多量子阱法布里-珀罗腔中的多模深强耦合

《Advanced Optical Materials》：Multi-Mode Deep Strong Coupling in a Multi Quantum Well Fabry–Perot Cavity

　　**摘要**

我们展示了一种多量子阱（N = 166）异质结构中的多模深强耦合现象。该异质结构本身充当了一个法布里-珀罗腔，其偶数模式与回旋共振强烈耦合，形成了朗道极化子。实验观测到的真空拉比分裂大于模式间距，且明显进入了深强耦合区域（η > 1），从而产生了丰富的多模极化子谱。这一谱可以通过一个“全对全”的多光子、多电子霍普菲尔德耦合模型精确再现。值得注意的是，在整个可测量谱范围内都观察到了光与物质的解耦现象，包括在低频极限下（λ ? L_cav），此时归一化耦合强度达到了η = 8.1。该系统为探索极端耦合区域提供了一个强大的平台，其手性特性对于手性腔和手性镜的应用具有潜在价值。

**1 引言**

当光与物质强烈耦合时，光子与物质组分之间的能量交换速率超过了系统中的耗散损失，从而形成了被称为极化子的混合光-物质态。随着耦合强度的增加，人们开始研究超强[1-9]和深强耦合[10-12]的光-物质相互作用模式，在这些模式下，耦合强度占据了系统共振频率的很大一部分，甚至超过了共振频率。这些模式使得诸如真空场修饰的电子传输[13, 14]、增强的光学非线性[15]、极化子-极化子散射[16]以及光-物质解耦[10]等现象得以观测到。即使在没有外部光的情况下，理论上也预测了由于与腔真空场的超强耦合，材料基态将发生其他深刻的变化[17, 18]，包括腔控相变[19-23]和从基态发射压缩光子对[24, 25]。进一步增强光-物质耦合强度将极大地有助于这些现象的实验验证。朗道极化子是通过将腔光子与二维电子气中的回旋共振耦合而形成的，这种方法已被证明是实现超强耦合区域的一种非常成功的方式[5, 10, 11, 26]。这类实验的一个版本使用太赫兹（THz）频率的金属超表面作为腔体，通过深度亚波长光限制来最大化耦合强度。这种方法已经实现了记录性的耦合强度，有时耦合强度甚至跨越了多个光子模式[10, 11]。然而，超表面几何结构通常只支持线偏振模式，这阻碍了由于电子回旋运动导致的时间反演对称性破缺所产生的朗道极化子系统的固有手性。尽管支持圆偏振模式的超表面也是可能的[27]，但阻止相反手性模式之间的混合仍然具有挑战性。作为一种替代方案，可以使用法布里-珀罗腔，虽然其耦合强度较低，但允许高协同性并支持圆偏振场，从而能够研究手性效应，例如布洛赫-西格特位移[6, 28-31]。在这里，我们研究了一个简单的倒置法布里-珀罗腔中的光-物质耦合，该腔体由一个位于中心的介电薄片组成，其中包含一个多量子阱异质结构（图1a）。在之前关于法布里-珀罗腔中朗道极化子的研究中，使用了金属或布拉格镜，这些镜的边界条件要求在腔体边缘处有电场节点。这导致了一个在中心处具有最大电场的基模，从而实现了与位于中心的量子阱中的电子的有效耦合。相比之下，在本工作中使用的介电薄片，其镜面边界是由介电-真空界面的菲涅耳反射形成的，因此腔体支持一个在腔体中心有场节点而在腔体两端有反节点的基模。因此，正是偶数阶模式与电子回旋共振高效耦合。特别是当腔体厚度d ? λ时，这种配置还支持一个低频的零阶（0th）模式，其特征是在整个腔体长度上都有均匀的非零场分布。尽管在之前的研究中已经观察到了这个模式[32, 33]，但物质与其耦合的效率仍然是一个未解决的问题。在这项工作中，我们展示了这种0th阶模式的光-物质耦合，其耦合强度远大于裸腔频率，这得益于简单且尺寸深度亚波长的腔体结构，同时也保持了平面内的动量。

**2 多量子阱法布里-珀罗腔**

图1a（插图）展示了一个中心具有166个量子阱的136 μm厚腔体的示意图。图1a中还显示了“空腔”在没有自由电子密度时的计算透射率（蓝色线）。这显示了一个经典的法布里-珀罗光谱，其中等间距的透射峰对应于共振模式频率。第一个透射最大值出现在零频率处，即所谓的0th阶模式，此时腔体厚度d ? λ [32]。此外，我们使用宏观量子电动力学（macroscopic QED）处理方法[40]计算了光子态的谱密度J(ω, z)（图1a中的红线），它完全决定了电子在零平面波矢时的电磁腔场的耦合情况（见支持信息）。谱密度中的洛伦兹峰对应于倒置法布里-珀罗腔的光子模式[41]，其峰位决定了共振频率。此外，峰下的面积决定了电子与光子模式的耦合强度。与空腔透射光谱不同，在谱密度中，0th阶模式出现在一个有限的频率处，表明0th阶模式是一个有限频率的共振，2DEG中的电子可以与之耦合。这对接合强度有深远的影响，后续将对此进行讨论。图1b显示了空腔前几个模式在腔体长度上的电场分布。这些模式在图1a的透射光谱中各有对应的峰。这些模式具有交替的奇数和偶数对称性，偶数模式在腔体中心的幅度接近最大。这包括0th阶模式，腔体在此模式下支持一个恒定的非零场幅度，意味着位于腔体内部的任何位置的电子都可以以相同的耦合强度与之耦合。相比之下，奇数模式在量子阱的位置处场接近于零。当施加磁场时，腔体模式与2DEG中的回旋共振耦合。垂直磁场将集体电子回旋运动量化为朗道能级。朗道能级之间的共振频率由ωc = eB/m*给出，其中m* = 0.069me是有效电子质量，与自由电子质量me相关。因此，磁场中的2DEG表现出各向异性的旋光介电常数，其中平面内的介电常数由电子回旋共振决定。该系统可以使用圆偏振光的传输矩阵形式主义进行完整建模，其中GaAs区域是各向同性的介电介质，而量子阱区域是有效的旋光介质，其共振频率取决于磁场。电场是通过在界面处乘以传输矩阵并在层内乘以传播矩阵来计算的。关于传输矩阵计算的更多信息可以在支持信息中找到。由于电子数量众多，回旋共振从单个量子阱的值超辐射地展宽[42]。与高反射率镜法布里-珀罗腔相比（半高宽FWHM = 0.13 THz），介电薄片腔体的模式也更加宽，从而实现了与回旋共振的有效耦合（有关各自线宽的更多细节，请参见支持信息）。腔体中的回旋共振与光子模式之间的耦合程度由光子模式与包含量子阱异质结构的中心区域的重叠程度决定（图1b中的灰色区域）。因此，模式的对称性导致偶数-奇数模式之间的耦合呈现交替的高低特性。

**3 太赫兹磁光谱学**

在透射和反射配置下对这种结构进行了太赫兹时域磁光谱学测量。实验装置如图1c所示。样品被冷却到3 K，并施加一个可调节的磁场，该磁场垂直于样品表面（沿QW生长方向），范围从-7到7 T。在装置中使用了λ/4波片将线偏振的THz光转换为右旋圆偏振光，并将透射或反射的圆偏振THz场转换回线偏振以便在同一偏振下检测。图2显示了测量的THz光谱以及使用传输矩阵模型计算的光谱（见图2）。

**4 深强耦合与解耦**

光谱中存在许多重叠模式，使得数据难以直观解释。因此，为了理解我们的观察结果，我们跟踪了计算光谱随电子密度增加的演变情况（图3）。耦合强度由真空拉比频率ΩR表示，它与电子密度的平方根成比例，实际上与量子阱的数量成正比。因此，在模型中增加电子密度允许我们逐步增加耦合强度，而不改变系统几何结构。图3：在图查看器或PowerPoint中打开

随着电子密度的增加（模拟量子阱数量的增加，每个量子阱的电子密度为n2D = 4.5 × 10^11 cm^-2），传输矩阵模型预测的反射率变化。白色虚线表示回旋频率ωc = eB/m*。在图3中，对于对应于单个量子阱（左上面板）的总电子密度，我们清楚地观察到偶数Fabry-Perot模式与回旋共振强烈耦合，从而在回旋频率处产生反交叉现象，而奇数模式则完全不耦合。随着密度的增加（以及有效的量子阱数量增加），耦合强度增加，扩展的反交叉导致相邻的奇数和偶数模式之间的重叠，这提供了对实验数据中观察到的模式对的直观理解。当nqw进一步增加（nqw > 82）时，我们看到一个宽的反射带宽出现，这与测量结果相似。耦合跨越多个模式，因此无法直接提取全局耦合强度。同样，由于相邻耦合模式之间的重叠，量化每个单独模式的归一化耦合强度（定义为观察到的Rabi分裂的一半除以未耦合的腔模式频率）也很具有挑战性。尽管如此，我们可以通过考虑在较少数量量子阱的模型中计算的耦合，并使用该模型外推到我们实验中的量子阱数量（nqw = 166）来估计这个值。对于标记为n = 2、4、6的单独偶数模式，在0.6 THz、1.2 THz和1.8 THz处，我们分别估计η2 = 1.14、η4 = 0.59和η6 = 0.38——这表明系统在第二模式下已进入深度强耦合区域，并且在整个可测量光谱范围内处于超强耦合区域，达到了迄今为止文献中报道的一些最高耦合值。关注0阶模式，即使对于nqw = 1，我们也观察到在0 T附近回旋共振的轻微耦合，形成了一个类似于“上极化子”的特征，类似于位于零频率处的半个反交叉。随着nqw（因此也是耦合强度）的增加，这一特征在频率上有所提升。未耦合的0阶模式在传输光谱中位于零频率处，这一点特别有趣，因为这对理解耦合及其对基态的影响提出了重大挑战。此时，传统的归一化耦合强度定义不再适用。因此，我们依靠光谱密度来重新定义模式的频率，这将在后面讨论。我们还考虑了腔内的电场分布，这可以直接从传输矩阵模型中提取，并提供了对耦合的更深入洞察。图4显示了在不同频率和磁场值下的电场分布（由图4a中的符号表示）。对于空腔（n2D = 0, nqw = 0）和没有施加磁场的低频率（0.01 THz），腔内的场接近1且在腔长范围内恒定（图4b中的黑线）。相比之下，对于不与回旋共振耦合的0.3 THz模式（图4b中的绿线），场在量子阱所在的位置达到最小值。对于较大的nqw（如图4所示），随着低频特征在频率上上升并接近0.3 THz模式以及磁场的增加，电场的最小值出现在量子阱的位置，类似于0.3 THz模式。最后，在反交叉点和传输最小值处（图4a中的红圈和红线），腔中心的电场降为零。因此，反直觉的是，在反交叉点，量子阱异质结构充当了镜子，光子场被排斥，导致光与物质明显解耦。虽然这里展示的是低频模式，但当所有更高阶模式与回旋频率重合时，也可以观察到这种情况。这一显著结果已在[45]中得到了理论描述，并且在[10]中在其他处于深度强耦合区域的Landau极化子系统中得到了实验观察，代表了光-物质耦合强度的“最大化”，因为耦合变得如此强，以至于光子场被完全反射，光和物质实际上解耦了。

图4：在图查看器或PowerPoint中打开

(a) nqw = 166时的传输矩阵建模。b) 通过传输矩阵计算得出的电场幅度，作为向前和向后传播波的总和（详细信息见支持信息）。颜色对应于(a)中彩色符号处的频率和B场。黑线显示了在0 T和接近零频率（0.01 THz）时空腔（nqw = 0）的计算场。灰色区域表示介电层厚度，灰线指示量子阱的位置。

5 量子力学多模模型

除了传输矩阵模型外，我们还可以使用参考文献[6]中开发的圆偏振光的量子力学Hopfield模型来直观理解系统。在这里，系统的哈密顿量用回旋共振的有效和非有效光子模式表示，允许计算正磁场响应（其中回旋运动与入射场同向旋转）和负磁场响应（其中回旋运动与入射场反向旋转）。此外，因为系统支持许多光子模式，并且多量子阱区域覆盖了它们波长的不可忽视的部分，因此必须考虑模式的空间分布。这导致每个光子模式与每个量子阱之间的耦合强度不同，这些耦合强度明确取决于井位置的电场幅度，如图5所示。然后可以将第二量子化相互作用哈密顿量写为[46]：

(1)其中ξ表示右旋（+）和左旋（?）圆偏振分量，n表示腔模式，an,ξ是偏振为ξ的模式n的光子产生和湮灭算符。哈密顿量的电子部分用 bright collective bosonic excitation 的产生和湮灭（bm）算符表示，用于 inter-Landau 层跃迁。索引m表示量子阱，它们除了空间位置外都是相同的。

(a) 示意性地展示了量子阱区域内单个奇数（红色）和偶数（蓝色）模式的场幅度分布。各个量子阱区域（标记为‘m’）由灰色条纹分隔。因此，每种模式‘n’与每个区域‘m’中的电子的重叠取决于空间位置。(b) 使用Hopfield模型计算的实验反射光谱（白色）叠加在其上。

Ωn,m 是腔模式n与量子阱m中的电子之间的耦合。这可以表示为腔模式n的裸耦合常数Ωn乘以一个重叠因子：

裸耦合 Ωn 可以通过电子密度 n2D、回旋频率 ωc、有效电子质量、真空和相对介电常数 ε0 和 εr、腔长度 Lcav 以及模式频率来确定：[6]

重叠因子 αn,m 量化了模式n的电场在量子阱m位置处的强度。图5a通过展示在不同量子阱位置评估的各种腔模式的归一化电场分布来示意性地说明这些重叠因子的计算。这种位置依赖的耦合恢复了每个亚波长厚度的单个量子阱内的离散偶极子近似，即使腔场在整个量子阱堆叠上变化显著。因此，系统表现出有效的“全对全”耦合结构，其中每个量子阱都以局部场幅度设定的耦合强度与每个腔模式相互作用。通过引入极化子算符并考虑它们与完整哈密顿量的对易子，可以得到一个Hopfield矩阵，其特征值对应于图5b中反射率数据上叠加的白色线条所示的不同极化子分支。我们发现测量得到的反射数据与我们的量子力学多模模型之间有极好的一致性。由于极化子光谱随着0阶模式频率的收敛，使用足够小的参数进行模拟可以得到相干结果。我们采用的参数将在下一节中使用光谱密度来确定。更多关于计算的详细信息可以在支持信息中找到。从极化子光谱中可以推断出一些关键特征。首先，很明显，随着磁场从-6 T增加到回旋频率，奇数和偶数模式对合并成一个特征。从高磁场侧接近时，极化子模式在达到回旋频率时的尖锐曲率是由于量子阱区域内的光场幅度空间变化所致。这是因为相邻光子模式在量子阱层的给定区域内具有不同的场幅度，因此与每个电子模式的耦合不同。所有非零偶数模式的归一化耦合比率可以直接从Hopfield模型中提取。我们得到η2 = 1.17、η4 = 0.57和η6 = 0.38，与传输矩阵模型的估计非常吻合。

6 零阶模式

如前所述，使用标准定义无法量化0阶模式的耦合强度，因为在传输和反射光谱中未耦合的腔模式位于0 THz。由于在该频率下光子态密度消失，严格来说在零频率处不可能有耦合。因此，为了确定0阶模式的耦合强度，我们在支持信息中基于Green张量形式主义[40]推导了一个耦合哈密顿量，该形式主义考虑了完整的电磁模式连续体。从中，我们提取了光子态的光谱密度J(ω, z)，如图1a所示。如前所述，光谱密度中的洛伦兹峰对应于倒置Fabry-Perot腔的光子模式[41]，其峰位置和峰下的面积分别决定了共振频率和耦合强度（Rabi频率）。0阶模式峰位置的有限频率可以理解为零频率模式的有限宽度以及零频率处态密度的消失，这也在准正常模式框架[33, 47]中最近被讨论过。通过分析光谱密度，我们能够确定THz，并且共振时的耦合由给出，因此η0 = 8.1。关于计算的更多细节在支持信息中给出。据我们所知，这是迄今为止报告的最高的归一化耦合比率，突显了使用此腔平台进行极端光-物质相互作用的强度。在传统的超材料或Fabry-Perot几何结构中，需要更大的腔体才能在如此低的频率下实现耦合，从而导致耦合显著减弱。例如，一个长度比我们的设置多五倍的常规Fabry-Perot腔（Lcav = 720 μm），其基模在0.058 THz，根据方程3，其归一化耦合仅为5.3。

7 结论

我们提出了一个概念上简单的实验平台，用于使用由多量子阱异质结构形成的倒置Fabry-Perot腔来探索深度强的光-物质耦合。太赫兹磁谱测量揭示了多模深度强耦合，真空Rabi分裂超过了腔模式间距，导致宽带光-物质解耦，这通过反交叉点处光子场的排斥观察到。从经典意义上讲，通过光谱和电磁场的传输矩阵建模来理解该系统；从量子力学上讲，通过计算多光子、多电子的Hopfield模型来计算极化子光谱。值得注意的是，该耦合在0阶模式时达到最大值，其耦合强度几乎比腔体频率大一个数量级，甚至超过了深度强耦合的范围。腔体的手性特性表明，它可以通过与增强手性真空场的强光-物质耦合来在材料系统中诱导拓扑效应[27, 30, 34]。结合在紧凑设备中非常低的频率下实现的独特深度强耦合以及保持平面动量，该系统可以成为观察量子霍尔效应中冯-克利青常数重整化的平台[48]。更一般地说，这种自混合多量子阱平台是研究极端光-物质相互作用的强大工具。

**8 方法**

**8.1 多量子阱Fabry-Perot腔体的制备**

该腔体是通过将两片直接生长在GaAs衬底上的83 GaAs/AlGaAs量子阱异质结构通过晶圆键合在一起制成的。随后对这两片结构进行均匀切割，从而形成了中心含有166个量子阱的136微米厚的腔体。每个量子阱都是双侧掺杂的方型阱，电子密度约为[此处未给出具体值]，相对有效质量m* = 0.069m0。量子阱的活性区域（不包括盖层）总厚度为14.5微米。整个生长结构的示意图见图S1。

**8.2 太赫兹磁光谱测量**

样品在反射和透射太赫兹时域光谱（THz-TDS）装置中进行了测量。在这两种情况下，样品均置于3 K的超导磁体低温恒温器中，可以在高达9 T的磁场中进行测量。在透射测量中，使用了一个飞秒脉冲（70 fs）的Ti:蓝宝石激光器，并结合大面积光电导天线（PCA）开关来生成宽带太赫兹脉冲。检测采用ZnTe晶体中的电光采样技术完成。THz λ/4波片用于将PCA开关产生的垂直偏振太赫兹光转换为圆偏振光，然后在检测晶体之前再次使用另一个λ/4波片将其转换回直线偏振光。在反射测量中，使用了商业化的基于光纤的THz-TDS系统（Menlo Systems）。发射器和接收器头分别放置在主文图1所示的分束器的输入和输出端口。在这种情况下，λ/4波片首先将入射的直线偏振光转换为圆偏振光，然后在样品反射后将其转换回正交偏振的直线偏振光。因此，接收器的方向与发射器垂直。

**8.3 传输矩阵、Hopfield模型及0阶模式计算**

传输矩阵模型的详细计算方法，以及多模Hopfield模型及其扩展（通过计算腔体的光谱密度来描述0阶模式）的详细内容见支持信息。

**致谢**

作者感谢Elena Mavrona和Shima Rajabali在太赫兹Fabry-Perot腔体强耦合方面的工作，同时感谢Erika Cortese和Simone de Liberato在多模建模方面的有益讨论，以及材料生长和加工所使用的FIRST-Lab洁净室。开放获取出版得益于苏黎世联邦理工学院的支援，这是通过瑞士学术图书馆联盟与Wiley - 苏黎世联邦理工学院协议实现的。

**资助**

J.F.、G.S.、L.H.、J.A.和E.K.感谢瑞士国家科学基金会（SNF）的资助，项目编号分别为207795和10000397。本研究还得到了量子中心研究奖学金和Alfred及Flora Sp?lti基金会的支持。

**利益冲突**

所有作者均无需要披露的利益冲突。

**数据可用性声明**

支持本研究结果的数据可在ETH Research Collection网站上公开获取，网址为：https://doi.org/10.3929/ethz-c-000788475。