利用4-羟基苯甲醛大环去除水系统中的重金属：一项密度泛函理论（DFT）研究

《ChemistrySelect》：Removal of Heavy Metals From Aqueous System Using 4-Hydroxybenzaldehyde Macrocycles: A DFT Study

　　

摘要

水中的重金属对生物圈构成潜在威胁。为了解决这一问题，我们使用DFT计算研究了Pb²⁺、Cd²⁺和Hg²⁺与基于4-羟基苯甲醛的宏环（1-到3）之间的相互作用。相互作用能量结果显示，Pb²⁺和Cd²⁺与所有宏环都发生相互作用，而Hg²⁺仅与宏环1发生相互作用。在宏环1中，Cd²⁺有效地与氮原子相互作用，Pb²⁺与C≡C键的相互作用能量分别为?11.28和?6.92 eV。在宏环2和3中，Pb²⁺有效地与氮（N）原子、O═C键和C≡C键相互作用，其相互作用能量分别为?6.97、?5.92、?10.62、?5.18和?5.09 eV。ΔG的负值表明所有过程都是自发的。前沿分子轨道（FMOs）分析显示，在金属阳离子与宏环相互作用后，HOMO–LUMO能量增加，能隙减小，这证实了金属阳离子与宏环的结合。电荷转移分析显示，在Pb与N位点（Mac-3）、Pb与O═C键（Mac-2）以及Pb与N键（Mac-1）的相互作用过程中，转移的电荷量分别为0.96、0.91和0.81电子。QTAIM分析表明，Pb²⁺与N的相互作用、Cd²⁺与C≡C键（宏环-1）的相互作用、Pb²⁺与O═C键的相互作用、Cd²⁺与O═C键（宏环-2）的相互作用以及Pb²⁺与N键（宏环-3）的相互作用均为共价键，而其他所有相互作用均为非共价键。

图形摘要

研究了基于4-羟基苯甲醛的宏环（1-3）与水溶液中存在的Pb²⁺、Hg²⁺和Cd²⁺之间的相互作用。Pb²⁺和Cd²⁺与宏环（1-3）发生相互作用，而Hg²⁺仅与宏环1发生相互作用。我们的分析表明，这些宏环（1-3）可以用于实际目的，从水系统中去除这些重金属。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。

数据可用性声明

支持本研究发现的数据可向相应作者提出合理请求后获取。