量化以碳氢化合物为主的铀和钒的运输过程

《ACS Sustainable Resource Management》：Quantifying Hydrocarbon-Dominated Transport of Uranium and Vanadium

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烃类和共存的盆地卤水被认为参与了金属的迁移和沉积，这挑战了之前关于低温沉积盆地中金属运输的模型。本研究评估了烃类在美国大角盆地边缘的矿床中铀和钒的迁移及其随后的沉积情况，以及其与磷灰石组烃类迁移之间的可能关系。为了量化负责沉积总铀和钒的油量和地层水体积，我们将磷灰石组来源的油和水的地球化学分析与已发表的溶解度数据、热力学模型和数值计算相结合。油中的钒浓度显著高于铀（分别为1.46?242 ppm和0.02?0.86 ppb）。这两种金属主要通过石油运输，可能存在于卟啉结构中，而不是通过地层水。与钒相比，铀在石油中的溶解度依赖于温度；因此，运输每种金属所需的石油体积不同。运输钒所需的石油体积（4?23百万桶）与矿床所在岩层（麦迪逊石灰岩）的孔隙体积相当，而运输并沉积铀所需的石油体积约为其240倍（55亿桶）。计算出的不同石油量可能表明金属从烃类中释放的机制和时间有所不同。这种利用地球化学方法解释盆地流体中金属迁移的方法可以应用于其他系统，以了解矿床的形成并确定地壳中的勘探区域。

引言
理解地下环境中金属的迁移、运输和沉积对于可持续地为世界提供低碳、能源转型技术所需的金属和关键矿物至关重要。(1) 通过大量野外和实验室研究，已经证实烃类及其相关卤水作为沉积盆地中成矿流体的观点重新获得了重视，这些研究涵盖了多种类型的矿床，包括密西西比河谷型锌-铅矿床、(2,3) 卡林型金矿床、(4?7) 富稀土元素的萤石矿床、(8) 铀-金矿床、(9) 铀-铜-稀土元素矿床、(10) 高富集的含金属黑页岩矿床以及铀-钒（U-V）矿床。(12) 然而，我们缺乏关于金属在油和水之间分配的基本数据，以及将金属运输到这些矿床所需的烃类和相关卤水量的限制信息。

为了解决这一知识空白，我们研究了一个特征明确的采矿区，该区域靠近一个含有已知富含有机物的烃类的已详细研究的石油系统。美国蒙大拿州和怀俄明州的大角盆地东北边缘的历史上的普赖尔山矿区（PMD）和小山矿区（LMD）含有铀-钒矿床，并位于磷灰石组石油系统内。我们整合了地球化学分析、已发表的溶解度数据以及地球化学反应路径模型，以评估铀和钒在油和水之间的分配，并计算了将铀和钒运输到这些采矿区所需的油和/或地层卤水的体积。这项研究的目的是通过相对封闭的石油系统中以前研究不足的机制，揭示岩石圈中金属的复杂多相迁移、运输和沉积过程。我们得出结论，磷灰石组生成的约2250亿桶石油中的部分（高达55亿桶）足以将铀和钒输送到目标矿床（图1），而相关的卤水贡献较小。

图1
图1. 综合石油系统和矿区的区域背景及概念模型。大角盆地的位置（用粗黑线标出）、本研究中采样的油田以及普赖尔山矿区和小山矿区的位置。(12) 从北到南，我们采样的油田依次为加兰德油田、鹅莓油田和草溪油田。每口井的坐标见（补充表1），为清晰起见未在地图上显示。磷灰石组源岩的范围用虚线标出。(31) 东侧的横向等效层作为储层，在石油和天然气行业中被称为磷灰石组、埃姆巴尔组或帕克城组。石油和水的迁移箭头并不说明盆地的实际历史，而是展示了在简化盆地历史条件下的潜在流体迁移路径。

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烃类和天然水体中的钒和铀迁移
钒主要在卟啉复合物中通过烃类被迁移。(14?17) 在沉积过程中，靠近沉积物-水界面的钒会优先形成金属有机卟啉复合物(18)，这些复合物在石油生成和迁移过程中持续存在。(17,19,20) 这些金属有机卟啉复合物使得石油中的钒浓度很高（数百ppm）。(20) 尽管本文未重点讨论，但由于类似的卟啉结构，原油中也含有丰富的镍。(15,17,20) 通常通过这些复合物来关联石油和源岩并重建迁移路径（有关本研究中镍和钒的比例，请参见补充表3）。由于普赖尔山矿区和小山矿区未检测到大量镍的沉积，因此我们在计算中未使用其测量值。

与在烃类中的行为不同，钒在深层盆地水中相对不动。(21) 天然水中钒的迁移主要受氧化还原条件控制。(22,23) 在氧化条件下，钒(V)以可移动的氧阴离子形式存在，而还原态的钒(IV)会强烈吸附在氧化物和粘土矿物表面。(24) 因此，在大多数沉积盆地的水中，钒通常无法检测到或含量非常低。(21,25,26) 已在野外(9,12)和实验室(5)环境中研究了铀通过烃类迁移的过程。南非的威特沃特斯兰德U-Au矿床显示了碎屑铀云母通过液态烃溶解后铀的迁移和沉积。(9,27) 实验室溶解度实验表明，铀在150?200°C的温度范围内可溶于液态烃中，其中200°C时的溶解度最高。(5) 在这些实验中，铀在油中的溶解度似乎是温度的函数，并且在不同类型的油之间没有显著差异。(5) 与钒类似，氧化态的铀在天然水中更易迁移。在接近中性的pH值和氧化条件下，铀酰离子(UO22+)更倾向于与碳酸根结合。(28) 相反，铀(IV)在还原环境中通常被认为是不动的。(29) 在酸性、温度超过250°C的还原卤水中，铀(IV)的迁移性相对较强。(30) 然而，这些温度超出了大多数沉积盆地的温度范围，因此油藏地层水中的铀浓度通常可以忽略不计。(26)

地质背景
磷灰石组是怀俄明州西部多个盆地中石油和天然气的主要源岩，在三叠纪期间产生了约2250亿桶石油(13)，这些石油迁移了数百公里（图1）。(31) 生成的石油分布在整个区域，甚至远至大角盆地以东约100公里的鲍威尔河盆地(34)。部分石油在拉腊米造山作用（晚白垩纪至早古新世)(33)期间形成的构造圈闭中聚集。大角盆地古生代储层中的石油通过Ni/V比值与磷灰石组作为源岩进行了地球化学关联。(35) 其中一个储层和烃类载体岩层——密西西比河谷的麦迪逊石灰岩——也含有普赖尔山矿区和小山矿区的铀-钒矿床。(36) 普赖尔山矿区和小山矿区可能都是含有磷灰石组来源石油的破裂油藏。(12,36) 磷灰石组还富含金属元素，其中铀替代了碳酸氟磷灰石中的钙。(37,38) 通过埋藏和成岩作用，铀可以从碳酸氟磷灰石中迁移出来，这一点可以通过U-Pb地球温度计得到证实。(39) 磷灰石组中的钒与有机组分相关(40)，并且也存在于磷灰石组来源的石油中。(35) Emsbo等人2009年的实验表明，未成熟的磷灰石组样品经过水热裂解后，岩石中的痕量金属（包括钒）被释放到石油中。(41) 这些结果表明，从磷灰石组源岩释放出的烃类可能携带了金属。

普赖尔山和小山矿区是拉腊米造山作用形成的构造，其抬升始于晚白垩纪并持续到早古新世，尽管U-V矿化的具体时间尚未确定。(36) 普赖尔山矿区和小山矿区的主要U-V矿物是Tyuyamunite (Ca(UO2)2(VO4)2?5?8 H2O) 和 Metatyuyamunite (Ca(UO2)2(VO4)2?3H2O)。(12,36) 尽管Tyuyamunite和Metatyuyamunite通常是替代原始矿物（如铀云母）的次生矿物，但在这些矿床中没有发现此类次生矿化的证据。(36) 因此，这些矿矿物很可能是直接由流体沉积形成的。热液“鞍状”白云石、方解石、硫化物、氧化物和氢氧化物（与温德河盆地和大角盆地中的麦迪逊石灰岩中的构造热液碎裂作用一致)(42,43) 组成了普赖尔山矿区和小山矿区的脉石矿物。(12) 油井中的孔隙和裂隙中充满了沥青和热沥青。(12) 矿床中的沥青与Fe-V氧化物密切相关。(25) 人们长期以来一直推测磷灰石组来源的石油与普赖尔山矿区和小山矿区的矿床之间存在遗传关系。(12,36,44?47) 石油的迁移/捕获时间和普赖尔山矿区和小山矿区的造山抬升时间是同步的。普赖尔山矿区和小山矿区的U-V矿床位于靠近大角盆地的抬升带，这与其他矿床中观察到的沉积U矿物化趋势相符，表明矿物化时间可能与构造过程相关。(48) 然而，这些矿床中铀和钒的来源仍不清楚。通过对沥青进行稀土元素分析，可以将矿床中的有机物与磷灰石组联系起来。(12) 目前普赖尔山矿区和小山矿区区域内没有发现烃类储层，(36,49) 但烃类迁移的证据包括沥青和热沥青在裂隙、孔隙中的广泛存在及其在矿物中的掺入。(12) 麦迪逊石灰岩的倾斜和暴露可能破坏了古烃类圈闭，随后雨水补给冲刷掉了该地区的大量烃类，留下了沥青。(12,36,49) 关于矿物化和沥青分布的详细描述及分析可见Moore-Nall和Tsosie (2017)的研究。

方法与计算
我们从美国怀俄明州大角盆地的三个油田（草溪油田、加兰德油田和鹅莓油田，图1）的十三口井中收集并分析了磷灰石组来源的石油和水样（表1和补充表1）。这些油田生产的石油已被证实来自磷灰石组。(35) 地球化学数据与已发表的实验溶解度数据和地球化学计算相结合，以确定石油和水中可能运输的铀和钒的浓度。然后我们开发了一套数值计算方法，以量化将铀和钒运输到普赖尔山矿区和小山矿区所需的石油和水量。美国地质调查局提供的估计吨位数据（V2O5 = 247公吨，U3O8 = 307公吨）被用于我们的计算。(36) 根据怀俄明州石油和天然气保护委员会提供的生产数据（补充表1），我们选择了15:1的油水比例进行计算。补充表2列出了更广泛油水比例下的结果。我们还计算了“仅石油”的情景（表1），假设金属仅通过石油运输。计算中所需的石油百分比基于Claypool等人1978年的石油产量的估计值(13)，以评估计算的可行性。

表1. 大角盆地磷灰石组来源石油中的铀和钒数据
| 位置 | 井号 | 位置 | 坑深（英尺） | 磷灰石组 | 铀（ppb） | 钒（ppm） |
|---------|------------------------|----------------|--------------|-----------|------------|-----------|
| 草溪 | 43°55'47"N 108°38'25"W | | 45 | 0.08 | 143°55'40"N 108°38'34"W | 46 | 0.34 |
| | 43°56'35"N 108°40'01"W | | 46 | 0.34 |
| | 43°57'56"N 108°39'39"W | | 43 | 0.11 |
| | 43°57'33"N 108°40'19"W | | 43 | 0.86 |
| | n.a. | | | | |
| | 43°57'25"N 108°39'30"W | | 47 | 0.22 |
| | 44°48'30"N 108°34'22"W | | 46 | 0.11 |
| | 44°48'13"N 108°33'30"W | | 46 | 0.11 |
| | 44°47'55"N 108°34'43"W | | 46 | 0.17 |
| | 44°46'57"N 108°31'38"W | | 44 | 0.09 |
| | 44°02'00"N 108°51'11"W | | 56 | 0.78 |
| | 56 | 0 | | 72 | 19 | 0.13 |
| | 72 | 1 | | 21 | 0.22 |
| | 44°48'30"N 108°34'22"W | | 46 | 0.13 |
| | 44°47'55"N 108°34'43"W | | 46 | 0.17 |
| | 44°02'00"N 108°51'11"W | | 56 | 0.07 |
| | 1 | | | 60 | 0.22 |
| | 1 | | | 72 | 19 | 0.13 |
| | 44°48'30"N 108°34'22"W | | 46 | 0.12 |
| | 46 | 0 | | 44 | 0.11 |
| | 44°48'13"N 108°33'30"W | | 46 | 0.07 |
| | 43 | 0 | | 44 | 0.11 |
| | 43 | 0 | | 46 | 0.02 |
| | 43 | 0 | | 44 | 0.17 |
| | Tensleep-Amsden | | 44 | 0.02 | 44 | 0.11 |
| | 44 | 0 | | 44 | 0.07 |
| | 44 | 0 | | 44 | 0.09 |
| | 43 | 0 | | 44 | 0.12 |
| | 43 | 0 | | 44 | 0.02 |
| | 43 | 0 | | 44 | 0.17 |

油和水的制备与分析
水和石油样品直接从井口采集（图1）。在采样后3小时内，现场测定了pH值和碱度（使用Hach Alkalinity Test Kit，型号AL-DT），结果见补充表4。井口的温度未进行测量；井下温度范围为52-60°C。流体样本用冷却器运输，并储存在4°C的冰箱中，直到在实验室通过重力和过滤进行分离。分离后，用水中的0.2微米注射器过滤器过滤以去除悬浮固体和有机物。油样通过陶瓷坩埚中的干灰化法去除有机物，留下金属成分，然后将其溶解在纯化的、痕量级硝酸中。水中钒、镍和主要阳离子（Na、Ca、Mg、K、Si）的含量（见补充表4）以及灰化后溶解的油样中的钒含量（见表1和补充表1）使用Perkin Elmer Optima 8300电感耦合等离子体光电发射光谱仪在至少两个波长下进行测量以进行比较。所有波长均进行轴向定量。样品通过PEEK Mira-mist雾化器引入，使用石英旋风喷雾室和陶瓷火炬。钒、镍和主要阳离子的方法检测限是根据三个非零标准品的三个重复实验的标准偏差计算得出的（见补充表1和补充表4）。灰化后溶解油样中的铀使用Thermo Scientific iCAPRQ质谱仪在动能分散模式下进行分析，该仪器配备了He碰撞池。铀的方法检测限是根据七个非零标准品的重复实验的标准偏差、6自由度的T统计量以及99%置信区间计算的（见补充表1）。水中的阴离子（Cl、SO4、Br、F、NO3和PO4）（见补充表4）使用离子色谱法（Dionex ICS 5000）进行分析。色谱图上的峰是在仪器运行开始时使用七种阴离子标准品（Inorganic Ventures，Christiansburg，VA）识别的。方法检测限是根据七个非零标准品的重复实验的标准偏差、6自由度的T统计量以及99%置信区间计算的。对于所有测量，每天使用来自Inorganic Ventures（Christiansburg，VA）的储备标准品制备五级仪器校准和质量控制（QC）标准品，分别使用2% Optima级硝酸（针对阳离子）或1型（18.2兆欧姆）去离子水（针对阴离子）；QC样品数量至少占样品总数的10%。

在Bighorn盆地储层中，Madison石灰岩晚期方解石水热碎裂作用中的流体包裹体以及PMD（12）中的石英和萤石表明古温度约为180°C。由于铀在油中的溶解度取决于温度，（5）现代储层的温度（约55°C）可能不适用于计算将铀和钒输送到PMD和LMD所需的油和水量。为了代表更高的古温度，我们在计算中使用了实验确定的200°C时铀在油中的溶解度值，即300 ppb。（5）我们还使用地球化学建模计算了200°C时地层水中的铀含量，以考虑迁移流体的古温度和氧化还原条件。原油中的卟啉-钒键在300°C以下是稳定的，（15,52）因此我们假设Phosphoria地层来源的油中钒浓度不受温度影响。我们在计算中使用了油中测得的最低浓度（1.4 ppm）、平均浓度（38 ppm）和最高浓度（242 ppm）的钒（见表2）。“低V”情景（表2）代表一个水油比高的生产井，“高V”情景（表2）代表一个油水比高的井（见补充表1）。这一较大的范围可能表明样本储层中发生了水洗作用。（15,53）然而，对Phosphoria地层来源的油进行生物降解对卟啉中的钒影响很小。（54）

表2. 铬和铀浓度及输送PMD和LMD沉积物中所含铀和钒所需油量的计算情景
| 情景 | 油中的铬浓度（本研究中分析） | 水中的铬浓度* | 计算输送v量（十亿桶） | 来自Phosphoria地层的总油产量（2250亿桶）的百分比 |
|---------------|-----------------|------------|-----------------|----------------------|
| 平均V | 38 ppm | -0.02 | 0.01% | (n = 13) |
| 低V | 1.4 | -0.60 | 90.27% | |
| 最低V | 242 | -0.00 | 40.002% | |
| 高V | | -0.00 | 0.002% | |

200°C时油中的铀溶解度
| 情景 | 水中的铀浓度*（模型预测） | 计算输送U量（十亿桶） | 来自Phosphoria地层的总油产量（2250亿桶）的百分比 |
|---------------|-----------------|-----------------|----------------------|
| 高U | 300 ppb | 100 ppb | 31.03 | 0.46% |
| 氧化地下水中的铀溶解度上限 | 300 ppb | 5.86 ppb | 4.25 | 1.89% |
| 与Phosphoria地层处于平衡状态的氧化水中 | 300 ppb | 0.1 ppb | 5.46 | 2.43% |
| 与Phosphoria地层处于平衡状态的还原水中 | 300 ppb | 0.1 ppm | 5.46 | 2.43 |

**关于PMD和LMD中铀和钒含量的计算**
PMD和LMD的宿主地层Madison石灰岩的估计孔隙体积为3.5 × 10^6至4.4 × 10^6立方米（2200万至4400万桶）。这一估计基于PMD和LMD的面积（724平方公里）、（36）含矿层的厚度（58-73米）、（36）以及Madison石灰岩的平均孔隙度（8.4%）。（64）该估计未考虑大部分铀-钒矿化所在的喀斯特洞穴的体积。（36）尽管如此，估计这一区域孔隙体积仍可帮助我们评估将铀和钒输送到PMD和LMD所需的油和水量，并推测沉积机制。据计算，Phosphoria地层产生的总油量中只有很少一部分（0.002%-0.27%）被用于输送PMD和LMD区域的沉积物量（见表2）。在“高V”情景下，卟啉结构中钒的生物降解可能不太明显。“高V”情景仅需要约400万桶油来输送沉积的铀量（见图2）。相比之下，“平均V”情景（2300万桶油）与PMD和LMD区域的估计孔隙体积（2200万至4400万桶）更为吻合。这一400万至2300万桶的油量范围与该地区的孔隙体积相当。“低V”情景则需要6亿桶碳氢化合物来提供足够的铀。由于铀在烃类中的溶解度受温度影响，因此本研究中使用的200°C的古温度（假设基于PMD和LMD中的流体包裹体）对我们的“烃类辅助铀迁移”假说非常重要。如果古温度显著更低，将无法实现足够的铀迁移。以下部分概述了与此烃源钒和铀沉积模型相关的潜在沉积机制。该模型表明，仅靠烃类本身就可以运输超过沉积物中保存量的金属，而盆地水并不是一个可行的主要运输介质。尽管基础计算不受特定时间或构造历史的限制，但深入研究这些过程对未来的研究将是十分有用的。

钒（V）在卟啉复合物中的稳定性表明，钒在整个石油存在期间都保持稳定，直到在古石油储层的暴露、倾斜和水洗过程中被释放出来。在石油圈闭完全形成之前，大气水的渗透可能是导致钒从石油中流失的一个机制。(53) 证据包括沉积物区域的Liesegang条带现象。(12) 另一个可能导致烃类中钒被水洗掉的机制可能是热液作用。(12) 由于钒在卟啉结构中已经处于氧化状态（见图3），与氧化性大气水的相互作用不一定会引起氧化还原反应。进一步证明钒氧化性质的证据在于沉积物中沥青与Fe-V氧化物之间的密切岩石学关系。(12) 水溶性钒（V）的存在可能引发PMD和LMD中的矿化作用。(12) （见图3）

图3：石油和水从Phosphoria地层西部向下方地层迁移的概念图。该图旨在说明Phosphoria石油系统中金属迁移的总体概念，而不必描述特定的盆地历史。为简化起见，中间储层被省略了。完整的地层信息参见Moore-Nall & Tsosie 2017。(12) 反向断层是Laramide构造的一种理想化表示，有助于白垩纪末期在Bighorn盆地捕获石油。如图1所示，图中包含了石油和水迁移的箭头，以简化复杂的盆地历史和流体迁移路径。当石油在圈闭中积聚后，其流动就会停止。图右侧的抬升部分代表Pryor或Little Mountains山脉，该地区在Madison石灰岩中蕴藏着铀-钒矿床。有机复合物包含含有铀（65）和钒的卟啉。(14) 这里展示的矿化物是metatyuyamunite，一种在PMD和LMD沉积物中发现的铀钒酸盐矿物。(12)

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在这里，我们提出了一个铀从烃类中沉积的情景，以解释在石油圈闭形成和破裂之前，流体可能通过PMD和LMD迁移的情况。目前对于控制铀溶解度和与烃类复合的机制仍知之甚少。在实验室锕系元素分离实验中，铀（以铀酰形式U(VI)）可以形成强效的金属卟啉复合物。(65) 如果这种铀酰卟啉复合物确实存在于自然系统中，它可以解释铀在烃类中的溶解性（见图3）。Fuchs等人（2016年）(9) 提出，这类卟啉复合物可能对Witwatersrand U-Au矿床中的铀含量有所贡献。(9) PMD和LMD中的铀-钒矿化主要由铀酰矿物组成，(12) 这意味着矿化过程不太可能是由氧化还原边界引起的。相反，我们认为冷却可能是促使铀从烃类中释放的触发因素。Migdisov等人（2017年）(5) 的实验表明，当高温、富金属的石油冷却时，金属可以从烃类中沉淀出来。(5) 因此，我们的假说支持存在陡峭的地热梯度。这种冷却可能发生在Pryor和Little Mountains山脉的抬升过程中，以及随后的大气水渗入期间。(12,36)

我们基于经过仔细考虑的假设进行计算，并旨在限定运输铀和钒所需的石油体积范围。计算中的一个重要不确定性是PMD和LMD中V2O5和U3O8的预计吨位；这些地区的资源评估不确定性尚未量化。(36) 石油中铀的溶解度对地球化学建模中使用的输入参数（如Eh、pH值、温度）非常敏感。例如，“Phosphoria Fm. 氧化水”和“Phosphoria Fm. 还原水”情景下的Eh值范围导致了水中铀浓度的数量级差异（见表2）。虽然文献中报告的石油中高温下铀溶解度的不确定性为±3%，但唯一一篇评估石油中铀溶解度的研究(5) 承认这些溶解度值只是初步结果。

值得注意的是，假设的金属释放机制（如温度下降和水洗作用）可能与其他机制共同作用，从而将铀和钒从烃类中移除。这些机制可能还包括烃类的热降解或生物降解过程。更多类似Migdisov等人（2017年）(5) 和Emsbo等人（2009年，41) 的实验研究将有助于阐明沉积盆地中与烃类相关的矿床中的金属释放机制。

我们认识到，关于铀-V矿化与石油迁移时间关系的不确定性。本研究旨在为形成此类金属矿床所需的原油量提供新的视角。我们利用储层孔隙体积来补充这些计算得出的石油体积。需要进一步的实验研究来理解烃类矿床中的金属沉积和矿化过程。

**结论与展望**
这项研究首次估计了将铀和钒运输到特定沉积区域所需的石油量。我们的方法结合了对三个油田中13口井采集的Phosphoria地层来源的石油和水的新地球化学分析、已发表的溶解度数据以及反应路径地球化学计算。我们估计有400万至2300万桶石油可以将所需量的钒输送到PMD和LMD，这与该地区的孔隙体积估计值相符。而要沉积PMD和LMD中观察到的铀量，则需要大约55亿桶的石油，这仅占Phosphoria地层产生的石油总量的2.4%。对于这两种金属而言，由于铀和钒在共存于石油中的溶解度较低，通过盆地水进行运输的量可能非常有限。未来将把这些发现与复杂的构造和盆地过程及时间过程联系起来，有助于更好地理解Pryor和Little Mountains山脉中的铀-钒矿化作用。

虽然本研究重点关注铀和钒，但对其他地质系统的类似数值评估将有助于我们更深入地了解与烃类相关的矿床。例如，Athabasca盆地的铀矿床（67）通常与比Bighorn盆地含水层盐度更高的盐水相关。因此，针对石油和盐水中金属的体积计算方法需要针对每种地质环境进行定制。将这一研究方法应用于Bighorn盆地及其他地区，将进一步受益于确定烃类中金属溶解度及其在烃类与高盐度盐水之间分配的研究。这种方法还可以应用于具有更典型地球化学条件的其他盆地，为新的勘探方向提供参考，有助于发现被忽视的矿床资源，为现有供应链、能源转型和低碳未来提供关键支持。