评估人工湿地在农业灌溉中的水资源回用效果：不同处理方式的比较研究

《Nature-Based Solutions》：Assessing Constructed Wetlands for water reuse in agricultural irrigation: a comparative study of treatment configurations

　　伊莎贝尔·马丁|拉凯尔·马里胡安|芭芭拉·迪兹|卡利德·法赫德|努里亚·费尔南德斯|桑德拉·罗德里格斯|吉列尔莫·索利斯|劳尔·桑切斯
安达卢西亚阿玛亚环境与水资源署，新水技术实验中心，A-49高速公路28公里处，卡里翁德洛斯塞斯佩德斯，41820，塞维利亚，西班牙

**摘要**
水资源短缺是可持续发展面临的最严重挑战之一，其中农业部门最为脆弱。人工湿地（CWs）为水资源的再利用提供了一种高效且可持续的解决方案，能够处理废水以生产适合灌溉的水质，并减少对淡水资源的依赖。然而，人工湿地的处理效果可能存在差异，在某些情况下可能无法达到安全农业再利用所需的水质标准。本研究通过评估和比较七种类型人工湿地及其组合的处理效果，旨在确定最佳配置，并评估其在符合欧洲法规的情况下适用于农业灌溉的适用性。这些人工湿地位于西班牙塞维利亚卡里翁德洛斯塞斯佩德斯的新水技术实验中心。研究结果表明，不同配置的人工湿地处理效果存在显著差异，特别是在总悬浮固体（TSS）、总溶解固体（TDS）、生化需氧量（BOD?）、化学需氧量（COD）和氮相关参数方面；而磷的去除效果在各系统中没有显著差异。混合配置的人工湿地在去除固体、有机物和病原体方面表现出色。结果显示，有四种配置的人工湿地满足了TSS和BOD?的监管限值，但只有一种系统达到了大肠杆菌的标准。VSSF+FWS混合配置的人工湿地是唯一一个同时满足所有安全农业灌溉指标的系统，其出水水质为TSS 6.5 mg/l、BOD? 4.5 mg/l和大肠杆菌3.3E+02 CFU/100 ml。我们的发现表明了人工湿地，尤其是混合配置的人工湿地，在废水处理和安全农业用水再利用方面的潜力。

**1. 引言**
水资源短缺是21世纪可持续发展面临的最紧迫挑战之一[1,2]。这一问题具有多维度特征，包括：物理上的水资源短缺以满足需求；基础设施发展水平决定了儲水、分配和获取的能力；以及管理机构在管理和提供基本水资源服务方面的有效性[3]。根据《2025年全球风险报告》，水资源短缺位列全球主要风险之一，对生态系统、经济和社会造成严重影响[4],[5],[6]。每年至少有40亿人面临严重的水资源短缺问题[5]，这凸显了创新和可持续水资源管理方法的迫切需求。

水资源短缺主要是由人类活动与自然因素共同造成的[1]。首先，人口增长是导致水资源消耗增加的主要驱动因素，尤其是在农业、工业和城市用水方面[8,6]。预计到2050年，全球农业用水需求将增加19%，而市政和工业用水需求将上升50-70%[7]。其次，水污染通过减少淡水资源的可用性进一步加剧了水资源短缺。这种污染来源于多种途径，包括农业径流、未经处理的生活污水和工业排放[8],[9],[10],[14]。第三，气候变化扰乱了全球水循环，改变了降水和温度模式，直接影响水资源的可用性和质量，增加了干旱和洪水的频率和严重程度，并提升了长期极端干旱事件的风险[11],[12],[17]。最后，农业生产占全球淡水抽取量的近70%，主要用于灌溉[13],[14]，因此成为最耗水严重的行业，也是水资源短缺的主要来源[15]。同时，农业也是最脆弱的行业，预计将受到水资源短缺的最大影响[6],[16],[21]。目前全球40%以上的农业生产依赖于不可持续的地下水抽取，使长期水资源供应面临严重风险[22]。在这种情况下，需要迫切采取可持续解决方案来支持具有韧性的农业实践，保护自然资源，并应对不断加剧的水资源短缺问题。在可用的策略中，废水处理（如将废水处理成适合灌溉的水）被认为是一种非常有前景的方法，可以减少对淡水资源的依赖，并增强农业系统的韧性[8]。通过将处理后的废水引入生产性再利用，这一策略不仅有助于缩小水需求与供应之间的差距，还为循环经济的发展提供了可靠且环保的替代方案。然而，要将这种潜力转化为实践，需要协调各种技术、环境和社会制度方面的努力。例如，虽然废水处理和再利用方案可以为农业生产提供安全和稳定的水源[17]，但也引发了关于潜在健康和环境风险的问题，特别是由于残留污染物（如盐分、重金属和病原体）[18],[25]。此外，缺乏全面的监管框架以及行政和治理障碍也是广泛实施废水再利用的关键挑战。这些系统性障碍通常伴随着关键空白，例如缺乏涵盖所有参与者（从再生水生产者到最终用户）的统筹全局视野，以及需要制定明确界定整个再利用链各环节责任的风险管理计划[19]。在欧洲，欧盟法规2020/741和欧洲指令2024/3019对此进行了规范，规定了再生水用于农业灌溉的使用，并设定了最低要求以确保安全有效的再利用。特别是欧盟法规2020/741规定了农业再利用的水质标准：C类再生水必须满足TSS 35 mg/L、BOD? 25 mg/L和大肠杆菌3000 CFU/100 mL的阈值[20],[21],[29],[30]。此外，在农业用水再利用的背景下，营养物质浓度必须保持在与作物需求相适应的范围内，同时避免环境风险。

为了充分发挥水资源再利用在农业中的潜力，必须采用不仅有效而且符合可持续性和韧性目标的水处理方案。在支持农业用水再利用的技术中，人工湿地（CWs）作为基于自然的解决方案（NbS）脱颖而出，能够有效处理生活和农业废水，同时带来环境、经济和社会效益[22],[23]。人工湿地通过物理、化学和生物过程的结合来去除污染物[24]，根据设计和水流特性可分为三种主要类型：(i) 自由水面流人工湿地（FWS CWs）；(ii) 地下水流人工湿地（SSF CWs），进一步分为垂直流（VF）CWs和水平流（HF）CWs；(iii) 浮动处理湿地。此外，不同类型的人工湿地还可以组合成混合系统[24],[25],[26]。人工湿地可以改善水质，有效去除氮（N）和磷（P）等营养物质，减少总悬浮固体（TSS）、生化需氧量（BOD）和病原体，从而产生适合灌溉的出水[27]。通过提供替代水源，人工湿地支持作物生产，同时减少对传统水源和降雨的依赖，有助于适应气候变化。它们还通过减少污染和限制灌溉用水量来保护水生生态系统[28],[29],[31]。此外，人工湿地符合循环经济的原则，实现水资源再利用、营养物质回收、减少对合成肥料的依赖，并具有潜在的能源和生物质生产潜力[31]。然而，将人工湿地用于农业用水再利用仍面临技术和运营挑战[41]。人工湿地的处理效果可能因系统设计、进水特性和当地环境条件而大不相同，在某些情况下可能无法达到安全农业再利用所需的水质标准[32]。运营方面的挑战包括床层堵塞问题，尤其是在处理高负荷有机物和悬浮固体的系统中，这会降低处理效率并缩短系统寿命。此外，由于硝化和反硝化过程的条件不佳，氮的去除效率有时也会受到限制[33]。此外，还存在安全问题，病原体的去除往往不够充分，常常需要额外的消毒处理或化学试剂来满足再利用标准；最近还有人担心人工湿地可能成为抗生素耐药性的热点[34],[35]。通过将单一人工湿地组合成混合人工湿地，可以部分解决这些问题，混合物理waters通常比单一系统表现出更好的处理效果[32]。当进一步结合辅助技术时，这些系统的整体污染物去除效率可以显著提高[32]。然而，关于混合人工湿地污染物去除效果的现有研究仍有限，需要进一步研究以了解不同系统配置如何影响水质结果和长期运营可持续性，特别是在不同的农业环境中[36]。

在这项研究中，我们评估和比较了七种类型的人工湿地及其组合的处理效果，以支持符合欧洲法规的安全和有效利用再生水进行农业灌溉。所选系统代表了实际应用中常见的主流人工湿地设计和混合处理流程。与以往评估单一人工湿地配置的研究不同，我们对在相同进水特性和气候条件下并行运行的七个处理系统进行了对比评估。这种设计使得能够控制性地评估配置依赖性性能，包括合规性和农学适用性。我们根据污染物去除效率和符合既定水质标准的情况来评估其适用性，旨在确定既能保证安全又能确保可持续性的最佳配置。具体而言，我们的研究目标是回答以下问题：(i) 人工湿地类型因其设计和处理机制的不同，在污染物去除效果上有多大的影响？(ii) 混合人工湿地是否具有更高的整体性能，提供更稳健可靠的处理结果？(iii) 不同的人工湿地配置在满足安全灌溉标准（特别是营养物质、病原体、悬浮固体和有机物）方面的表现如何？我们的发现表明了人工湿地在满足水资源再利用标准方面的潜力，支持其作为农业水资源管理和应对水资源短缺的可持续解决方案的广泛应用。

**2. 材料与方法**
**2.1. 研究地点和背景**
本研究位于西班牙安达卢西亚塞维利亚卡里翁德洛斯塞斯佩德斯的新水技术实验中心。该中心是水管理、废水处理和循环经济领域创新解决方案协同开发、测试和评估的试验基地，同时也开展多种涉及多方利益相关者的培训活动。该中心占地4.1公顷，拥有多种基于自然的废水处理解决方案。该地区属于柯本气候分类中的夏季炎热型地中海气候（Csa）。卡里翁德洛斯塞斯佩德斯的夏季短暂、炎热、干燥且天空多为晴朗，冬季温和至寒冷且部分多云。该地区面临多重与水相关的挑战，尤其是季节性干旱和水资源短缺、储存水质问题、水污染和径流、肥料对含水层的扩散污染、蒸发作用以及气候变化的影响。农业是该地区的主要经济产业之一，大部分农业活动为雨养农业（如向日葵和橄榄种植）和灌溉农业（如向日葵、橄榄种植和杏仁种植）。

**2.2. 人工湿地设计与配置**
在试点规模上，我们对七种不同类型的人工湿地配置进行了比较评估（见图1），旨在评估其去除物理化学和微生物污染物的效率，以满足相关监管框架（欧洲指令2024/3019和欧盟法规2020/741）规定的废水处理和灌溉再利用要求。其中四种人工湿地使用来自Imhoff池的废水，该废水已经过初步处理，包括筛分、曝气除砂和油脂分离；另一种人工湿地直接使用预处理后的废水。监测和评估的湿地处理设施（CWs）类型包括：三种垂直地下水流（VSSF）湿地处理设施、一种水平地下水流（HSSF）湿地处理设施、一种自由水面（FWS）湿地处理设施、一种曝气间歇式垂直-水平联合（AIVH）湿地处理设施以及一种浮生植物（FLH）湿地。下载： high-res 图像（1MB）下载： 全尺寸图像

图1. 在卡里翁德洛斯塞斯佩德斯新水技术实验中心评估的湿地处理设施。A（混合配置）- 曝气间歇式垂直-水平联合（AIVH）湿地处理设施；B.1?+?B.2（混合配置）- 垂直地下水流-1（VSSF-1）?+?水平地下水流（HSSF）湿地处理设施；D.1?+?D.2（混合配置）- 垂直地下水流-3（VSSF-3）?+?自由水面（FWS）湿地处理设施；C - 垂直地下水流-2（VSSF-2）；E - 浮生植物（FLH）湿地。

这些湿地处理设施在多种处理模式下运行，涵盖了初级处理、二级处理和三级混合处理阶段。AIVH湿地处理设施作为初级处理单元；VSSF-1湿地处理设施作为二级处理单元，随后HSSF湿地处理设施作为三级处理单元，共同构成一个混合系统；VSSF-2湿地处理设施独立作为二级处理单元运行；VSSF-3湿地处理设施也提供二级处理，并由FWS湿地处理设施作为三级处理单元补充，形成另一个混合系统。最后，FLH湿地处理设施作为二级处理单元运行。补充表1总结了所评估湿地处理设施的主要运行和设计特性，包括应用的水力负荷率的平均值。选择水力负荷率时综合考虑了流量、污染物负荷、水力停留时间和当地环境条件，旨在确保每个评估的湿地处理设施的最佳处理效果、水力稳定性和可持续运行。通过上述七种湿地处理设施处理后的出水收集在一个共同的池中，然后输送到储水池中，用于后续的回收和橄榄园灌溉。处理流程的水力配置结合了重力流和泵送流，以满足每个单元的运行要求。不同的湿地处理设施配置和处理流程见图2，它们在工厂中的位置见补充图1。

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图2. 卡里翁德洛斯塞斯佩德斯案例研究中构建的湿地处理设施配置和处理流程概览，包括水力布局。浅蓝色表示初级处理；中蓝色表示二级处理；深蓝色表示三级处理。

2.3 监测和数据收集
为了确保案例研究中处理的废水的最佳运行和符合监管要求，建立了一套严格的监测和数据收集方案。该计划包括每两周对处理单元的进水口和出水口进行一次水质监测。监测期从2023年10月持续到2025年7月。水质评估参数的选择基于多个标准：（i）符合欧盟法规2020/741中关于农业灌溉（特别是橄榄园灌溉，类别C）再利用水的最低要求的阈值；（ii）需要评估橄榄园所需的关键营养素，即再利用水中存在的硝酸盐和磷酸盐；（iii）与排放口水质相关的其他参数。评估的参数包括：pH值、电导率（EC）、温度、溶解氧（DO）、总悬浮固体（TSS）、总溶解固体（TDS）、生化需氧量（BOD5）、化学需氧量（COD）、总氮、凯氏总氮（TKN）、氨氮（N-NH4+）、硝酸盐氮（N-NO3-）、总磷（PO?3?）和大肠杆菌（E. coli）。每个参数的相应参考方法详见表1。

表1. 评估的水质参数、参考方法和适用法规

参数 单位 参考方法
pH S.M. 4500 H+
EC (μS/cm) 标准方法（S.M.）2510
温度 °C S.M. 2550
DO mg/l S.M. 4500
G-TSS mg/l S.M. 2540
D2020/741 91/27 2024/30
TDS mg/l In situ 多参数测量
BOD5 mg/l S.M. 5210 D2020/741 91/27 2024/30
COD mg/l S.M. 52 ISO6060-1989, DIN38409-H4 19
TKN mg/l APC228/338, DR3900 2024/30
氮 mg/l EN ISO 11905-1 2024/30
差分计算（NT-N-NO3-） APC303, DR3900 19
N-NH4+ mg/l APC339, DR3900 1986
总磷 mg/l APC350, DR3900 1986
P-PO?3? mg/l APC350, DR3900 1986
大肠杆菌（CFU/100 ml） S.M. 92 2020/741

营养素浓度根据橄榄园的营养吸收量和典型灌溉需求与农艺阈值进行了评估。根据Barranco等人[37]的研究，橄榄园每年每公顷去除54.4千克氮（N）和6.87千克磷（P）；假设灌溉需求为每公顷731立方米，这些数值对应的浓度阈值分别为总氮73.9毫克/升和总磷9.4毫克/升。

处理流程每周进行一次全面检查和维护，特别关注每个处理单元的进水流量，每周检查两次。

2.4 数据分析
所有统计分析和可视化均在R（版本4.5.0；R Core Team）中完成。数据整理和汇总使用了dplyr和tidyr包（版本1.1.4和1.3.1）。通过比较每个构建的湿地处理设施的进水水质浓度和出水水质浓度，计算了每个水质参数的去除百分比（R）：R = 100 ? (100 × Cinfluent / Ceffluent)。

对于大肠杆菌（E. coli），采用了不同的方法。大肠杆菌的去除效率以对数去除值（LRV）表示，通过比较进水水质中的浓度（CFU/100 mL）和出水水质中的浓度来计算：LRV = log(influent concentration / effluent concentration)。

使用stats包（版本4.5.0）进行了非参数Kruskal-Wallis检验，以评估不同湿地处理设施组合之间的去除效率差异。所有图表均使用ggplot2（版本3.5.2）和ggpubr（版本0.6.0）R包以及Microsoft Excel（2019）创建。在最终数据分析中，保留了所有参数的异常值，以避免引入主观偏差，因为其原因无法明确确定。因此报告了平均值，并在补充表2中提供了中位数以支持结果的稳健解释。对于大肠杆菌的去除效率，根据分析交叉检查和湿地处理设施的运行状态进行了逐例审查，排除了非代表性的异常值。

3. 结果
3.1 不同湿地处理设施配置之间的比较去除效率
本研究旨在提供不同湿地处理设施配置的比较评估，以解决与处理效果和表面积减少相关的关键问题。虽然承认处理角色和进水特性的差异，但比较的目的是为了评估每种配置的相对性能和特定环境下的表现。

研究期间流入不同处理单元的废水平均质量如下：AIVH湿地处理设施和Imhoff池的进水水质浓度分别为TSS 183.3 mg/l、BOD? 251.2 mg/l、总氮（Total N）7.1 mg/l和大肠杆菌（E. coli）2E+06 CFU/100 ml。VSSF-1、VSSF-2、VSSF-3和FLH系统的进水水质浓度分别为TSS 146.6 mg/l、BOD? 217.9 mg/l、总氮（Total N）68.0 mg/l、总磷（Total P）7.0 mg/l和大肠杆菌（E. coli）7E+05 CFU/100 ml。下游单元的进水水质浓度较低，包括HSSF（TSS 43.1 mg/l；BOD? 35.6 mg/l；总氮（Total N）33.5 mg/l；总磷（Total P）6.2 mg/l；大肠杆菌（E. coli）3E+04 CFU/100 ml）以及FWS（TSS 35.4 mg/l；BOD? 35.5 mg/l；总氮（Total N）35.3 mg/l；总磷（Total P）6.0 mg/l；大肠杆菌（E. coli）1E+05 CFU/100 ml）。最后，用于灌溉的储水池的进水水质平均值为TSS 24.0 mg/l、BOD? 38.6 mg/l、总氮（Total N）40.2 mg/l、总磷（Total P）6.4 mg/l和大肠杆菌（E. coli）2E+05 CFU/100 ml。

不同湿地处理设施的性能存在显著差异（表2，所有参数的p < 0.01），反映了设计和系统可操作性的差异。Kruskal-Wallis检验在TSS、TDS、BOD?、COD、总氮（Total N）、凯氏总氮（TKN）和氨氮（N–NH4+）及硝酸盐氮（N–NO?-）的组合间检测到了统计学上的显著差异。总磷（Total P）（p = 0.86）和磷酸盐（P-PO?3?）（p = 0.84）没有观察到显著差异。在所有配置中，AIVH（A）、HSSF（B.2）、FWS（D.2）和FLH（E）在有机污染物和颗粒物的去除效率上表现出一致性较高的效果。补充表3显示了每种湿地处理设施的百分比去除率。这些配置中的平均TSS去除率在92.3%到95.8%之间，而BOD?的去除率通常超过90%。作为二级处理单元的垂直系统（如VSSF1（B.1）、VSSF2（C）和VSSF3（D.1）通常表现出中等的去除值，并且分散程度较大。养分去除情况更为复杂。FWS（D.2）在总氮和氨氮的去除率上最高，同时在TKN的去除率上也表现出最低的分散度。地下水流系统在氮的去除上结果变化较大，一些组合显示出有限的去除效果，或者在N-NO?-的情况下出现了负的平均值，这表明氧化过程导致出水中的硝酸盐浓度增加。值得注意的是，FLH（E）是唯一一个在重复实验中表现出正平均硝酸盐去除率的配置。所有其他组合的这一参数都显示出了负平均值，表明转化过程导致硝酸盐在出水中的释放或积累。所有系统的磷去除率普遍较低，总磷（Total P）和磷酸盐（PO?3?）的去除百分比接近零或低于预期。这些参数没有统计学上的显著差异（p > 0.83），表明在测试条件下，湿地处理设施的设计和基质类型对磷动态的影响有限。

表2. 按评估参数划分的Kruskal-Wallis检验结果汇总。P值使用BH方法进行了调整。

参数 p值 显著性
TSS（总悬浮固体） < 0.01 ***
TDS（总溶解固体） < 0.01 ***
BOD?（生化需氧量） < 0.01 ***
COD（化学需氧量） < 0.01 ***
总氮（总氮） < 0.01 ***
TKN（凯氏总氮） < 0.01 ***
N–NH?+（氨氮） < 0.01 ***
N–NO?-（硝酸盐氮） < 0.01 ***
总磷（总磷） 0.86 ns
P-PO?3?（磷酸盐） 0.84 ns
大肠杆菌（E. coli） < 0.01 ****

大肠杆菌的去除效率在不同类型的湿地处理设施之间也存在差异，尽管所有配置中普遍表现出较高的效率，但在不同系统之间存在明显模式。大多数湿地处理设施的平均去除率超过90%（补充表2）。AIVH（A）的平均去除率最高，接近完全去除（平均约97%）。FLH（E）和FWS（D.2）也保持了较高的去除率（平均约96%）。其次是VSSF1（B.1）和HSSF（B.2）系统，它们的去除率也超过90%。相比之下，作为二级处理单元的垂直系统——VSSF2（C）和VSSF3（D.1）的平均去除率最低，在84.3%到75.7%之间。尽管所有湿地处理设施都实现了较高的细菌去除率，但只有混合配置VSSF3（D.1）+ FWS（D.2）的整体平均浓度低于1000 CFU/100 mL，符合欧盟法规2020/741对再利用水的C类标准。

为了评估Imhoff池对湿地处理设施性能的影响，使用两个参考点计算了二级处理阶段湿地处理设施（VSSF-1、VSSF-2、VSSF-3和FLH）的去除效率：预处理废水（Imhoff池上游）和Imhoff池出水（Imhoff池下游）（见补充表4）。基于预处理废水的去除效率反映了Imhoff池和湿地处理设施的联合效果，而基于Imhoff池出水的去除效率代表了湿地处理设施本身的性能。Δ去除值表示两种计算结果之间的差异。比较表明，Imhoff池对VSSF-2系统的TSS去除起到了重要作用（Δ = 6.2%），而对VSSF-1和VSSF-3的影响可以忽略不计（Δ ≈ 0%）。相比之下，FLH系统的Δ值为负（Δ = -8.3%）。对于BOD?，Imhoff池的影响在所有湿地处理设施配置中都很小，Δ值接近零。

3.2 单级和混合湿地处理设施的性能
结合多个湿地处理设施类型的配置根据涉及的单元的角色和顺序展示了不同的处理效率（图3）。百分比去除率始终以预处理进水为参考进行计算。因此，对于三级处理单元（例如HSSF（B2）和FWS（D2）报告的结果代表了相应混合系统（VSSF-1 + HSSF和VSSF-3 + FWS）的累积性能。

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图3. 每个评估水质参数的平均去除效率（平均值 ± 标准差）。X轴代表构建的湿地处理设施配置，Y轴显示出水相对于预处理进水的百分比去除率。所有构建的湿地处理设施（All CWs (F)）的总体去除效果用橙色标出。

仅进行初级处理的系统（由AIVH（A）表示，该系统结合了垂直和水平地下水流及曝气）在有机物和固体的去除方面表现出一致性高的效率，平均去除率分别为TSS 92%、BOD? 94%和COD 86%。在这种配置中，氮的去除效果较为中等，总氮的去除率约为68%，N–NH?+的去除率为72%，而N–NO?-的去除率呈负值。第二阶段系统（如VSSF-1 (B.1)、VSSF-3 (D.1)和FLH (E)）也显著减少了固体和有机污染物（例如，所有情况下BOD?均超过85%），但营养物质的去除效果有所差异。FLH系统通过引入浮游水生植物，是唯一一个显示出正平均硝酸盐去除率的系统，而VSSF-1和VSSF-3则保持了较高的铵去除率。这些第二阶段系统的总溶解固体（TDS）去除效果并不一致，FLH系统实现了净减少，而其他系统则出现了积累。第三阶段配置（包括HSSF (B.2)和FWS (D.2)）作为垂直流式水处理系统的后续处理阶段运作。HSSF系统在大多数参数上表现均衡，TSS、BOD?和COD的平均去除率均超过85%，氮的去除率处于中等水平。FWS系统记录了最高的总氮（约94%）、TKN（约96%）和N–NH?+（约98%）去除率，尽管硝酸盐的去除率略为负值。尽管FWS是一个表面流式系统，但其有机物和固体的去除效果与地下流式系统相当。

为了全面了解处理过程，我们报告了整个处理流程（F），该流程整合了所有水处理系统的出水口，因为它代表了实际运行条件下的整体出水质量，这些数据是在储存和再利用之前的。整个处理流程（F）在悬浮固体和有机物去除方面表现出持续的较高效率，平均去除率分别为85%、82%和73%。然而，其在营养物参数方面的表现并不均匀。总氮的去除率达到了40%，而TKN和N–NH?+的去除率分别约为41%和27%。与其他大多数配置一样，硝酸盐的去除率呈负值，磷的去除率也较低。

总体而言，混合配置提高了有机物和固体去除的一致性，但对于氮和磷的预期累积效益并未始终得到体现。这些结果表明，虽然混合式水处理配置可以增强对某些污染物的处理效果，但营养物的去除仍受特定系统类型和处理阶段内生物地球化学相互作用的影响。

大肠杆菌被用来评估所评价处理系统的消毒效率。总体去除效果因处理流程配置的不同而有所差异。在测试的系统中，AIVH配置的去除效率最高（97.0%），其次是FLH（96.7%）和混合系统VSSF-3 (D.1) + FWS (D.2)（95.7%）。混合系统VSSF-1 (B.1) + HSSF (B.2)的平均消毒效率为91.3%，而VSSF-2系统的效果最低，仅为84.3%。

欧盟法规2020/741[20,21]为农业用水的再利用制定了统一的法律框架。根据该法规，回收水根据作物类型、作物的使用方式以及回收水与作物可食用部分是否直接接触的方式被分为四个质量等级。在我们的研究中，我们评估了符合C级标准的情况，这类标准适用于那些可食用部分生长在地面上且不与回收水直接接触的作物，例如橄榄园。该框架下对C级水质的主要参数和限值规定为：总悬浮固体（TSS）35毫克/升、生化需氧量（BOD?）25毫克/升以及大肠杆菌（E. coli）1000 CFU/100毫升。图4显示了不同水处理系统配置的出水平均浓度及是否符合欧盟法规的要求。更多信息请参见补充表5和6。可以看出，除了VSSF-2之外，所有系统配置在大多数或所有监测月份都符合C级的TSS和BOD?标准。值得注意的是，VSSF-3 + FWS系统在所有月份均符合这些限值，其平均TSS浓度为6.5毫克/升，BOD?浓度为4.5毫克/升。相比之下，VSSF-2系统仅有一般情况下未能持续满足C级要求，其平均TSS浓度为41.8毫克/升，BOD?浓度为59.2毫克/升，超出了允许的限制。此外，只有VSSF-3 + FWS系统在几乎所有监测月份都符合C级的大肠杆菌限值，平均浓度为3.3E+02 CFU/100毫升。而其他系统配置的出水浓度均超过了C级要求，FLH (E)和VSSF-2 (C)系统的出水大肠杆菌浓度分别在5.6E+03 CFU/100毫升至1.6E+05 CFU/100毫升之间。整个处理流程（F）整合了所有系统的出水口，其平均大肠杆菌浓度为1.7E+05 CFU/100毫升，未达到橄榄园灌溉的最低卫生质量要求。随后，在另一项实验设计中，所有水处理系统的出水都经过储水池、超声处理和压力砂滤等再处理过程，一致符合橄榄园灌溉的≤1,000 CFU/100毫升的法规要求。在营养物质方面，所有系统配置均符合橄榄园的农艺限值（总氮33.9毫克/升，总磷9.4毫克/升）。总氮浓度在VSSF-3 + FWS系统中为3.8毫克/升，而在FLH系统中高达51.1毫克/升。同样，总磷浓度在所有或大多数月份也符合要求，范围在5.7毫克/升至6.8毫克/升之间。

在这项研究中，我们通过分析污染物去除效率和出水浓度来考察不同人工湿地配置在农业用水再利用方面的性能。尽管现行法规只要求满足其中一个标准，但综合考虑这两个标准可以更全面地了解处理效果和系统行为。分析涵盖了关键的物理化学和微生物参数，包括有机物、营养物质（氮和磷）以及大肠杆菌浓度，从而评估其是否适合排放和安全的农业再利用。总体而言，不同人工湿地配置在有机物和悬浮固体去除方面存在差异。对于TSS、BOD?和COD，混合配置VSSF-3 (D.1) + FWS (D.2)的去除效率最高，其次是VSSF-1 (B.1) + HSSF (B.2)和AIVH (A)系统。这三个配置的去除率均符合欧盟指令2024/3019规定的阈值。相比之下，作为二级处理单元的湿地系统通常去除效果较低，只有FLH (E)满足所有三个参数的阈值，而VSSF-2 (C)仅满足BOD?的要求。我们的结果证实，混合系统在去除有机物和颗粒污染物方面特别有效。这些结果与文献中的报道一致，混合系统通常可以实现TSS去除效率87%-99%、BOD?去除效率84%-96%、COD去除效率74%-95%[38]。然而，磷和氮的去除效率表现出不同的模式。与它们在去除悬浮固体和有机物方面的强效表现一致，VSSF-3 + FWS配置也显示出最高的氮去除效率（总氮、TKN和NH??），这与文献中的报道一致[39]，其他混合系统AIVH和VSSF-1 + HSSF的氮去除率也相近（约72%），与先前的研究结果一致[40]。尽管先前的研究报道了硝酸盐（NO??）的积极去除效率，但在我们的研究中，除了FLH系统外，硝酸盐（NO??）的浓度呈现负值，表明发生了氧化过程，导致出口处的硝酸盐浓度增加。这种行为符合人工湿地的典型硝化-反硝化动态，即垂直流式系统有利于硝化作用及铵盐向硝酸盐的转化[41,42]。所有配置的磷去除率也普遍较低，反映了人工湿地由于基质饱和以及缺乏强效的生物或化学去除途径而导致的磷去除能力有限[43]。在我们的系统中，基质并未专门设计用于磷的吸附。填料的选用会显著影响磷的去除效果及其持久性；因此，使用具有更高吸附能力的反应介质或加入专门的吸附材料可以增强磷的去除效果[44]。鉴于本研究的再利用目标，营养物质去除效率并非主要评估指标，而是评估处理后出水中的营养物质浓度是否保持在适合农业再利用的农艺阈值范围内。在这种情况下，适度的营养物质保留可以通过为作物提供养分来增加价值，前提是浓度不会超出环境安全水平。

Imhoff池对悬浮固体和有机物的去除贡献仅在VSSF-2系统中显著，在VSSF-1和VSSF-3系统中效果不显著，FLH系统中甚至呈现负值。这些负的Δ值表明，在某些时期Imhoff池未能持续减少固体，可能是因为间歇性过载、污泥重新悬浮或操作干扰，这与先前的研究结果一致[45]。除了物理化学参数外，不同配置在大肠杆菌去除方面也存在显著差异。尽管AIVH系统作为一级处理单元运行，其去除效率最高。FLH系统和混合系统VSSF-3 (D.1) + FWS (D.2)的去除效率也较高，与先前的文献报道一致[46,47]。相比之下，VSSF-1 (B.1) + HSSF (B.2)系统的去除效果较低，与Masi和Martinuzzi（2007）对顺序地下流式湿地的报道相当[57]。无植被的VSSF-2系统表现出更不稳定的行为，这可能是由于上层过滤层的物理拦截作用。这些差异突显了植被在去除粪便病原体方面的作用[48]。实际上，不同水处理系统配置之间大肠杆菌去除效率的差异可以归因于控制病原体去除的物理、化学和生物过程的复杂相互作用[49,50]。综上所述，这些处理效果的差异对处理后出水在法规合规性和实际农业再利用方面具有直接影响。利用回收水进行农业灌溉被广泛认为是应对水资源短缺的可行和可持续方法，尤其是在气候变化背景下。此外，从再利用的角度来看，回收水中的营养物质可以增加价值，减少对合成肥料的依赖，并通过回收有限的氮和磷资源来支持循环经济原则[51]。然而，其实施要求回收水始终符合质量和安全标准，以避免对人类健康和环境的风险[61]。因此，我们评估了不同水处理系统的出水浓度是否符合欧盟法规2020/741为农业灌溉用途规定的C级回收水标准。同时，还评估了关键营养物质（总氮和总磷）的浓度是否符合作物具体要求。虽然欧盟法规未为回收水中的硝酸盐或磷酸盐设定具体限值，但欧盟指令2024/3019关于城市废水处理的规定（第15条）指出，当处理后的废水仅用于农业灌溉时，如果营养物质浓度不超过作物需求且不危害人体健康或环境，则不需要进行三级营养物质去除。根据Barranco等人的研究[37]，营养物质浓度不是处理限制，而是从其与农艺需求和再利用安全性的兼容性角度来解读的。

在这些法规和农艺框架下，不同水处理系统配置在满足再利用要求方面的能力存在明显差异。VSSF-3 + FWS系统是唯一一个在所有关键参数上都符合C级回收水平均要求的系统。即使对于TSS和BOD?，该系统也符合A级的更严格要求，这些要求适用于所有可食用部分直接接触回收水的生食作物和所有需根茎灌溉的作物。因此，VSSF-3 + FWS组合工艺在满足病原体、悬浮固体和营养物质的监管阈值方面的出色表现，支持了我们的初步假设，并证实了其作为安全农业用水再利用的可靠和高效处理方式的适用性。这些结果与文献中的观点一致，文献表明与单阶段系统相比，混合工艺更有可能持续符合再生水质量标准[52]。此外，除VSSF-2外，所有工艺都符合TSS和BOD?的C级平均要求。这些发现与一些重要研究的结果一致，这些研究表明大多数类型的工艺在将这些参数降低到适合农业再利用的水平方面表现良好[52]。然而，实现处理后污水中大肠杆菌浓度的适当水平仍然是一个挑战。除了混合型的VSSF-3 + FWS组合工艺外，其他所有系统都超过了安全农业再利用的允许水平。这与文献中的发现一致，即很少有工艺系统能够在不采用额外消毒工艺的情况下达到所需的大肠杆菌要求[53,54]。尽管如此，一些改进型或混合型工艺系统已经证明了它们能够满足这些标准。例如，Andre-Martínez等人（2017[53]）报告使用改进的HSSF工艺达到了A级标准，其他研究也表明各种类型的混合工艺可以实现适用于C级水再利用的大肠杆菌水平[55][56][57]。对于主要营养物质，所有工艺配置都符合既定的阈值，有效回收了宝贵的营养物质，同时没有超过作物需求或对环境造成风险。虽然不同类型工艺中的营养物质浓度有所不同，但单独的再生水并未完全满足橄榄种植的总营养需求。尽管如此，它仍提供了相当大的一部分需求，从而支持了减少商业化肥使用的目标，正如文献中所强调的[58]。总体而言，根据关键参数（TSS、BOD?、大肠杆菌和营养物质）的处理后浓度，VSSF-3 + FWS组合工艺是唯一一个满足所有安全橄榄园灌溉监管阈值的配置，证实了其作为灌溉用水的适用性。相比之下，其他工艺配置只满足了一些而非所有所需的参数，这限制了它们在没有补充水处理的情况下用于灌溉的适用性。综上所述，这些结果表明，虽然混合工艺可以提高某些参数的去除效果，但是否符合再利用标准取决于特定配置的性能，而不仅仅是系统的复杂性。在相同的操作条件下，只有一个配置满足了所有监管标准，这突显了进行对照评估的重要性。同时，仅凭监管合规性并不能完全反映性能的变异性或运行的稳健性。因此，合规性结果与去除效率一起被用来提供对系统性能的更全面评估。尽管如此，符合监管阈值仍然是实施废水再利用方案的从业者和最终用户的决策关键标准，因为它直接决定了再生水是否可以安全地用于灌溉系统[59]。这些发现为在欧盟监管框架下实施农业用水再利用工艺系统的从业者和政策制定者提供了相关的设计证据。尽管本研究提供了许多见解，但仍应承认一些局限性。无法一致地识别并排除所有监测参数中的异常值可能会影响某些变量的平均值。未来的研究应重点系统地识别这些异常值的成因，以提高数据可靠性并加强分析。此外，本研究仅关注了传统的水质参数，并未涉及对水再利用安全和长期环境可持续性日益重要的新兴污染物。将这些化合物纳入未来的监测方案将能够更全面地评估再生水的质量。最后，尽管营养物质的浓度是根据作物需求进行评估的，但再生水使用对橄榄产量、土壤肥力和养分动态的农艺影响并未直接评估。需要更多的现场研究来量化这些效应，并验证再生水再利用对可持续农业的长期益处。

5. 结论

本研究评估了七种工艺在安全农业用水再利用方面的性能，符合当前的欧洲和西班牙法规。我们的结果显示，不同工艺系统之间的处理效率存在显著差异。混合配置在去除悬浮固体、有机物和病原体方面通常优于单阶段系统。营养物质的的行为模式因工艺类型和操作条件而异。营养物质的浓度是根据其是否适用于灌溉来进行评估的，确保它们保持在安全阈值范围内。混合型的VSSF-3 + FWS配置是唯一一个始终符合（EU）2020/741法规中规定的所有C级参数的系统，同时其氮和磷的浓度也低于橄榄作物要求的安全阈值。此外，某些参数的浓度接近A级标准，这表明它能够在无需额外处理的情况下用于再利用。总体而言，这些发现突显了工艺，特别是混合配置，在支持农业用水再利用和促进循环水资源管理方面的潜在优势，以及其成本效益和可持续性。

数据可用性

支持本研究结论的所有数据均包含在补充材料中。

作者贡献声明

Isabel Martín：写作 – 审稿与编辑、撰写初稿、验证、监督、资源管理、项目管理、方法论、调查、资金筹集、正式分析、数据管理、概念化。
Raquel Marijuan：写作 – 审稿与编辑、撰写初稿、可视化、验证、监督、资源管理、项目管理、方法论、调查、资金筹集、正式分析、概念化。
Barbara Díez：写作 – 审稿与编辑、撰写初稿、可视化、验证、监督、软件、资源管理、方法论、调查、正式分析、数据管理、概念化。
Khalid Fahd：监督、资源管理、方法论、调查。
Nuria Fernández：写作 – 审稿与编辑、方法论、调查。
Sandra Rodríguez：写作 – 审稿与编辑、方法论、调查。
Guillermo Solís：监督、资源管理、方法论、调查。
Raúl Sánchez：写作 – 审稿与编辑、监督、资源管理、项目管理、资金筹集、概念化。