全球范围内抗生素的过度使用使其在水生生态系统中随处可见，由于人们可能接触到抗生素及其伴随的抗菌素耐药性，这对生态系统和人类安全构成了巨大威胁[1],[2],[3],[4],[5]。目前，由于传统净水技术在去除抗生素方面存在局限，人们投入了大量精力将先进的净水策略整合到传统水处理设施中[6],[7],[8],[9],[10]。基于吸附的处理方法在水净化行业中被广泛使用，被认为是一种简单、低成本、节能且可升级的水处理方法[11],[12],[13],[14]。因此，基于吸附的净水技术有望用于工业应用中的抗生素去除。从根本上说，通过吸附作用高效去除抗生素依赖于抗生素与吸附剂之间的界面相互作用[11]。抗生素在化学组成和电荷特性方面具有高度异质性[15],[16],[17]。洛美氟沙星的电荷特性（阳离子、两性离子和阴离子）在不同pH值下会发生变化[18],[19],[20]。然而，传统吸附剂过度依赖特定的界面力（如静电相互作用），导致它们在去除抗生素时效果不佳且耗时较长[21],[22]。实际上，洛美氟沙星分子在不同pH值下的电荷性质（正电荷、中性电荷和负电荷）各不相同。当电荷性质发生变化时，传统的混凝剂（仅具有单一吸附机制）无法与其有效结合，尤其是当基于静电相互作用的吸附受到抑制时[23]。如果考虑到复杂现实环境的干扰，这一问题会更加严重。在共存金属离子的情况下，静电相互作用可能会受到干扰，从而降低去除效率[24],[25]。此外，传统吸附剂通常具有较低的抗生素吸附动力学，导致吸附过程缓慢，需要数小时[11],[12],[15],[26]。传统的活性炭再生过程能耗高（需要加热至500°C–900°C），且性能无法完全恢复[14]。此外，制备活性炭过程中可能会混入重金属前体，可能导致金属（如铁、铜、镍）的渗出[13]。另外，传统混凝剂主要用于去除较大尺寸的悬浮物和胶体颗粒，但对于低分子量的溶解污染物（如洛美氟沙星）效果不佳[23],[27],[28]。因此，一种可持续且高效去除抗生素的方法应涉及简单可行的工艺以及能够提供多种吸附和相互作用机制的先进吸附剂。
目前，人们正在探索各种先进材料以丰富吸附机制，从而更有效地去除污染物。例如，纳米零价铁（NZVI）因其在去除磷方面的优异性能而受到广泛研究。在NZVI颗粒表面引入氯化铜可以生成铜铁氧体spinel，从而提高其磷的吸附效率。添加氯化铜前后，NZVI的磷吸附容量分别为50 mg PO?3?·g NZVI和28 mg PO?3?·g NZVI[29],[30]。同样，铁纳米粒子与生物质添加物的结合在沼气生成中也显示出协同效应。在最佳Fe?浓度（10 mg·L?1）和芦荟废料与污泥的优化比例（2:1）下，沼气产量增加了146.9%[31]。这种增强的相互作用力和吸附机制普遍存在于天然系统的多种生物衍生材料中，可用于高效去除洛美氟沙星。天然多酚是一类普遍存在于植物中的分子，是仅次于纤维素、半纤维素和木质素的第四大植物生物质资源[32],[33]。多酚中的独特二羟基苯基（儿茶酚）或三羟基苯基（没食子酰基）使其能够与多种分子和材料形成多种相互作用（包括静电相互作用、疏水相互作用、氢键和π–π相互作用）[34],[35],[36]。因此，植物多酚与金属离子的结合成为表面改性的一个代表性新兴平台。我们之前的研究表明，多酚通过多种分子相互作用对哺乳动物细胞、蛋白质、DNA和微塑料具有很强的亲和力[9],[37],[38]。因此，这种生物相容的多酚介导的混凝剂是一个有前景的候选者，能够通过多种界面力快速捕获低分子量的洛美氟沙星并促使其沉淀。
在此，我们开发了一种完全基于生物的多酚-Fe3?驱动的混凝剂（Fe-PDC），能够在pH 3.5–10.5的范围内快速高效地去除低分子量的洛美氟沙星，这对传统混凝剂来说是一个挑战。同时，我们结合了多尺度理论计算（DFT、MD、IGMH/IRI）和系统的实验验证，从分子层面解析了其高去除效率和混凝机制。在多酚诱导的混凝过程中，多酚通过pH适应性强的超分子相互作用（包括氢键、π–π堆积和静电作用）与洛美氟沙星结合形成超分子复合物。这些协同的吸附机制在传统混凝剂中是不存在的。随后，这些多酚-洛美氟沙星超分子生长到足够大的分子量，从而与Fe3?离子进一步结合并发生沉淀。Fe-PDC的去除效率高达96.5%，且混凝速度快（仅需14分钟），优于大多数传统混凝剂。我们在多种环境条件下（包括pH值、共存离子、无机颗粒甚至天然有机物）以及对实际水样进行了验证，证明了其在实际应用中的潜力。最后，我们分析了混凝前后洛美氟沙星的分子量分布，进一步证明了混凝机制的有效性。这项工作为多酚介导的混凝过程提供了分子层面的见解，并为根据特定污染物定制多酚基混凝剂的发展奠定了基础。
