全球能源危机日益严峻,霍尔木兹海峡的航行限制等频繁的地缘政治事件暴露了传统化石燃料系统的脆弱性[[1], [2], [3]]。同时,化石燃料燃烧产生的碳排放也对实现“双碳”目标造成了限制[4,5]。在此背景下,作为零碳、自给自足、可大规模储存和运输的清洁能源,绿色氢能已成为解决能源危机和环境问题的关键突破[6,7]。它已被纳入国家能源战略,并进入了大规模发展的新阶段[8]。电化学水分解作为生产绿色氢能最具前景的技术,可以直接利用可再生能源(如风能和太阳能)高效生产氢气[[9], [10], [11]]。然而,其工业化受到缺乏高效、稳定且低成本催化剂的阻碍。因此,开发高性能电催化材料已成为大规模应用绿色氢能的关键驱动力[12,13]。
界面调控是优化电催化材料性能的核心策略[14,15]。通过物理和化学方法控制材料相界面的结构、组成和能量状态,可以有效提高电子传输效率,增加反应物的吸附能力,并提高活性位点的数量,从而加速电催化反应的动力学[[16], [17], [18], [19]]。在催化剂活性组分的选取方面,钌(Ru)的电催化活性与铂(Pt)相似,且成本更低、更稳定。铜(Cu)可以与Ru形成协同效应,通过调节电子结构和产生晶格应变效应来优化中间体的吸附能量,促进氢溢出过程,进一步增强催化活性[[20], [21], [22]]。碳材料(AC)具有高比表面积、优异的导电性和稳定的化学性质,用作载体可以有效地分散Cu和Ru活性组分,防止其团聚和失活[23,24]。同时,镍泡沫(NF)也可以提高材料的导电性和结构稳定性。构建的CuRu@NF-AC复合体系通过界面相互作用协同优化活性组分和载流体的性能,解决了单一组分催化剂活性不足和稳定性差的问题,是电化学水分解材料的理想体系[[25], [26], [27]]。
HER是水分解制氢的核心阴极反应,其催化性能严重依赖于反应系统的pH值[28,29]。在实际工业氢气生产过程中,电解质环境复杂,可能涉及酸性、中性和碱性等不同pH条件[30]。因此,开发在整个pH范围内具有较高催化活性和稳定性的HER催化剂是电催化水分解技术工业应用的关键前提[31,32]。迄今为止报道的大多数HER催化剂都存在pH依赖性。贵金属催化剂在酸性条件下活性优异,但成本高昂,而非贵金属催化剂在中性和碱性条件下的活性不足且稳定性差,难以适应复杂的工业应用场景[33,34]。此外,不同pH条件下的HER反应机理也有所不同[35]。在酸性体系中,Volmer-Heyrovsky途径占主导地位;而在碱性和中性体系中,Volmer-Tafel途径占主导地位。这对催化剂的界面结构、电子性质和活性位点的适应性提出了更高要求[36,37]。
在本研究中,采用溶胶-凝胶法结合高温退火策略对CuRu@NF-AC纳米材料进行了界面调控,成功在交流基底上构建了高度分散的CuRu双金属活性中心,形成了具有完整pH适应性的稳定多孔导电结构。该结构通过金属与载体之间的强电子相互作用优化了不同pH环境下活性位点的催化行为,同时凭借其三维导电网络和丰富的质量传递通道实现了高效稳定的电荷传递和反应物扩散。这种结构特性使得该材料在酸性、中性和碱性条件下表现出优异的催化性能和长期稳定性,为开发能够适应复杂操作条件的电解水催化系统提供了有效的材料设计策略。