触式加工和非接触式光学测量的混合方法，Chen等人将彩色共聚焦传感器集成到机器内系统中，并利用迭代学习减少了所需的补偿循环次数[21]。尽管如此，共聚焦感测本质上是点对点的，频繁反馈更新所需的密集区域采集可能会耗费时间。全场干涉测量可以克服这一吞吐量瓶颈；例如，Wu等人将微型化白光干涉测量（WLI）系统集成到超精密机床中，并通过加入抗振动算法实现了V型槽加工的闭环质量控制[22]。然而，当材料去除仍基于接触时，工具磨损和磨损引起的缺陷仍然是高硬度材料的关键限制[23]。对于非接触式激光加工，已经探索了原位测量概念；例如，Hasegawa等人展示了在飞秒激光加工过程中使用光学相干断层扫描（OCT）进行监控，但分辨率仅为微米级别，未能实现纳米级别的闭环质量控制[24]。
这些研究在加工过程中获取了表面信息，为克服非接触式工艺中目标形状缺乏确定性控制的基本挑战提供了重要见解。通过机器内测量获得的确定性表面位置信息可以作为虚拟参考表面[8]。如果可以根据这一参考进行选择性去除材料，理论上可以实现最大材料利用率的目标几何形状。然而，目前尚未建立一个同时满足以下条件的框架：（i）非接触式；（ii）使用机器内区域测量；（iii）基于虚拟参考表面确定性地控制形貌和粗糙度。
本研究解决的挑战是在非接触式加工中实现对结晶硬脆材料表面形貌和粗糙度的测量驱动确定性控制，特别是在USPL烧蚀中。因此，我们提出了以下研究问题：“在仅使用过程内测量和自适应反馈的情况下，可以在多大程度上实现USPL抛光过程中的确定性表面控制，而不依赖于精确校准的恒定去除函数？”具体来说，本研究探讨了尽管去除特性存在不确定性，仍可通过依次更新基于测量地形得到的虚拟参考表面来实现可靠的表面质量控制的可行性。本研究的最终工程目标是实现一种非接触式、单工艺方法，该方法适用于复杂几何形状，具有亚微米级的形貌精度、纳米级的粗糙度，同时实现高材料利用率和最小化的消耗品使用量。因此，我们提出了一种基于测量的自适应反馈激光加工方法，该方法在每次迭代时根据机器内WLI测量的表面地形重新计算照射坐标。根据DIN ISO 10110-8标准，空间频率低于0.4 mm?1的表面特征被视为形貌误差或波纹度[25]，而超过1500 mm?1的表面特征被视为微粗糙度[26]。单晶金刚石（SCD）被选为结晶硬脆材料的严格测试案例。通过平整化实验验证了所提出方法的有效性，评估了收敛行为、粗糙度改善效率和材料利用率。
**2. 材料和方法**
**2.1 反馈加工方法概述**
非接触式激光抛光中的确定性纳米级控制要求根据过程内测量结果自适应地更新加工决策，而不是基于固定的照射条件或假设的恒定去除响应。在闭环加工中，将测量的表面地形与目标（虚拟参考表面）进行比对以计算偏差图，从而确定去除区域。通过将照射限制在这些偏差定义的区域内并在每次通过后重新评估表面，可以实现最小总材料去除量和高材料利用率的收敛性改进。
如图1所示，反馈加工包括三个阶段：表面形貌测量、加工计划生成和激光照射加工。本文中的一次反馈迭代表示该测量-规划-加工循环仅执行一次。表面形貌使用集成的WLI显微镜获取。表面测量必须满足以下要求：（i）非破坏性；（ii）能够快速获取二维区域地图；（iii）提供纳米级垂直分辨率；（iv）支持高吞吐量。常见的技术包括触针轮廓测量、原子力显微镜（AFM）、共聚焦显微镜（OCT）和WLI。触针轮廓测量和AFM需要接触，并且区域映射速度较慢。OCT是非接触式的，提供微米级轴向分辨率，但需要扫描以获取二维地图。相比之下，WLI通过全场干涉分析实现高空间分辨率和速度，并且容易与激光加工光学路径对齐。白光的短相干长度将干涉限制在接近零的光学路径差异范围内，从而实现稳健的高度估计。因此，本研究中采用了WLI。
**图1. 基于反馈的表面抛光过程。** 初始表面通过机器内测量、自适应工艺规划和选择性非接触式材料去除进行迭代精炼。从测量表面与目标形状的差异中获得的残余图指导自适应规划和材料去除，从而实现向目标表面的收敛。
为了优先考虑相位保真度、符号确定性和跨不同表面的重复性，选择了相移干涉测量（PSI）来提取表面地形。它使用多帧[27][28]和双帧[29]方法减少捕获帧数并提高抗振能力，但由于采集时间较短而面临相位精度降低和符号不确定性等问题。因此，PSI提供了所需的可靠性和重复性。
使用飞秒激光进行材料加工以实现无机械接触的热敏去除。由于WLI在可见光范围内工作，因此将加工波长设置在近红外区域以避免与测量通道的光谱重叠。观测光束和加工光束通过波长选择性二向色镜同轴结合。光学布局的详细信息在第2.3节中介绍。
根据测量的表面地形，选择照射位置以仅去除需要加工的区域。在同一协议下对不同样品进行了两次独立实验（实验A和B），以评估重复性和对初始表面条件的鲁棒性。目标几何形状为平面。加工采用了固定的迭代停止标准。实验次数（实验A：14次；实验B：10次）基于初步试验（见附录C）预先确定；当前实验中未使用Sa或残余度Jk（第2.2节介绍）作为终止标准。该设计使我们能够观察改进过程以及后期行为，在这个过程中，表面可能会因过度加工而饱和或恶化。反馈控制公式和照射位置选择规则详见2.2.2.2节。在每次反馈迭代k中，在机WLI提供反馈区域上的面积高度图Hk(x,y)，从中计算出一个残差图（表面与参考值的偏差），并用于更新照射位置。在本研究中，唯一的控制变量是照射位置；脉冲能量是固定的，并且每次迭代在每个选定的位置施加一个脉冲。在迭代k中施加的脉冲数量（等效于选定的位置数量，因为每个位置接收一个脉冲）用Nk表示。单个脉冲的材料去除量通过一个空间不变的去除核g(x,y)≥0来近似；因此，多个脉冲的预期去除量可以建模为线性叠加。相应地，迭代k的控制输入是一组照射位置Sk（等效于射击位置图uk），控制目标是根据测量得到的残差来选择Sk。原则上，相同的框架可以通过参数化的核g(x,y;pk)来适应自适应激光参数；在目前的实验中，pk被固定以专注于基于位置的反馈。为了推广，可以引入一个参考表面Href(x,y)，残差可以定义为rk(x,y)=Hk(x,y)?Href(x,y)。在目前的平整化实验中，Href被选为反馈区域Ω上的一个稳健的最佳拟合平面表面，然后进行一个恒定的位移，使得Ω上的中位残差变为零。因此，残差高度定义如下：(1)rk(x,y)=Hk(x,y)?Href,k(x,y)，(2)Href,k(x,y)=(a1,kx+a2,ky+a3,k)︸最佳拟合平面+mk︸中位位移，(3)mk≡median(x,y)∈ΩHk(x,y)?(a1,kx+a2,ky+a3,k)，其中(a1,k,a2,k,a3,k)是通过(x,y)∈Ω的平面拟合得到的，标量mk被选择为使得median(x,y)∈Ωrk(x,y)=0。设V?Ω表示候选照射位置集；原则上，V可以是连续的。在迭代k中，选择了一个有限的照射位置集Sk={(xk,n,yk,n)}n=1Nk?V，其中Nk≡|Sk|。相应的射击位置图uk(x,y)定义为(4)uk(x,y)=∑n=1Nkδ(x?xk,n)δ(y?yk,n)，其中(xk,n,yk,n)∈Sk表示第n个照射位置。设G表示由去除核g诱导的二维卷积运算符（即(Gu)=g?u）。照射后的残差rk+1(x,y)被建模为(5)rk+1(x,y)=rk(x,y)?(Guk)(x,y)+dk+wk(x,y)，其中dk表示由于更新参考水平而产生的恒定位移，dk≡mk?mk+1，wk考虑了未建模的不确定性（例如，测量噪声、定位误差和去除的变化性）。因此，迭代k的过程规划步骤可以解释为在选择照射位置以减少残差目标J，同时受到每次迭代射击预算的限制：(6)minS?V,|S|≤NkmaxJrk?GuS。这里，uS类似于uk通过在S中的选定位置放置狄拉克δ函数来定义，J(?)原则上可以选择为RMSE类型的度量或面积粗糙度度量。射击预算Nkmax限制了一次反馈迭代内施加的脉冲数量，以避免过度加工并控制不确定性的累积；在目前的实验中，设置了足够大的Nkmax，以确保选择主要受下面定义的阈值系数β的控制。方程(6)应该被解释为一个通用的残差减少公式，它激发了规划逻辑。虽然一个规范的贪婪近似[30]会评估每个候选位置通过添加一个脉冲获得的J的增量减少，但目前的控制器并没有显式地进行这种逐个位置的边际评估。相反，在线规划器使用了一个基于测量残差图的计算轻量级的阈值规则，在单调假设下，即正残差较大的位置更有益于照射。因此，方程(6)作为一个概念性的父问题，而实现的反馈律是下面描述的基于阈值的突起选择规则。为了以低计算成本实现这一替代规则，反馈区域Ω被离散化为正方形网格单元{Ωi}（间距1.96 μm，基于单脉冲凹坑直径选择；见第2.4节），候选位置集V被离散化为相应的单元中心集{(xi,yi)}。每个单元内的像素级残差rk(x,y)被聚合以获得代表性的残差rkcell(i)≡max(x,y)∈Ωirk(x,y)，强调单元内的最高局部突起。如果rkcell(i)>rth,k，则选择位于(xi,yi)的位置。值得注意的是，因为这个过程只需要对候选位置进行一次遍历，所以它提供了一种计算效率高的贪婪子集选择替代方案（见附录A.4）。网格单元的代表性残差超过下面定义的迭代级阈值rth,k，则被选中：(7)rth,k=β(rmax,k?rmin,k)，其中rmax,k和rmin,k分别表示i∈V上rkcell(i)的最大值和最小值；β是一个无量纲阈值系数（在本研究中设置为0.10），它通过缩放迭代级残差范围来控制位置选择的激进性。较小的β选择更多的位置（更高的脉冲密度和更快的收敛速度），而较大的β选择较少的位置（收敛速度较慢，但过度加工和噪声驱动的目标风险较低）。因为rth,k随残差范围而变化，所以它随着表面变得越来越平坦而自动减小，无需手动重新调整即可保持跨迭代的突起选择性。基于初步试验，β=0.10被选为在加工时间、射击密度和突起选择性之间的折中。附录C讨论了对β的敏感性；在实际范围内，β主要改变Nk，而定性的突起选择性和粗糙度减少趋势保持相似。每次WLI获取后，高度图和射击坐标会被重新计算，以生成下一个加工步骤的照射列表。附录B提供了阈值规则与贪婪选择和随机选择的玩具模型比较。在当前的平整化实验中，结果中后来报告的标量度量是正残差能量，(8)Jk≡1AΩ∫Ωrk+(x,y)2dA，rk+(x,y)≡maxrk(x,y)，0。这个度量量化了高于参考值的剩余突起。重要的是，Jk没有被用作在线优化变量、位置选择标准或停止标准；它仅被用作基于残差的规划规则所针对的突起的离线标量摘要。
 显示了一个定制的反馈加工平台，集成了WLI显微镜模块和激光加工模块。(b) 和(c) 显示了(a)中虚线框所示的光机组件的照片（从正面（左）和顶部（右）视图），其中标出了QWP、DM1和OL1。使用Linnik型干涉仪进行表面测量。来自发光二极管（LED）源的白光使用准直透镜（L1）准直。随后，分束器（BS）将照明分为样本臂和参考臂。样本光束通过分色镜（DM1）并通过物镜（OL1；M Plan Apo NIR 20×，Mitutoyo，日本）聚焦到样品表面；样品通过平移台（TSs）定位。虚线框突出显示了(b)和(c)中提供照片的设置部分。(b) 相应的光机组件的正面视图。(c) 相同组件的俯视图，其中DM1、QWP和OL1标记为与(a)相对应。黄色框突出显示了在两个视图中都可见的公共镜子支架，以帮助视觉对照。(d) 实验中使用的6.0毫米×6.0毫米化学气相沉积（CVD）单晶钻石的照片，以及实际加工区域的放大视图。](
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 显示了一个定制的反馈加工平台，集成了WLI显微镜模块和激光加工模块。(b) 和(c) 显示了(a)中虚线框所示的光机组件的照片（从正面（左）和顶部（右）视图，其中标出了QWP、DM1和OL1。使用Linnik型干涉仪进行表面测量。来自发光二极管（LED）源的白光使用准直透镜（L1）准直。随后，分束器（BS）将照明分为样本臂和参考臂。样本光束通过分色镜（DM1）并通过物镜（OL1；M Plan Apo NIR 20×，Mitutoyo，日本）聚焦到样品表面；参考光束通过分色镜（DM2）和相同规格的物镜（OL2）并通过参考镜（M；HTFAQ-25.4C06-20，OptoSigma，日本）聚焦。](
 显示了一个定制的反馈加工平台，集成了WLI显微镜模块和激光加工模块。(b) 和(c) 显示了(a)中虚线框所示的光机组件的照片（从正面（左）和顶部（右）视图，其中标出了QWP、DM1和OL1。使用Linnik型干涉仪进行表面测量。来自发光二极管（LED）源的白光使用准直透镜（L1）准直。随后，分束器（BS）将照明分为样本臂和在反馈加工中，每个选定的网格单元都必须能够可靠地被去除。因此，网格间距被设置为1.96微米，这小于单脉冲直径，以确保覆盖范围。选择略小的间距是因为局部散焦和原始表面粗糙度可能会使某些区域在相同的辐照条件下更难被去除。这种设置在整个区域内提供了稳定的材料去除效果。
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图3. 在抛光钻石上进行单点辐照以确定反馈加工中的网格间距。使用与图2相同的光学装置，在固定位置对抛光钻石表面进行了n=1–10次脉冲辐照，脉冲能量分别为0.3、0.5和1.0微焦耳。所有数据点代表九次独立试验的平均值。(a) 单脉冲能量为0.3、0.5和1.0微焦耳时产生的陨石坑的三维表面地形图。(b) 单次脉冲后的陨石坑线轮廓；实线和虚线分别代表沿两个正交方向测量的轮廓，显示出陨石坑形状的平面各向异性可以忽略不计。(c) 每个位置的去除体积与脉冲次数的关系，通过积分表面地形图中的陨石坑凹陷得到；去除体积大致与脉冲次数成线性增长，表明重复辐照主要加深了陨石坑，而横向轮廓几乎保持不变。(d) 陨石坑直径与脉冲次数的关系，在测试范围内仅表现出微弱的依赖性。
3. 结果
3.1. 反馈进展过程中的表面地形变化
评估了两种实验条件：实验A进行了14次反馈迭代，实验B在同一协议下对不同样品进行了10次迭代。在整个反馈迭代过程中，脉冲能量和每次辐照位置的脉冲数量是固定的；反馈控制仅通过从WLI测量的表面高度图Hk(x,y)重新计算辐照位置Sk来更新（见第2.2节）。换句话说，在线反馈调节的是脉冲的空间定位，而不是激光输出参数。图4显示了实验A的结果：(a) 表面地形图，(b) 高度直方图，(c) 间隔性的激光辐照位置，以及(d) 通过汇总所有反馈间隔的射击次数图得到的累积激光辐照图。实验B的相应结果显示在图5中。补充视频S1展示了实验A中每次迭代的表面地形演变过程。图4、图5以及补充视频S1中的所有表面地形图都是使用机载WLI显微镜获得的。FB0表示加工前的初始表面，FB2和FB4分别表示经过2次和4次反馈迭代后的表面。图4(a)和图5(a)显示，随着反馈次数的增加，高海拔区域（颜色较暖的部分）被选择性地去除，表面逐渐变平。图4(b)和图5(b)中的相应高度直方图显示出更尖锐的峰值和逐渐减小的尾部分布，这与粗糙度的降低是一致的。
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图4. 14次反馈迭代过程中表面地形、高度统计和辐照位置的变化（实验A）。(a) 在选定反馈迭代（FB0、FB2、FB4、FB8、FB11和FB14）期间，使用机载白光干涉显微镜获取的区域表面高度图，其中FBk表示经过k次反馈迭代后的表面。高度相对于每张地图的平均高度表示。(b) 高度概率密度函数（灰色；密度，%/nm）和累积分布（橙色；累积密度，%），对应于(a)中的地图。(c) 射击次数图显示了连续测量之间积累的激光辐照事件的空间分布（FB0–FB2、FB2–FB4、FB4–FB8、FB8–FB11和FB11–FB14）；颜色表示分配给每个像素的射击次数。(d) 通过汇总所有反馈间隔(c)中的辐照位置图得到的累积射击次数图（从FB0到FB14）。(有关此图例中颜色参考的解释，请参阅本文的网络版本。)
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图5. 10次反馈迭代过程中表面地形、高度统计和辐照位置的变化（实验B）。(a) 在选定反馈迭代（FB0、FB2、FB4、FB8和FB10）期间，使用机载白光干涉显微镜获取的区域表面高度图，其中FBk表示经过k次反馈迭代后的表面。高度相对于每张地图的平均高度表示。(b) 高度概率密度函数（灰色；密度，%/nm）和累积分布（橙色；累积密度，%），对应于(a)中的地图。(c) 射击次数图显示了连续测量之间积累的激光辐照事件的空间分布（FB0–FB2、FB2–FB4、FB4–FB8和FB8–FB10）；颜色表示分配给每个像素的射击次数。(d) 通过汇总所有反馈间隔(c)中的辐照位置图得到的累积射击次数图（从FB0到FB10）。(有关此图例中颜色参考的解释，请参阅本文的网络版本。)
图4(c)和图5(c)中显示的激光辐照位置随着加工的进行而动态更新。在早期阶段（FB0–FB2和FB2–FB4），实验A（14次迭代）和实验B（10次迭代）中，脉冲集中在加工区域的左右边缘。随着过程的进行，辐照区域逐渐扩大（FB4–FB8），这反映了循环间的射击坐标重新计算，选定的位置根据更新后的表面地形而移动。将图4(d)和图5(d)中的累积射击次数图与图4(a)和图5(a)中的初始地形图进行比较，进一步显示出激光射击优先分配给初始高度较大的区域。这表明反馈策略成功地将辐照集中在表面的最初凸起部分。在实验A中，FB11–FB14期间在左上角出现了一个局部射击簇，可能是由于噪声驱动的定位，这与图4(a)中显示的较高噪声一致。除了这个异常区域外，图4(d)中的累积射击次数图还显示激光射击通常集中在表面的最初较高部分。值得注意的是，后期地形图中的尖峰状特征并不表明物理材料的堆积；相反，它们是由条纹可见性降低和局部相位展开不稳定性引起的重建伪影，这一点通过旋转重新测量得到了确认。第4.2节提供了对此现象的详细讨论。
3.2. 反馈处理的时间和效率
为了量化闭环过程的时间/效率，测量了一次反馈迭代中每个步骤的持续时间。在当前的实现中，WLI轴向扫描用于七帧PSI采集的覆盖范围为1.3微米，速率为0.1微米/秒，每张区域高度图需要13秒。补充视频S2展示了测量期间记录的代表性WLI干涉图。然后，包括数据存储、相位提取、高度重建和辐照列表生成，在控制PC上每次迭代需要8秒。加工时间取决于辐照位置Sk的数量和空间分布；这里，包括舞台定位和触发的平均执行时间为约0.20秒/点。图6总结了每次迭代的射击次数和相应的加工时间。
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图6. 反馈加工过程中的激光执行时间和射击次数。(a) 实验A（FB1–FB14）和(b) 实验B（FB1–FB10）。对于每次反馈迭代FBk，条形图显示了激光执行时间（灰色条形，左轴）和该次迭代中的激光射击次数（红色条形，右轴）。执行时间包括每次辐照位置的舞台定位和触发。(有关此图例中颜色参考的解释，请参阅本文的网络版本。)
3.3. 机载WLI测量的准确性和精度评估
由于反馈循环使用我们定制的WLI显微镜得到的残差图作为其控制状态，本节建立了在这些不断变化的表面光学条件下这些测量的可靠性，这对于后续章节中的定量粗糙度和去除体积分析至关重要。
3.3.1. 机载WLI测量准确性的跨仪器验证
将加工前后的表面图与使用独立仪器获得的表面图进行比较，以验证机载WLI显微镜的准确性。对于加工前的表面，使用激光显微镜（LM；LEXT OLS 5000，Evident，日本）进行比较。对于加工后的表面，使用激光显微镜（LM）和原子力显微镜（AFM；Dimension Icon，Bruker，美国）进行比较。LM测量使用100倍物镜（NA = 0.95）进行。AFM在ScanAsyst模式下操作，探头半径为2纳米–12纳米（SCANASYST-AIR-HPI，Bruker）。扫描区域为80微米×80微米，共256×256个样本。在比较之前，从每个数据集中移除了样本倾斜，并对齐了视野，以确保分析相同的区域。因此，残差差异反映了仪器之间的差异。图7(a)比较了加工前表面的二维高度图，图7(b)显示了图7(a)中黑色箭头指示的中心水平部分的线轮廓。LM和WLI的结果相当一致。算术平均粗糙度Sa值分别为WLI的82.6纳米和LM的84.0纳米。LM图像中观察到的更好空间分辨率归因于显微镜物镜的数值孔径为0.95，而WLI图像的数值孔径为0.40。因此，观察到的差异主要反映了光学系统之间的空间分辨率差异，而不是仪器误差。这些结果确认了机载WLI显微镜可以准确测量纳米级的表面地形。然后评估了加工后的表面，由于反射率和散射对比度的增强，跨仪器比较的要求更高。
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图7. 反馈加工前后机载白光干涉测量（WLI）的跨仪器验证（实验A）。(a) 由机载WLI显微镜和商用激光显微镜（LM）测量的同一区域的加工前区域表面高度图。(b) 沿图7(a)中黑色箭头指示的中心水平部分提取的相应线轮廓。(c) 由WLI、LM和原子力显微镜（AFM）测量的同一区域的加工后区域表面高度图。(d) 沿(c)中指示的部分提取的相应线轮廓。对于所有比较，都去除了样本倾斜，并对齐了视野，以便残差差异主要反映仪器之间的变化。
图7(c)显示了使用WLI、LM和AFM测量的加工后表面图，图7(d)显示了沿指示的中心部分的线轮廓。对于加工后的表面，LM的结果与WLI和AFM相比有显著差异，因此在这种条件下被认为是不可靠的。这一评估得到了以下证据的支持：(i) LM区域图中的明显噪声（图7(c)），(ii) LM线轮廓与WLI和AFM轮廓之间的明显不匹配（图7(d)），以及(iii) LM高估的Sa值（43.5纳米）与WLI（27.0纳米）和AFM（33.1纳米）相比。因此，在这些条件下，认为LM对加工后表面的测量是不可靠的。
LM的准确性降低可能源于共聚焦激光显微镜的特性。在LM中，高度是在反射强度的峰值处检测到的。当视野中存在明亮和暗淡区域时，增益设置倾向于针对明亮区域进行优化，导致暗区域曝光不足，从而有效地增加了它们的噪声水平。在所提出的反馈加工中，局部激光射击次数随着初始表面轮廓的变化而变化，从而在辐照区域和非辐照区域之间产生了较大的反射对比度。USPL辐照还增加了散射光成分，使得共聚焦峰值检测更容易受到杂散光和像素间多次反射的影响。因此，在加工后的表面上，LM中的高度检测变得不稳定。
相比之下，WLI使用较小的数值孔径，它在观察点周围提供了自然的空间平均，从而减轻了由散射引起的强度波动。此外，高度是从干涉相位中恢复的；因此，强度主要通过条纹可见性影响信噪比（SNR），仅间接影响高度估计。系统的相位提取偏差即使在反射率降低的情况下也保持较小。原子力显微镜（AFM）依赖于悬臂的响应而不是光学反射率，因此提供了一个独立的参考。因此，AFM与白色干涉测量（WLI）之间的优秀一致性表明，在当前条件下，与光学显微镜（LM）相比，WLI提供了对真实加工后粗糙度的更准确估计。在这种情况下，LM的高度检测可能会因反射和散射对比度而受到干扰。因此，AFM与WLI之间的一致性证明了在当前条件下，机载WLI能够进行足够准确和定量的加工后表面评估。
3.3.2 机载WLI测量的精度评估
在前一小节中介绍了跨仪器验证测量精度之后，通过重复测量实验（N=11）评估了机载WLI显微镜的精度。使用未抛光的SCD表面作为样本，并在测量之间不重新对准的情况下连续测量同一视野。由于测量是重复进行的且没有重新对准，因此该分析表征了在固定观察条件下的高度测量的内在重复性。图8(a)显示了平均高度图。图8(b)和(c)分别显示了在图8(a)中标记的位置(1)–(6)提取的水平和垂直线轮廓。在每个轮廓中，阴影区域表示95%的重复性带（±1.96σ），其中σ是从11次重复测量中获得的点态标准差。
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图8. 通过重复测量（N=11）对未抛光的金刚石表面进行评估的白色干涉测量（WLI）显微镜的重复性。(a) 测量区域的高度图；虚线水平和垂直线表示标记为(1)–(6)的线轮廓的提取位置。(b) 位置(1)–(3)的水平线轮廓。(c) 位置(4)–(6)的垂直线轮廓。实线曲线代表11次测量的平均轮廓，阴影带表示从点态标准差估算的95%重复性（±1.96σ）。整个场空间的点态标准差的空间平均值为15.67nm。
此外，还从每个测量的高度图计算了面积粗糙度参数Sa（算术平均高度）和Sz（最大高度）来评估重复性。如表1所示，Sa的平均值为141.24nm，标准差为1.23nm（变异系数：0.87%），Sz的平均值为1114.27nm，标准差为6.25nm（变异系数：0.56%）。这些结果表明，本研究中在反馈加工过程中获得的高度图具有足够的重复性，支持了粗糙度评估和去除体积估计的可靠性。结合前一小节中介绍的跨仪器精度验证，这些重复性结果支持了机载WLI显微镜在反馈加工过程中评估表面粗糙度和去除体积的可靠性。
表1. 使用与正文中相同的评估窗口（50μm×50μm）从重复WLI测量（N=11）计算出的面积粗糙度参数的重复性。报告了平均值和标准差（SD），以及变异系数（CV）。
3.4 剩余目标和粗糙度参数随反馈进度的收敛性
为了评估实施的阈值规则是否确实抑制了从测量残差图中识别出的凸起部分，跟踪了两个互补的指标：归一化的正残差能量Jk/J0和面积粗糙度Sa。这里，Jk并不是作为一个直接在线最小化的量来呈现的；相反，它是一个诊断性的标量指标，汇总了仅去除规划器所针对的残差场中超出参考的部分。相比之下，Sa是用于评估实际抛光结果的传统表面质量描述符。图9(a)显示了两个实验中Jk/J0的演变过程，图9(b)和(c)显示了作为累积激光脉冲次数的函数Sa的相应演变过程。初始状态、最小Sa状态和最终状态的代表性值总结在表2中。图10显示了初始状态和最小Sa状态的代表性WLI地形图，分别对应于实验A的FB0→FB8和实验B的FB0→FB7。在两个实验中，Jk/J0在早期阶段迅速下降，表明基于阈值的辐照规则逐步抑制了超出参考的凸起部分。在同一脉冲范围内，Sa也显著下降，表明抑制正残差转化为表面粗糙度的降低。然而，这两个指标在整个反馈序列中并没有严格单调下降。相反，两个指标在中后期反馈阶段达到最小值，然后在进一步处理中略有增加，尽管最小J值和最小Sa状态并不一定完全一致。
图9(d)–(g)显示了反射光光学显微照片。在加工之前（图9(d)和(f)），感兴趣的区域在光学上显得更亮且相对均匀。加工之后（图9(e)和(g)），接受了许多脉冲的位置变得明显更暗。这种亮度变化的来源将在第4.3节通过拉曼光谱进行探讨。
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图9. 反馈加工过程中控制状态指标和传统粗糙度的收敛性。(a) 实验A和B中归一化正残差能量Jk/J0随累积激光脉冲次数的演变。(b,c) 实验A和B中面积粗糙度Sa的演变。(d–g) 实验A和B的加工区域在反馈加工前后的反射光光学显微照片。(WLI：白色干涉测量；LM：激光显微镜；AFM：原子力显微镜)
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图10. 初始状态和最小Sa状态的代表性地形图。(a) 实验A：FB0（加工前）和FB8（最小Sa状态）。(b) 实验B：FB0和FB7（最小Sa状态）。所有面板对应相同的50μm×50μm窗口，并使用相同的颜色刻度、垂直刻度和观察角度。大的正凸起在最小Sa状态下被显著抑制。（关于此图例中颜色的解释，请参阅本文的网页版本。）
表2. 在每种实验条件下控制状态指标和粗糙度参数的演变。对于每个反馈阶段（加工前、最小Sa状态和加工后），列出了算术平均粗糙度Sa、均方根粗糙度Sq、偏度Ssk和峰度Sku。
实验条件|激光脉冲次数|Jk/J0 (%)|Sa (nm)|Sq (nm)|Ssk|Sku|
----|--------|--------|------|------|------|
A|0|100|82.6|7.7|0.156|-0.885|
空单元|最小Sa|38|116.0|72.3|1.6|-1.23|3.97|
空单元|
B|0|100|129|156|0.58|1|-0.53|7|
空单元|最小Sa|44|00|8.7|24.3|5|6.8|-0.76|5|
空单元|
B|60|47|10.1|45.5|8.5|-0.73|4|
在实验A中，最小Sa状态是在八次反馈迭代（3811次脉冲）后达到的，此时Sa和Sq分别从82.6 nm和97.7 nm下降到23.1 nm和31.6 nm。此时，Jk/J0降低到0.0607。最小J状态在FB10时出现，此时Jk/J0达到0.0458，表明继续抑制剩余的正残差并不立即转化为更低的传统粗糙度。在故意将过程延长到14次迭代后，最终值为Sa=27.0nm，Sq=36.3nm，Jk/J0=0.0508。在实验B中，最小Sa状态是在七次迭代（4400次脉冲）后达到的，此时Sa和Sq分别从129 nm和156 nm下降到44.3 nm和56.8 nm，Jk/J0降低到0.0872。进一步处理到10次迭代后，Sa变为45.5nm，Sq变为58.5nm，Jk/J0变为0.101。在实验B中，最小J状态和最小Sa状态在FB8时重合。
从图10可以看出，两个实验中在达到最小Sa状态时，初始状态下可见的大凸起被选择性抑制了。同时，特别是在图10(b)中，即使在最小Sa条件下，前侧区域已经变得明显更嘈杂，这表明后期测量和/或过程限制效应已经开始显现。
Jk所暗示的凸起选择性得到了偏度变化的独立支持。偏度Ssk是基于三阶矩的高度分布不对称性的度量；正值表示正高度侧的尾部较长，凸起贡献较大。实验A和B的初始值分别为Ssk=0.156和0.581，表明凸起占主导地位。经过反馈加工后，这些值分别降低到Ssk=?1.42和?0.734，表明分布向负高度侧的尾部较长（图4(b)和5(b)）。这一结果证明了正高度侧的凸起被选择性去除，证实了所提出方法的凸起选择性。这一解释也与图10直观一致，其中在FB0时看到的大正凸起在两个实验中都被最小Sa状态强烈抑制。
3.5 反馈加工过程中的去除体积演变和地形依赖的变异性
图11(a)显示了实验A和B的激光脉冲次数与累积去除体积之间的关系。通过在平面平整后积分整个反馈加工区域的高度亏损来评估去除的体积。在两种条件下，去除的体积都随脉冲次数的增加而单调增加。最终值对于WLI和LM分别为1060 μm3（WLI）和1030 μm3（LM），在实验A中；对于WLI为1500 μm3（WLI）和1644 μm3（LM）。整个反馈过程中每次脉冲的平均去除体积分别为WLI的0.220 μm3/pulse和LM的0.214 μm3/pulse，以及WLI的0.248 μm3/pulse和LM的0.272 μm3/pulse。
为了更直接地检查循环间的去除行为，图11(b)绘制了每次反馈迭代中去除的增量体积与该迭代中照射点数的关系。虚线蓝线表示从光滑表面的单点照射结果估计的预期去除体积。尽管大多数数据点接近这个预测，但在实验A和B中都观察到了明显的散布。这一结果表明，单点校准捕捉到了总体去除趋势，而每次反馈步骤中的实际去除体积仍然围绕该趋势波动。
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图11. 反馈加工过程中的去除体积演变和循环间变异性。(a) 从机载白色干涉测量（WLI）测量结果得出的实验A和B的累积去除体积与累积激光脉冲次数的关系。通过商业激光显微镜（LM）加工后获得的终点值进行了叠加比较。(b) 每次反馈迭代中去除的增量体积与该迭代中照射点数的关系。虚线蓝线表示从抛光表面的单点照射实验估计的预期去除体积。尽管测量增量大致遵循预测，但在两个实验中都观察到了明显的散布。
为了调查这种波动的起源，还在粗糙表面上进行了单点照射实验。图12(a)和(b)分别显示了0.60和1.2 μJ脉冲能量的代表性示例。在每种情况下，左侧面板显示了照射前的地形图，右侧面板显示了从照射前后表面图差值获得的去除高度分布。如箭头所示，即使脉冲能量相同，去除轮廓也取决于照射前的局部表面地形。图12(c)总结了粗糙表面和平滑表面上脉冲能量的去除体积。粗糙表面的结果显示出比平滑表面更大的误差条，表明在粗糙表面上去除过程中的波动显著更大。这种对比支持了反馈加工期间观察到的波动源于粗糙表面的地形依赖性去除响应的观点。
综合来看，图11(b)中的循环间散布和图12中的粗糙表面单点测试表明，有效的去除响应受到演变中的局部地形的条件影响。这使得在当前过程中迭代式机载重新规划变得有价值，因为可以根据每次反馈步骤测量的残差更新照射图。如果粗糙表面上的去除体积可以通过离线校准唯一预测，那么原则上仅基于加工前表面测量的预计算照射计划就足以接近目标形状。然而，实际上，去除行为取决于局部表面地形，并且从一个反馈步骤到另一个步骤会发生变化。这些观察解释了为什么当有效去除响应依赖于地形并且随步骤变化时，迭代式机载重新规划是有益的。单点材料去除的地形依赖性变化。(a) 在粗糙表面上进行单点辐照的两个代表性示例，能量为0.60 μJ。在每一行中，左侧面板显示辐照前的表面地形，右侧面板显示从辐照前后的测量结果差异中获得的去除高度图。虚线圆圈表示辐照区域，箭头突出显示了去除轮廓因辐照前局部表面地形而变化的位置。(b) 相应的1.2 μJ示例。(c) 去除体积作为脉冲能量的函数，对于粗糙（n=10）和光滑（n=9）表面。误差条表示标准偏差，显示出粗糙表面的可变性明显更大。4. 讨论4.1. 抛光效率和生产力效率是评估抛光技术的关键指标，通常报告MRR（材料去除率）。然而，MRR不适合跨不同技术（例如，机械抛光、CMP和激光抛光）进行比较，因为其操作定义因方法而异。在平面加工过程中，MRR通常表示单位时间和面积的厚度减少（μm/h）。相比之下，在非接触式加工过程中，如激光抛光，去除是非平面的，厚度损失不是一个有意义的描述符。因此，MRR被定义为单位时间去除的体积。因此，相同的缩写指的是不同的量，并且在不同研究中的变化也很大，这使得跨方法比较变得复杂。在本节中，“效率”一词特指抛光效率，即单位材料损失所实现的粗糙度降低程度，而不是以产量为导向的去除效率。为了解决这个问题，张等人[34]提出了K参数作为新的效率指标。K参数定义为单位质量损失的粗糙度改善程度K=ΔRa/Δm。较大的K值表示在较少的材料损失的情况下实现了较高的表面粗糙度改善，即抛光方法更高效。基于这个想法，这里定义了粗糙度改善比为ΔSaΔz。它用于评估效率，其中ΔSa是面积粗糙度的改善，Δz是抛光区域内的平均去除厚度。使用Δm=ρAΔz并将Ra替换为Sa，得到(11)ΔSaΔz=KρA，其中A是抛光面积，ρ是材料密度。这种公式提供了一个方便的、与方法无关的“单位去除厚度的粗糙度降低”指标。ΔSa/Δz受到操作点（目标粗糙度范围）、用于计算Sa的评估窗口以及Δz是直接测量还是从报告的速率推断的影响；因此，应该根据这些差异来解释文献中的比较。在本研究进行的反馈加工实验中，实验A和B的粗糙度改善比分别为0.493和0.900（表3）。这些值对应于Sa达到最小值的迭代次数。在之前的一项代表性研究中，刘等人[17]使用紫外线激光将金刚石的粗糙度从初始的336.2nm降低到11.1nm，报告的去除深度为62 μm。在这种情况下，粗糙度改善比为ΔSa/Δz≈(336.2?11.1)nm/62000nm=0.00524。值得注意的是，这两项研究都是在50 μm × 50 μm的区域评估最终表面粗糙度的，而参考文献[17]中未指定处理区域。根据这一参考点，本研究的数值分别比参考值高出约94倍和172倍。表3. 不同抛光方法（LP：激光抛光，MP：机械抛光，CMP：化学-机械抛光）处理后的金刚石基底表面粗糙度比较。Sa是算术平均粗糙度，Δz是去除的高度。ΔSa/Δz量化了在最小材料去除情况下抛光减少粗糙度的效率。除非另有说明，材料为单晶金刚石（SCD）；最后一行对应多晶金刚石（PCD）。方法粗糙度去除ΔSa/Δz备注空单元格处理前处理后高度Δz空单元格空单元格LP82.6 nm23.1 nm0.121 μm0.493本研究（实验A）。在50 μm × 50 μm区域内评估。LP129 nm44.3 nm0.0941 μm0.900本研究（实验B）。在50 μm × 50 μm区域内评估。LP336.2 nm11.1 nm62 μm0.00524[17]。在50 μm × 50 μm区域内评估。MP15.2 nm69 nm39.4 μm0.384[35]。Δz是从材料去除率（MRR）、抛光时间和样品尺寸计算得出的。MP69 nm48 nm4.24 μm0.00495与上述相同的评估条件。CMP40 nm8.72 nm0.626 μm0.05与上述相同的评估条件。CMP1 nm0.21 nm0.5 μm0.00158[36]。Δz是从抛光率和抛光时间计算得出的。在124 μm × 94 μm区域内评估。CMP30 nm5.2 nm2 μm0.0124[36]。材料：多晶金刚石（PCD）。为了将当前结果置于激光抛光（LP）之外的更广泛背景下，表3比较了LP、机械抛光（MP）和CMP的ΔSa/Δz。特别是，代表性的ΔSa/Δz值是根据袁等人[35]和渡边等人[36]报告的过程数据估算的。该比率相差几个数量级，主要是因为它依赖于抛光目标和粗糙度范围。例如，袁等人[35]报告说，针对大凸起的粗粒度MP步骤可以得到较高的比率，而精细MP抛光步骤在几十纳米的范围（69 nm → 48 nm）中得到ΔSa/Δz≈0.00495。相比之下，当前的反馈LP在达到20–40 nm范围的Sa时得到ΔSa/Δz=0.493（实验A）和0.900（实验B），表明在可比的目标粗糙度下每单位去除厚度的粗糙度显著降低。CMP研究旨在实现亚纳米级别的抛光（例如，渡边等人[36]）显示出较低的比率，反映了在不同的粗糙度范围和不同的评估条件下的操作。总体而言，当在合理的粗糙度范围和Δz的定义下进行比较时，ΔSa/Δz最具信息量；在这样的范围内，所提出的方法展示了改进的抛光效率。所提出方法的高粗糙度改善比可以从其基于机器上的WLI（白光干涉测量）的选择性去除凸起的设计原理来理解。通过专注于改善粗糙度的特征同时抑制不必要的整体去除，该方法将Δz保持在最低水平，同时有效提高ΔSa，从而显著提高了抛光效率。从时间和生产力的角度来看，将当前的机器上闭环策略与典型的前馈激光抛光工作流程区分开来是至关重要的。例如，据报道，纳秒级激光修剪大型SCD基底可以将峰谷厚度变化减少约70μm（79秒）和约150μm（538秒），而修剪步骤的固有横向和纵向分辨率分别为约40μm和几微米。值得注意的是，工具路径是根据之前的干涉测量生成的，没有在加工过程中进行实时反馈[37]。类似的前馈工作流程通过扫描白光干涉测量（SWLI）拼接高度分布，然后在CAM软件中生成逐层轮廓路径以执行[38]。相比之下，当前方法在每次迭代时重新测量和重新规划，针对纳米级的凸起，从而实现高产量的粗糙度减少，同时最小化整体去除。基于确定性离子束的精加工在超精密光学领域已经得到了很好的建立；然而，它通常需要真空基础设施，并且经常在离线测量-加工-测量的工作流程中实施，当测量在机外进行时可能会引入大量的迭代开销。对于金刚石，报道的离子束抛光/蚀刻速率根据束流化学和电流密度而有很大范围，从针对亚纳米平滑的极慢条件（例如，Ar+抛光SCD时约为12 nm/h）到每小时几微米的亚微米级条件（例如，氧离子抛光化学气相沉积金刚石膜时约为0.82 μm/h）[39]。对于具有近表面缺陷的（100）SCD，Mi等人展示了使用Ar+离子束蚀刻和样品旋转（700 eV级）的非接触式平整；经过20分钟的处理后，单个 trenches的深度从108 nm减少到8 nm[40]。从精度的角度来看，基于离子束的精加工和USPL（超声声波抛光）加工可以在可实现的空间分辨率方面进行比较。作为一个示例，Pradhan等人[41]使用IBF（离子束抛光）使金刚石制成的NiP镜子的表面粗糙度从13.8 nm RMS降低到4.4 nm RMS。在那项研究中，IBF主要用于纠正来自金刚石车削过程的低空间频率表面成分。值得注意的是，离子束的名义通量直径约为120 mm，而材料去除是通过两阶段掩模方案空间调制的：首先是静态孔径（20 mm × 10 mm），然后是尺寸在1到10 mm之间的可变孔径。相比之下，本研究中使用的激光束的焦斑直径为3.62 μm，对应于比典型IBF实现的小几个数量级的空间足迹。因此，在固有空间分辨率和解决高空间频率表面特征的能力方面，USPL加工提供了更精细的控制。总的来说，这些比较表明，所提出的机器上反馈激光抛光与现有方法互补；前馈激光修剪和离子束技术适用于大规模的几何形状/标记去除，而当前的闭环策略作为精细级抛光步骤表现出色，可以在最小化不必要的去除的同时改善粗糙度。从时间/生产力的角度来看，将当前的机器上闭环策略与代表性的前馈激光抛光工作流程区分开来是至关重要的。例如，据报道，纳秒级激光修剪大型SCD基底的峰值到谷底厚度变化分别减少了约70μm（79秒）和约150μm（538秒），而修剪步骤的固有横向和纵向分辨率分别是约40μm和几微米。值得注意的是，工具路径是根据之前的干涉测量生成的，没有在加工过程中进行实时反馈[37]。类似的前馈工作流程通过扫描白光干涉测量（SWLI）拼接高度分布，然后在CAM软件中生成逐层轮廓路径以执行[38]。相比之下，当前方法在每次迭代时重新测量和重新规划，针对纳米级凸起，从而实现高产量的粗糙度减少，同时最小化整体去除。确定性离子束基精加工在超精密光学领域已经得到了很好的建立；然而，它通常需要真空基础设施，并且常常在离线的测量-加工-测量工作流程中实施，这在测量在机外进行时可能会引入大量的迭代开销。对于金刚石，报道的离子束抛光/蚀刻速率根据束流化学和电流密度而有很大范围，从针对亚纳米平滑的极慢条件（例如，Ar+抛光SCD时约为12 nm/h）到每小时亚微米的条件（例如，氧离子抛光化学气相沉积金刚石膜时约为0.82 μm/h）[39]。对于具有近表面缺陷的（100）SCD，Mi等人展示了使用Ar+离子束蚀刻和样品旋转（700 eV级）的非接触式平整；经过20分钟的处理后，单个trench的深度从108 nm减少到8 nm[40]。从精度的角度来看，基于离子束的精加工和USPL加工可以在可实现的空间分辨率方面进行比较。作为一个示例，Pradhan等人[41]使用IBF使金刚石制成的NiP镜子的表面粗糙度从13.8 nm RMS降低到4.4 nm RMS。在那项研究中，IBF主要用于纠正来自金刚石车削过程的低空间频率表面成分。值得注意的是，离子束的名义通量直径约为120 mm，而材料去除是通过两阶段掩模方案空间调节的：首先是静态孔径（20 mm × 10 mm），然后是大小在1到10 mm之间的圆形或矩形可变孔径。相比之下，本研究中使用的激光束的焦斑直径为3.62 μm，对应的空间足迹比典型IBF实现的小几个数量级。因此，在固有空间分辨率和解决高空间频率表面特征的能力方面，USPL加工提供了更精细的控制水平。总的来说，这些比较表明，所提出的机器上反馈激光抛光与现有方法互补；前馈激光修剪和离子束技术适用于大规模的几何形状/标记去除，而当前的闭环策略作为精细级抛光步骤表现出色，能够在最小化不必要去除的同时改善粗糙度。下载：下载高分辨率图像（711KB）下载：下载全尺寸图像图13. 反馈加工过程中干涉信号的可见度依赖性退化。(a) 实验A加工后表面上的干涉条纹可见度的二维分布。(b) 在高可见度位置经过3次累积辐照后和在低可见度位置经过9次累积辐照后获得的代表性干涉强度迹线。(c) 按像素归一化的条纹质量，评估为V=(Imax?Imin)/(Imax+Imin)，并以其初始表面的值（V?=V/VFB0）进行归一化。4.2. 所提方法所能达到的表面粗糙度极限使用所提方法，粗糙度降低达到了某个水平后几乎不再变化，或者可能略有增加。根本原因分为两类：(i) 测量限制因素和(ii) 过程限制因素。4.2.1. 测量限制因素测量限制因素可以进一步分为两个不同的类别：(a) 在标称条件下WLI（白光干涉测量）仪器的基线重复性以及(b) 在反馈加工过程中随着辐照表面状态演变而出现的可见度依赖性退化。关于(a)，机器上WLI系统的基线性能对于当前的粗糙度范围来说已经足够。在标称条件下，本研究中构建的机器上WLI显微镜的绝对高度重复性约为6nm。该值是通过重复测量台阶高度标准得到的。此外，如3.3.2节所讨论的，对相同的50 μm×50 μm评估窗口进行N=11次重复WLI测量得到Sa=141.24±1.23nm。相比之下，我们的反馈加工中实现的限制粗糙度约为20nm–45nm，这是重复性的几倍。因此，仪器的基线重复性本身并不决定可实现的粗糙度下限。(b) 在金刚石的反馈反复激光辐照过程中，测量条件的变化逐渐诱导了表面石墨化，降低了相对于金刚石的反射率。由此导致的反射率下降降低了干涉条纹的可见度，降低了信噪比（SNR），减少了测量精度。图13在三个不同水平上阐明了这种可见度依赖性退化。图13(a)显示了实验A加工后表面上归一化干涉条纹可见度的二维分布，其中低可见度区域是局部的而不是在整个视野范围内均匀分布的。图13(b)比较了在高可见度位置（3次累积辐照）和低可见度位置（9次累积辐照）获得的代表性干涉强度迹线。后者的调制幅度降低直接表明了较低的相位SNR。图13显示了每个网格接收到的累积光束次数与该网格中的条纹质量之间的关系。这里，条纹可见度定义为V=(Imax?Imin)/(Imax+Imin)，并且绘制的值以其初始值（FB0）进行归一化，即V?≡V/VFB0。在开始时（1-2次光束照射）观察到了可见度的短暂增加，这是由于反射率的暂时增加。随后，随着光束次数的增加，可见度单调下降。随着条纹幅度的减小，信号对环境振动和其他噪声源变得更加敏感，测量精度也相应降低。这些观察表明，随着辐照的进行，可见度的降低是粗糙度改善饱和的主要测量效应因素。这种可见度损失的实际后果不仅导致测量精度的逐渐降低，还导致相位重建的局部失败。为了区分真实的地形增长和重建伪影，在相同的WLI条件下将样品旋转90°后重新测量了实验A的加工后表面（图14）。在重建的高度图中（图14(a)），容易出现尖峰的区域与相位缠绕严重扰动（图14(b)）、相位展开过程中的不稳定2π周期校正（图14(c)）以及局部条纹可见度低（图14(d)）在空间上是一致的。这种空间对应关系表明，看似后期的“凸起”并不是真正的材料堆积，而是在条纹对比度降低的情况下产生的可见度限制的展开/重建伪像。因此，当前反馈过程中的计量限制应被视为依赖于表面状态的重建限制，而不是固定的仪器噪声底限。一旦剩余的残差与由可见度损失和局部展开不稳定性引入的不确定性相当，进一步的反馈更新就越来越容易受到噪声驱动的目标影响，从而导致观察到的粗糙度改善饱和。
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图14. 实验A中加工后表面的测量结果。(a) 高度图。(b) 展开前的原始缠绕相位（缠绕范围为[?π,π])。(c) 相位展开过程中添加/减去的2π周期的整数计数图。(d) 条纹可见度图，定义為 V=Imax?Imin/Imax+Imin。在可见度低的区域，相位变得更嘈杂，展开变得不稳定，这可能在重建的高度图中产生类似尖峰的伪像。
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图15. 对加工后金刚石表面上激光诱导的周期性表面结构（LIPSSs）进行空频分析。通过对白光干涉测量（WLI）和原子力显微镜（AFM）测量的面积高度图应用高斯高通滤波器（截止长度：2.5 μm），分离出LIPSS成分。(a,b) 分别对应实验A和B的高频面积图。蓝色插图显示放大部分；黑线表示分析轮廓的位置。(c,d) 对比加工前WLI（虚线）、加工后WLI（实线）和加工后AFM（蓝色）的相应滤波线轮廓。这些轮廓显示出大约微米级的周期性起伏。(e,f) 从(c,d)中的轮廓计算出的平均一维空频谱（幅度与空间周期）；在约0.9μm的空间周期附近出现的明显峰值表明形成了LIPSSs。（关于此图例中颜色的解释，请参阅文章的网页版本。）
4.2.2. 受工艺限制的因素
接下来，考虑受工艺限制的因素。用USPLs反复照射固体会产生激光诱导的周期性表面结构（LIPSSs）。在当前条件下，LIPSSs的出现难以避免，这限制了可获得的粗糙度的下限。为了分离LIPSS成分，对WLI和AFM表面图应用了高斯高通滤波器（截止长度2.5 μm）以去除低空间频率内容，从而得到图15(a)和(b)中的高频面积图。然后沿着(a)和(b)中显示的黑色导线提取线轮廓，并在图15(c)和(d)中绘制。使用MountainsSPIP Academic（法国Digital Surf）软件通过32次迭代和11的平滑参数对这些线轮廓计算出一维空频谱；结果总结在图15(e)和(f)中。在加工后的光谱中，出现了一个明显的峰值，其空间周期约为0.9 μm，而在加工前则没有这个峰值（虚线曲线）。这个峰值被认为是LIPSSs。在去除了低频成分（截止2.5 μm）后的图15(c)和(d)中的高频线轮廓直接显示出大约1 μm间隔的周期性起伏。代表性样本的局部峰峰值幅度从几纳米到几十纳米不等，在某些位置甚至达到了约30 nm。这种由LIPSSs引起的残余高频起伏限制了进一步的粗糙度降低，并有助于解释观察到的粗糙度改善饱和现象。
总结而言，可获得的粗糙度受到计量和工艺效应的双重限制。对于计量效应，随着累积照射，条纹可见度的逐渐丧失降低了信噪比并主导了测量误差。对于工艺效应，大约0.9 μm间距的LIPSSs残留下来，限制了进一步的平滑处理。在当前条件下，这些效应设定了约20 nm的下限。针对可见度损失的潜在措施包括在加工过程中动态平衡参考臂强度以及通过去除改性表面层来恢复反射率。对于工艺效应，策略包括根据局部空间频率和扫描历史调整射击位置，或通过更高谐波改变处理波长来破坏LIPSS的形成。
4.3. 通过拉曼光谱研究改性区域
使用拉曼显微镜（inVia Raman显微镜，Renishaw，英国）获取拉曼光谱，以探究图9(e)和(g)中在反复激光照射下观察到光学变暗和反射率变化的起源。如图16(a)所示，在四个位置进行了测量：(1) 轻度加工区域，(2) 重度加工区域，(3) 关注区域（ROI）内的未加工区域，以及(4) ROI外的参考点。相应的光谱显示在图16(b)中。为了定量比较，使用Voigt函数对光谱进行了分析；金刚石线的拟合参数总结在表4中。在所有位置都观察到了两个峰值：一个在1332 cm?1处，对应于金刚石的一阶拉曼线，另一个在1420 cm?1处。后者在以前的研究中被报告为与C–H模式相关的带[42]，[43]。值得注意的是，尽管1332 cm?1处的金刚石线在所有位置都仍然是主导特征，但重度加工区域的 broaden 现象比其他位置更为明显。具体来说，金刚石拉曼峰的半高宽（FWHM）增加到了6.34 cm?1，而在轻度加工/未加工区域为4.31–4.37 cm?1（表4），表明增强了约45%。这种拉曼线形和FWHM的变化通常被解释为金刚石薄膜微观结构和内部应力状态的变化，1332 cm?1模式通常使用混合洛伦兹-高斯线形进行分析，其宽度随加工/结构条件而变化[44]。一致地，Voigt分析表明，在激光强烈照射的区域（金刚石γ=2.14cm?1）中洛伦兹贡献更大，而在其他区域则为γ=0.73–0.82cm?1，这表明在拉曼采样体积内均匀性增强，即近表面区域的 disorder 和/或应力/应变增加[44]。此外，只有在重度加工区域才能分辨出与石墨相关的弱D带（约1350cm?1）和G带（约1580cm?1）的贡献，而在其他位置由于信噪比较低，这些成分并不明显。它们相对于金刚石线的低强度和宽线形与少量无序的sp2碳一致，而不是有序的石墨[45]。
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图16. 加工区域的空间分辨拉曼光谱。(a) 调查区域的光学显微照片。彩色标记指示拉曼光谱采集位置：(1) 轻度加工，(2) 重度加工，(3) 未加工（位于关注区域（ROI）内），以及(4) ROI外的参考点。(b) 在(a)中显示的位置获取的拉曼光谱（900–1700 cm?1）。为了清晰起见，光谱在垂直方向上偏移了ΔI=1.02 a.u.。放大视图中，实验光谱（实线）被分解成各个成分（金刚石、D和大约1420 cm?1处的宽背景成分）。为了视觉分离，拟合曲线（成分）相对于相应的实验光谱向下偏移了0.01 a.u.。在插图中，光谱在垂直方向上偏移了ΔI=0.08 a.u.。（关于此图例中颜色的解释，请参阅文章的网页版本。）
表4. 从金刚石不同表面条件获得的金刚石拉曼峰的Voigt曲线拟合参数。表格列出了每组的峰值中心位置（μ）、高斯宽度（σ）、洛伦兹宽度（γ）和半高宽（FWHM）。
组 峰值位置 高斯宽度 洛伦兹宽度 半高宽（FWHM）
--------------------- --------------------------- ------------------------- ---------------------------
重度加工 1331.5 1.50 2.14 6.34
轻度加工 1331.7 1.50 0.73 4.37
未加工 1331.6 1.43 0.82 4.33
ROI外 1331.7 1.46 0.75 4.31
为了进一步检查重度加工区域的变暗现象主要是由地形还是激光诱导的表面改性引起的，将加工后的样品在550 °C下退火30分钟。如图17(a)和(c)所示，经过退火后，两种实验中的变暗区域在光学上变得更加明亮。相比之下，图17(b)中的AFM地形仅显示出微小变化，Sa从33.1 nm变为35.2 nm。鉴于这种变化的幅度有限，认为退火对表面地形的影响较小。综合这些观察结果，可以解释观察到的光学变暗主要不是由表面地形决定的，而是与激光照射引起的表面状态变化有关。这一解释与拉曼结果一致，后者表明重度加工区域存在无序的sp2键合碳。
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图17. 退火对光学变暗加工区域的影响。样品在550 °C下使用快速退火炉退火30分钟。(a) 退火前后实验A中加工区域的反射光光学显微照片。(b) 退火前后同一区域的AFM高度图。(c) 退火前后实验B中加工区域的反射光光学显微照片。
4.4. 对不同材料和初始表面状态的适用性
为了评估所提出的反馈工作流程对具有不同合成路径和初始表面状态的基材的初步适用性，还对高压高温（HPHT）合成的SCD进行了反馈加工，如图18(a)所示。目标几何形状是一个平面，应用了相同的反馈逻辑进行了14次迭代，无需对名义激光参数进行材料特定的调整。图18(b)比较了加工前后的代表性地形，图18(c)和(d)分别显示了Jk/J0和Sa的变化。初始表面粗糙度为Sa=308nm，远大于实验A和B中使用的CVD SCD的粗糙度。初始形态也与CVD样品有质的不同：在CVD表面上观察到的明显条状凸起在HPHT表面上不明显。此外，HPHT样品还显示出明显不同的光学外观。在这些条件下，经过13次反馈迭代后获得了最小粗糙度，Sa降至140 nm。尽管最终粗糙度仍高于CVD样品，但这一结果仍然具有启发性。因为HPHT基材从更粗糙的状态开始，所以该过程可能在第4.2节讨论的计量和工艺限制范围内达到了更粗糙的水平。随着反馈的进行，预期条纹可见度的降低和工艺诱导的高频特征的持续存在将限制进一步的改进，即使在理想条件下WLI系统的固有测量重复性达到纳米级别。尽管如此，Jk/J0和Sa的降低表明所提出的测量-规划-加工工作流程可以转移到不同类型的金刚石和初始表面状态。值得注意的是，这次HPHT试验没有对HPHT特定参数进行超出CVD情况下使用的名义条件的调整，这支持了反馈逻辑的实际鲁棒性。
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图18. 在高压高温（HPHT）合成的单晶金刚石（SCD）上的适用性测试。(a) HPHT合成SCD基材的照片。(b) 加工前后的代表性地形。(c) 随着激光发射次数的增加，正常化正残差能量Jk/J0的演变。(d) 随着激光发射次数的增加，面积粗糙度Sa的演变。在13次反馈迭代后获得了最小粗糙度（Sa=140nm），在第14次迭代后略有恶化。
5. 结论
在这项研究中，我们解决了在非接触式激光去除结晶硬脆材料时实现表面形状和粗糙度确定性控制所面临的挑战，其中有效的去除特性会随着局部吸收和近表面状态而波动。为了克服这一限制，提出了一种基于测量的反馈框架，在该框架中，机载面积干涉测量定义了一个虚拟参考表面，并且每次迭代都根据测量残差更新照射位置，而不依赖于精确校准的、静态的去除函数。研究结果表明，即使实际去除响应不是稳定的，该方法也能实现确定性和收敛性的表面质量控制。实验进一步表明，这种确定性和收敛性的控制是通过地形依赖性去除过程中的残差驱动迭代重新规划来支持的，并且剩余的表面粗糙度受到计量限制和工艺限制因素的共同影响。主要研究结果总结如下：
1. 在非稳态去除条件下的确定性收敛：利用机载白光干涉（WLI）显微镜得到的残差图作为虚拟参考，反馈循环在两个独立的化学气相沉积（CVD）单晶金刚石实验中快速降低了监测到的正残差能量Jk/J0和表面粗糙度Sa，最小Sa状态在7-8次迭代后达到。
2. 地形依赖性去除过程中反馈的物理意义：反馈加工过程中去除体积的循环变化，以及对粗糙和平滑表面的单点测试表明，实际去除响应取决于不断变化的局部地形。这一发现为基于机载计量测量的残差进行迭代重新规划提供了物理基础，而不是依赖于预先计算好的辐照图。
3. CVD单晶金刚石的高效率粗糙度降低：在单晶金刚石平整过程中，表面粗糙度Sa从82.6纳米降至23.1纳米，从129纳米降至44.3纳米，粗糙度改善比率ΔSa/Δz达到了0.49–0.90，表明在最小化材料去除量的同时实现了显著的粗糙度降低。
4. 在表面光学特性变化条件下的定量机载评估：加工后的粗糙度通过WLI测量结果与原子力显微镜结果一致；而共聚焦激光显微镜在局部激光辐照引入反射/散射对比度时可能会变得不稳定。
5. 可达粗糙度的机械限制及初步的可转移性：表面粗糙度的改善饱和度可以由以下两个因素共同解释：（i）随着累积辐照导致的条纹可见性降低（计量限制）；（ii）激光诱导的周期性表面结构（LIPSS）的形成，其周期大约为微米级别（工艺限制）。在高压高温（HPHT）合成的金刚石上的初步试验也表明，相同的测量-规划-加工逻辑可以在不同类型的金刚石上降低Jk/J0和Sa，而无需针对特定材料进行重新调整。
然而，仍存在两个实际挑战。首先，WLI观察和激光辐照都需要视线接触；因此，当前配置无法完全抛光具有复杂结构的屏蔽表面。其次，当前的演示仅限于数十微米级别的视场范围，要将该方法扩展到更大区域，需要采用扫描-拼接的面积计量技术和提高测量-规划-加工循环的吞吐量。
对于具有复杂曲面、深腔或不规则形状空腔等挑战性特征的结构的激光抛光，需要采取不同的加工策略。对于复杂的曲面，可以利用当前的三维动态聚焦系统实现恒定焦距下的均匀高精度激光抛光，该系统能够实时精确控制激光焦点在Z轴上的位置。对于具有深腔或不规则形状空腔的复杂表面，则需要配备五轴或六轴机床与激光加工头的组合，或者采用化学蚀刻和流体喷射抛光等混合抛光技术。大面积的可扩展性将通过结合扫描-拼接干涉测量技术和以吞吐量为导向的反馈循环自动化来实现。
尽管存在这些限制，该研究展示了一种实际可行的确定性、高效率的非接触式加工方法，该方法对去除功能的变异性具有很强的适应性：将加工过程中的面积计量视为虚拟参考，并利用它来驱动自适应的、选择性去除突出部分。CVD结果和初步的HPHT试验表明，相同的测量-规划-加工逻辑可以应用于不同类型的金刚石和初始表面状态。更广泛地说，该框架在结构上对材料类型不敏感，只要针对选定的材料和辐照条件验证了局部坑洞形态、光学状态演变以及可达到的计量范围即可。这为将确定性加工方法扩展到异质目标（包括多材料系统和薄膜）提供了现实的基础。
**CRediT作者贡献声明：**
- Teshima Yuta：撰写 - 审稿与编辑、撰写 - 原稿、可视化、验证、软件、资源、方法论、调查、正式分析、数据管理。
- Yoshizaki Reina：撰写 - 审稿与编辑、撰写 - 原稿、验证、监督、资源、项目管理、方法论、调查、资金获取、数据管理、概念化。
- Kim Yangjin：撰写 - 审稿与编辑、监督、方法论、调查。
- Hibino Kenichi：撰写 - 审稿与编辑、监督、方法论、调查。
- Zhang Yanming：撰写 - 审稿与编辑、验证、软件、数据管理。
- Kitamura Shogo：软件。
- Watanabe Iori：调查。
- Sugita Naohiko：撰写 - 审稿与编辑、监督、项目管理、资金获取。
