基于卫星的中国山东省城市二氧化碳排放估算：利用TROPOMI NO2观测数据与差异进化算法 谢宇、王伟、梁斌、吴永飞、戴成宇、高军

《Remote Sensing》：Satellite-Based Estimation of Urban CO2 Emissions in Shandong Province, China, Using TROPOMI NO2 Observations and Differential Evolution Algorithm Yu Xie, Wei Wang, Bin Liang, Yongfei Wu, Chengyu Dai and Jun Gao

　　**亮点**

**主要研究发现是什么？**
我们建立了一个自上而下的探索性框架，使用了TROPOMI NO2和差分进化算法，展示了稳定的城市规模CO2排放估算性能（R2=0.95）。在山东省范围内发现了空间异质性，济南、临沂和青岛在这个季节性窗口内被识别为主要的人为CO2热点地区。

**主要发现的含义是什么？**
将NO2–CO2关系作为代理变量实施，为复杂城市环境中的碳核算提供了一个补充的高频技术视角。精炼的城市规模排放地图为表征局部排放模式和评估区域碳缓解策略提供了有用的数据支持。

**摘要**
自工业革命以来，人为活动，主要是化石燃料燃烧，导致了排放量的急剧增加，使其成为全球气候变化的主要驱动力。精确监测和量化排放量对于有效减缓温室气体至关重要。传统的“自下而上”的清单通常存在时间延迟、空间分辨率低和不确定性大的问题。卫星遥感提供了一种替代的“自上而下”的排放估算方法。与现有的传感器相比，观测卫星提供了更高的时空分辨率。鉴于CO2和NO2在燃烧过程中共同排放并具有稳定的关系，NO2可以作为间接推导CO2排放的有效代理变量。在这项研究中，我们使用TROPOMI的NO2柱浓度、MERRA-2风场数据、EDGAR清单和ODIAC清单开发了一个用于城市规模CO2估算的探索性框架。分析聚焦于2022年4月至9月中国山东省的七个主要城市。通过结合风旋转技术和线密度模型以及差分进化（DE）算法，我们得出了CO2排放量和大气寿命。基于部门加权的清单数据建立了CO2和NO2之间的关系，以量化化石燃料的排放通量。结果确定青岛、济南和临沂是排放热点地区，接下来是日照，而烟台、聊城和济宁的排放量较低。与ODIAC清单的比较表明，该框架为识别局部排放特征和潜在的自下而上数据集差异提供了自上而下的约束。这项研究为非供暖季节的近实时城市碳监测提供了一个补充工具。

**1. 引言**
自工业革命以来，人类活动，特别是化石燃料的燃烧和土地利用变化，向大气中排放了大量CO2。作为主要的温室气体，CO2浓度的急剧增加是驱动全球气候变化的核心因素，这直接导致了一系列严重的环境挑战，如全球平均温度上升、海平面上升以及频繁的极端气候事件。根据全球碳项目的最新数据，尽管全球致力于应对气候变化，但2022年全球与能源相关的CO2排放量达到了创纪录的368亿吨，仅略低于历史最高水平，总体排放水平仍然处于创纪录的高位[1]。2023年联合国政府间气候变化专门委员会（IPCC）发布的第六次评估报告再次强调，控制二氧化碳排放是缓解全球变暖的必要选择[2]。世界各国在2016年的联合国气候变化大会上签署了《巴黎协定》，规定了各自的减排义务。2020年，中国向国际社会承诺到2030年达到碳排放峰值，并在2060年实现碳中和。碳监测是量化碳排放的必要手段，只有通过有效的碳监测才能获得碳排放数据，并制定相应的碳缓解政策和策略。与城市发电、供热、生产和交通相关的化石燃料使用产生了大量的温室气体排放，因此城市占世界人为CO2排放量的70%，成为主要的碳源[3]。根据2018年的《世界城市化展望》报告，预计到2050年，全球生活在城市中的人口将从2018年的55%增加到68%。城市是人为排放的来源地，从而导致二氧化碳排放量的相应增加。因此，监测和评估城市碳排放是我们理解碳源和规划碳排放减少措施的关键基础。

然而，传统的CO2排放清单方法主要基于“自下而上”的统计模型，并依赖于能源消耗、工业生产过程等报告的数据，存在显著的限制。这种方法通常报告滞后（通常为一到两年），空间分辨率粗（通常在国家级或省级），并且由于各国统计能力和透明度的差异而存在不确定性[4]。在这种情况下，卫星遥感技术作为一种“自上而下的”观测方法，显示出显著的独立排放验证潜力。近年来，随着一系列高光谱温室气体观测卫星（如日本的GOSAT和GOSAT-2、美国的OCO-2和OCO-3以及中国的TanSat、Fengyun-3D和Gaofen-5）的发射，卫星遥感能够直接从太空中高精度地测量CO2柱浓度[5]。近期研究越来越多地利用高分辨率卫星数据（如TROPOMI）来量化城市排放。例如，Liu等人[6]开发了一种耦合方法，在39个美国城市中绘制了CO2排放图，展示了卫星反演在填补自下而上清单空白方面的潜力。高分辨率的自上而下排放清单在识别城市和工业集群等高强度排放源方面展示了强大的能力[7]。为了提高城市排放量量化的可靠性，一些近期研究结合了风旋转技术和高斯拟合函数。例如，Pommier[8]利用TROPOMI观测数据估计了英国三个主要城市的CO2排放量和寿命，展示了如何通过风对齐的羽流分析来改进卫星数据和自下而上清单之间的差异。旋转技术防止了来自相反风向的流出模式相互抵消[9]。这允许测量点沿上风-下风方向重新分布，以便同时进行分析。Luo等人[10]开发了SAT-SHIP模型，利用TROPOMI观测数据和不同的风模式成功估计了中国17个主要港口的船舶排放量，证明了这种方法在处理不规则排放羽流信号方面的可行性。尽管在之前的研究中已经探索了使用卫星衍生的CO2作为NO2的代理变量，但在像山东这样的复杂工业区域内实现稳定和局部的城市规模反演仍然是一个挑战。本工作的主要贡献在于差分进化（DE）算法和线密度框架之间的集成协同作用。与对初始条件敏感的传统局部优化方法不同，我们的框架利用DE的全球搜索能力同时优化多个空间参数。这为评估像EDGAR和ODIAC这样的自下而上清单之间发现的分歧提供了额外的自上而下的视角[11]。与主要来自地表燃烧且寿命较短的NO2相比，使用卫星遥感估算CO2排放量要困难得多。这主要是由于CO2独特的物理和大气性质。CO2在大气中均匀混合，其高背景浓度（约420 ppm）使得检测和分离仅占很小比例（通常<1%）的人为排放信号变得极其困难，从而导致更大的估算不确定性[12]。CO2和NO2在排放上有着密切的相关性。它们主要来源于化石燃料（煤、石油、天然气）在高温燃烧过程中的氧化反应。尽管不同燃料类型、燃烧技术和污染控制措施会导致CO2和NO2排放比的差异，但在特定排放源类别和较短的时间尺度内，这一比率往往保持相对稳定[13]。因此，理论上，如果可以高可靠性地量化卫星的CO2排放量，并且已知或可以估算出某个源的CO2排放比，就可以间接估算出相应源的NO2排放量。这种方法的优点是，观测CO2的卫星传感器（例如OMI、TROPOMI）具有更长的观测历史、更高的时空分辨率（TROPOMI可达1000 km/h）和更广的空间覆盖范围。这使我们能够在更细的尺度和更快的频率下监测碳排放[14,15]。目前，利用卫星观测估算CO2排放量的研究已经从概念验证研究发展到更加集成的实施，显示出在排放监测方面的巨大潜力。早期研究侧重于建立区域尺度上CO2和NO2浓度之间的统计关系。例如，Reuter等人[16]使用OCO-2的CO2数据和TROPOMI的NO2数据分析了世界各地几个城市聚集区和大型点源之间的柱浓度相关性，并支持使用CO2作为追踪化石燃料燃烧产生的NO2空间分布的代理指数的合理性。随着排放清单反演技术的进步，研究的重点已经转向直接使用CO2排放来约束NO2排放。Zhang等人[17]通过结合TROPOMI的CO2排放数据和排放清单数据库中预设的CO2/NO2比率，估算了武汉的CO2排放量，结果与自下而上清单数据表现出良好的一致性。在点源研究方面取得了显著进展，特别是燃煤电厂。Liu等人[18]基于高分辨率TROPOMI数据开发了一种算法，成功量化了美国、欧洲和中国的许多大型燃煤电厂的CO2排放率。最近，Schooling等人[19]开发了一个数据同化框架，利用TROPOMI的CO2数据推断欧洲化石燃料的排放量，突显了使用短寿命痕量气体分离人为信号和生物源信号的潜力。在本研究中，我们计划使用TROPOMI的CO2柱浓度数据匹配MERRA-2风场数据，并利用旋转风向方法构建对流层CO2柱浓度的线密度分布，以估算地表CO2排放量。然后使用CO2和NO2排放清单来估算研究区域内城市的CO2和NO2排放比率，最终获得目标城市的CO2排放量。

**2. 材料与方法**
在本研究中，首先对TROPOMI CO2柱数据、MERRA-2风场数据（M2I1NXASM）、EDGAR（v8.0）和ODIAC 2024排放清单数据进行了预处理。根据时间和地理坐标将CO2观测数据与风场数据进行了配准，为每个CO2数据点分配了特定的风速和方向。在无风条件（风速≤3 m/s）下估计了CO2的排放中心。随后，将中等风速（3–10 m/s）下的CO2数据围绕该排放中心旋转，并投影到标准化的北风方向上。然后计算了投影数据的线密度分布。采用差分进化（DE）算法来估算最适合线密度分布的CO2排放量、寿命和背景浓度。最后，根据CO2和NO2之间的相关性估算了CO2排放量。图1展示了所提出的城市规模CO2排放估算框架的示意图。

**2.1. TROPOMI数据**
TROPOMI（TROPOspheric Monitoring Instrument）是搭载在欧洲Copernicus Sentinel 5前导卫星上的高光谱成像仪，该卫星于2017年10月发射。其主要任务是以前所未有的空间分辨率观测全球对流层大气组成，旨在监测空气质量、臭氧层和气候驱动因素。其有效载荷的特点是具有极高的空间分辨率，其在天底模式的网格分辨率为100 m，已经得到优化，显著超过了前几代类似传感器（例如OMI）。这使得TROPOMI能够清晰地识别城市、工业区甚至大型点源等排放热点，为精细的排放研究奠定了基础[20,21,22]。研究表明，使用TROPOMI数据获得的排放估算在许多快速发展的地区明显高于传统的自下而上的估算方法，这表明后一种方法可能存在系统性的低估[23]。此外，利用TROPOMI的数据和之间的共同排放关系，TROPOMI的数据已被成功用作“追踪器”，结合排放因子来估算城市和点源的排放通量，为碳排放的独立交叉检验提供了一种新方法[24,25,26]。在分析之前，TROPOMI对流层柱数据经过了严格的质量控制标准筛选：云辐射分数≤0.3，质量保证（QA）值≥0.7（以平衡数据覆盖范围和精度），太阳天顶角≤，且浓度非负。为了最小化极端值的影响，采用了四分位数范围（IQR）方法来识别和移除每日观测异常值。数据集首先在广阔的空间范围内进行筛选（–N, –E），然后再定位到研究区域。这一全面的筛选过程共获得了中国大陆研究期间的105,324,377个有效观测值。

2.2. MERRA-2风场数据
MERRA-2再分析数据集由NASA的全球建模与同化办公室（GMAO）开发，提供关于大气、陆地和海洋的全面数据。MERRA-2数据集是气候研究、天气预报和空气质量的重要工具，包括从地表到对流层的不同高度层的数据，如湿度、风速、降水量等。提供了用于分析和研究气候变化、气候模式和长期趋势的每小时、每天和每月的风场数据[27]。本研究中使用的数据是MERRA-2气象再分析数据中的U50和V50风速数据，这些数据来自M2I1NXASM数据集，U和V（分别为东西方向和南北方向）的风速分量在垂直方向上进行了平均，分辨率为，时间分辨率为1小时。为了与TROPOMI的柱浓度数据相匹配，MERRA-2风速数据被插值到经纬度网格上。此外，1小时再分析数据也被插值，以获得TROPOMI过境时间（大约13:30）时的垂直分层风速和方向信息。选择MERRA-2再分析产品主要是由于其高时间分辨率（1小时），这能够更好地与特定的TROPOMI过境时间对齐。尽管考虑了更高空间分辨率的产品或局部气象站数据，但MERRA-2提供了适合追踪对流层羽流传输的风场一致性表示。虽然基于地面的局部观测在表面很精确，但由于表面摩擦和局部湍流，它们通常无法代表整个羽流高度的有效传输风速。因此，使用标准化的近地面层MERRA-2风场作为区域尺度传输建模的一致代理。为了确保网格与TROPOMI的一致性，风场通过双线性插值进行了重新映射，这种操作是一种空间配准操作，不会引入额外的子网格物理信息。

2.3. 排放清单
EDGAR（全球大气研究排放数据库）是由欧盟委员会联合研究中心（JRC）开发的全球权威排放清单系统[28,29,30]。它为科学界和政策制定者提供了一套独立、客观的全球人类活动排放数据，具有极高的空间分辨率。EDGAR的核心优势在于其方法的一致性：它采用统一的数据处理方法——主要基于IPCC指南——来计算全球各国的排放量，从而消除了各国报告数据方式不同可能导致的潜在不一致性。EDGAR涵盖了自1970年以来的长期数据系列，包括所有温室气体（GHGs）、空气污染物和气溶胶。其数据产品通常提供国家总量的高分辨率网格图，支持从全球气候模拟到城市尺度空气质量预测的各种研究。本研究中得出的城市尺度排放代表了综合的市政尺度通量，描述了城市点源、面积源和线源的累积强度。这种方法提供了一个宏观的总城市活动估计，而不是完全解析的排放场。在最新版本（如EDGAR v8.0）中，排放被细分为化石碳排放和生物碳排放：
- 化石碳排放：气候变化研究的主要焦点。EDGAR与国际能源署（IEA）密切合作，根据工业活动数据（如燃料燃烧、水泥生产、金属制造和尿素生产）来估算排放。
- 生物碳排放：主要记录短期生物循环（如生物质燃料燃烧）的碳排放，并通常与化石碳排放分开列出，以便更好地表征碳循环的影响。作为关键的空气污染物和臭氧前体，EDGAR对碳排放进行了极其详细的分类：
- 行业分析：排放数据高度依赖于燃烧技术和末端处理措施（例如SCR脱氮）。
- 空间时间特征：该数据库提供了每月甚至每小时的排放波动数据，这对于模拟区域酸雨、光化学烟雾和评估空气净化政策的影响至关重要。EDGAR不仅是《巴黎协定》下全球清查的重要参考，还通过结合卫星遥感和基础统计数据提供了监测全球减排过程的坚实科学依据。

开放数据的人类二氧化碳清单（ODIAC）提供了一个全球高分辨率网格化数据集，量化了化石燃料燃烧产生的排放。该数据集创新地将卫星夜间光照观测与排放清单和单个发电厂的地理信息相结合，从而精确地描述了国家尺度化石燃料排放的空间分布[31,32]。

2.4. 排放估算方法
作为影响空气污染物扩散和分布的关键气象因素，风向直接决定了大气中污染物的传输路径和沉积区域。通过分析数据并确定特定区域风向的主导趋势，可以有效地预测污染物的扩散模式，进而识别主要污染源的位置。对主导风向的数据分析还有助于识别潜在的污染积聚区，预防和减轻突发空气净化事件的发生，并为污染源分析提供可靠的基础数据支持。这是评估不同排放源对区域空气质量贡献的重要参考值。Beirle等人[33]使用风场信息对不同下风向的排放数据进行了分类，并提出了一种“线密度”方法来解决孤立城市源排放量量化的问题。该方法的基本假设是将城市排放视为近似的点源排放。基于卫星遥感数据，城市周围臭氧柱浓度的空间分布特征主要受到点源排放传输过程和初级化学反应动力学的双重影响。引入“线密度”概念的目的是将臭氧浓度的二维分布转换为了一维分析问题。在执行风对齐的坐标变换之前，必须定义一个空间参考点。在本研究中，参考点不是基于市政行政中心，而是根据平静风条件下观测到的臭氧柱浓度峰值来确定，以更准确地代表每个城市的实际排放热点。经过坐标旋转后，原始的二维平均臭氧柱体积分布通过沿横风方向的积分简化为一维的“线密度”表示。为了最小化来自邻近城市或工业集群的潜在干扰和羽流重叠，实施了一个宽度为20公里（从中心羽流轴向外延伸±10公里）的集中积分区域。这种沿风向简化的表示有效地捕捉了主导的城市排放信号，同时增强了拟合过程的稳健性。模型函数（作为距离x的函数）用于拟合观测到的线密度分布，其中E是总排放量；B是恒定的臭氧柱浓度背景值。x是从观测点到有效排放中心的距离。(1)指数方程描述了理想条件下孤立城市周围大气臭氧浓度的空间分布特征及其与点源排放的距离衰减关系。X表示排放源中心相对于名义市中心的位移。在下风区域，当<时，假设污染物沿风向线性扩散，其衰减过程符合一级化学反应定律，城市周围的臭氧浓度将随距离的增加而呈指数衰减。(2)其中是衰减距离，指的是臭氧浓度减少到初始值一半的距离。x是排放源中心相对于名义市中心的位移；平均寿命是衰减距离与目标风向下的平均风速的比值，如以下方程(3)所示。(3)高斯方程描述了一个标准差为的高斯函数，用于描述不同因素对理想分布的干扰。(4)影响理想分布的因素如下：(1)由于地理位置的不同，风速在不同地点波动；(2)因为城市不是理想的点源，它们的排放在空间范围内呈现出一定的扩散特性；(3)大气中可能发生的光化学反应和氧化反应等二次反应过程会改变它们的浓度和分布特性，导致实际分布与理想分布之间的偏差。在这些干扰因素的共同影响下，孤立城市中排放源的实际分布比理想分布更平滑。因此，在模型中，城市周围的实际臭氧分布被视为和的卷积结果，以反映上述因素的影响。上述参数，包括总排放量e、指数衰减距离、恒定背景浓度值b、排放源位置x和高斯函数的标准差，通过非线性最小二乘法或其他算法进行估算。由于最小二乘法（nls）容易陷入局部最小值，因此使用了差分演化（de）优化算法来估算这些参数。为了有效利用卫星收集的遥感数据，采用了一种基于风向旋转的数据处理方法。该方法使用每个tropomi像素的位置围绕排放源进行空间旋转，以观测点到排放源的距离作为旋转半径，以及观测点的风向与参考风向之间的角度作为旋转角度。在数据转换过程中，系统保持每个观测点的风速值不变，同时将所有数据点的风向调整为一致的北向。这种方法不仅保留了数据点的上风-下风空间特性，更重要的是实现了在不同风向条件下的观测数据的一致分析。基于卫星的排放量量化的最新进展强调了精细羽流建模的重要性。例如，tu等人[34]通过采用风分配异常方法成功量化了山西煤炭矿区的排放量。虽然线密度模型起源于点源量化，但其在本研究中的应用基于“综合源”近似。在像山东这样的复杂城市环境中，发电厂（点源）、工业区（面积源）和交通网络（线源）的排放通常在tropomi观测的尺度（约5-7公里）上合并成一个连贯的下风羽流。通过应用de算法，我们的框架不假设单一的数学点；相反，它优化空间分布参数以适应风对齐截面上的综合线密度。>这种方法有效地将城市聚集视为一个具有优化有效位置和衰减率的扩展源，这是最近基于卫星的城市反演研究中的常见做法[35,36]。2.5. 差分进化算法差异进化算法以风方向旋转处理后的柱浓度数据和线密度模型为输入，并将排放通量、背景浓度、e-折叠距离和高斯函数标准差等关键参数设置为优化变量。随后，通过迭代执行变异、交叉和选择操作来最小化模拟线密度与观测线密度之间的差异，输出最优参数集以可靠地估计排放量，为后续的排放量估计奠定基础。差异进化（DE）是由Rainer Storn和Kenneth Price提出的高效、基于种群的启发式搜索算法[37]。它主要用于解决连续变量的全局优化问题，因其结构简单、控制参数少以及在复杂搜索空间中的表现一致而受到欢迎。线密度模型具有高度非线性和多模态特性，使得传统的基于梯度的拟合方法容易陷入局部最优。作为一种不依赖导数的全局优化器，DE已被用于大气化学反演建模中[38]。此外，近期研究还强调了其在提高碳排放量化稳定性方面的潜力[39]。DE的核心思想是通过种群中个体之间的向量差异来指导搜索过程。该过程分为四个主要阶段：初始化、变异、交叉和选择。初始化：与其他进化算法类似，DE的初始种群向量是随机生成的，然后进行评估。第g代的第i个个体向量有D个分量。（5）变异：这是DE的本质。算法随机选择种群中的三个不同个体，缩放其中两个个体之间的差异，并将它们与第三个个体合成一个变异向量。最常见的变异策略（DE/rand/1）公式如下：（6）其中F是变异缩放因子（通常在[0, 2]之间），而和是[0, N]内的不同随机整数索引。交叉：为了增加种群多样性，变异向量以一定的概率与原始目标向量重新组合生成试验向量。（7）选择：DE采用“贪婪策略”。只有当试验向量比当前目标向量更合适时，它才会进入下一代：（8）该算法的特点包括适应性和易用性。适应性：随着种群的收敛，差异向量的大小会自动减小，实现了从全局探索到局部利用的转变。简单易用：通常只需要三个参数来调整种群大小、缩放因子F和交叉概率。2.6. 研究区域山东省位于中国东部海岸，黄河流域下游，是连接京津冀和长江三角洲的重要战略腹地。作为中国三大经济强省之一，山东省不仅是主要的农业省份，也是国内重要的重工业基地。山东省拥有极其完备的工业体系，涵盖了精炼、钢铁、铝和化工等高能耗行业。这种以煤炭为基础的能源结构和高度集中的重工业布局使其成为中国碳排放量最高的省份之一。该省的电力生产高度依赖燃煤热力发电，这为使用卫星数据作为量化人为排放的代理指标提供了理想的观测场景。山东省的排放源具有“点源、线源和面积源结合”的特征。点源是分布密集的燃煤电厂和钢铁厂。线源是由繁忙的胶济铁路和高度发达的高速公路网络产生的交通排放。面积源是以济南和青岛为核心的大城市区域内的人类活动。在中国实现碳达峰和碳中和目标的背景下，山东省正处于从高能耗向低碳转型的关键时期。利用TROPOMI等高分辨率卫星数据，可以通过线密度方法推导出山东省关键城市（如济南、青岛和烟台）的排放变化，这不仅可以评估基础排放清单的一致性，还能实时为评估该省的控煤和减排政策的实施效果提供自上而下的支持。研究时期（2022年4月至9月）的选择是基于-代理方法的物理要求。首先，TROPOMI相对于当前传感器的高空间覆盖范围允许进行城市尺度分析，而无需复杂的插值。其次，非供暖季节期间的高空气体寿命确保观测到的羽流能够代表局部人为排放，最小化了区域传输的干扰。至关重要的是，这种代理方法有效地将化石燃料排放与人为排放分开，因为在燃烧过程中两者同时排放。通过关注光化学活跃季节，我们避免了使用复杂的化学传输模型的需要，从而减少了模拟气象和化学机制中的系统不确定性。图2显示了2022年4月至9月山东省空气柱浓度的空间分布情况，呈现出“西部和中部地区浓度高，东部沿海地区浓度低”的模式，热点区域与主要工业城市和城市聚集区的高度一致性。图2. 2022年4月至9月山东省空气柱浓度分布。热点区域主要集中在山东省的中部、西部和南部，如济南-淄博-潍坊、济宁-枣庄以及青岛和日照等沿海城市。这些区域是山东省的工业、交通和人口密集区，排放主要来自工业燃煤、机动车尾气和化学生产。中等浓度区域覆盖了大多数内陆城市，如临沂、德州、聊城、泰安等，反映了当地的排放水平。低浓度区域主要分布在山东省的东部沿海和一些山区。这些地区由于海洋气候的影响，工业密度较低，污染物扩散条件较好，因此空气浓度显著较低。在这项研究中，选择了七个城市（济南、济宁、聊城、临沂、青岛、日照和烟台）作为山东省的碳排放研究对象，因为这些城市的排放浓度相对较高且地理位置相对孤立。3. 结果与讨论本研究采用了一种基于风方向旋转的数据处理方法。风速被分为两类进行分析。平静风条件定义为风速≤3 m/s，在这种条件下，空气柱浓度的空间分布主要由局部积累决定而非水平输送。中等风速条件设定为3–10 m/s，这确保了稳定的污染物输送和清晰的羽流形成，同时避免了极端风速（>10 m/s）导致的快速污染物稀释和信号噪声比的显著下降。该方法首先使用平静风条件下的柱浓度分布来确定参考点位置。每个观测点在中等风速下的位置在空间上以参考点为中心旋转，观测点到排放源的距离为旋转半径，观测点的风向与参考风向之间的角度为旋转角度。在数据转换过程中，系统保持每个观测点的风速值不变，并将所有点的风向调整为统一的朝北方向。这种处理方法不仅保留了数据点的上风-下风空间特征，更重要的是实现了在不同风向条件下的观测数据统一分析。3.1. 线密度计算虽然线密度模型最初是为孤立排放源设计的，但在这里通过“综合源”近似法使其应用变得合理。在TROPOMI的分辨率下，城市区域内的多种排放成分合并成一个连贯的下风羽流。因此，差异进化优化得出的有效源表示适用于量化整个城市的排放强度，尽管无法识别个别工业来源。以山东省临沂市为例进行计算。根据临沂市2023年政府工作报告，临沂市的主要风向为东北风，频率为80%，平均风速为2.5 m/s。图3是风方向旋转的示意图。通过将所有风向数据旋转为一种风向，消除了分析研究区域主要风向的需要。在120公里×120公里的范围内，采用了4公里×4公里的网格分辨率，并使用区域权重方法进行数据处理。图3. 临沂市的风向旋转和坐标映射过程示意图。左侧面板（a,c,e）显示了原始地理坐标下平静、中等和旋转朝北风条件下的空气柱浓度。右侧面板（b,d,f）显示了映射到以排放源为中心的标准化笛卡尔坐标系上的相应分布。图3a展示了2022年4月至9月临沂市平静风条件下平均空气柱浓度的空间分布特征。从图中可以看出，浓度值在某个特定点周围呈空间递减趋势。图3c显示了中等风速下的空气柱浓度空间分布。图3e展示了北风旋转条件下的空气柱浓度分布。可以看出，北风旋转条件下的数据具有相同的风向，分别分布在上游位置（y轴的正半轴）和下游位置（y轴的负半轴），呈现出明显的北风趋势。为了提高排放特征的一致性，将以纬度和经度为坐标的空气柱浓度数据映射到以参考点为中心的笛卡尔坐标系中，以实现观测数据风向的标准化。图3b,d,e显示了坐标转换后临沂市空气柱浓度的空间分布模式。计算得到的线密度分布显示在图4中，图4展示了临沂市在平静风（蓝线）、中等风速（绿线）和北风旋转（红线）条件下的线密度分布，横坐标是距离参考点（即旋转中心）的距离。在平静风条件下（蓝线），线密度最大值出现在有效排放中心。北风旋转条件下，线密度最大值出现在有效排放中心以南4公里处。上游区域（距离为正值的区域）的线密度随着靠近排放源而逐渐增加，变化较为明显。在排放源附近达到峰值（约-4公里）后，下游区域（距离为负值的区域）的线密度开始缓慢下降，变化相对平缓，并最终稳定。平静风和北风旋转条件下最大线密度位置的变化反映了羽流的扩散范围。图4. 临沂市在不同风条件下的计算线密度分布。蓝线、绿线和红线分别代表平静风、中等风和北风旋转条件。在本研究中，采用了差异进化（DE）算法进行参数优化。为了平衡搜索广度和收敛速度，关键DE参数配置如下：总种群大小、随机缩放因子、交叉概率以及最多200次迭代。该过程受到0.01的终止容忍度的控制，确保了全局探索和计算效率的平衡。DE算法的拟合结果表明，模型参数包括排放量（E）、背景浓度（B）、相对于临沂市名义地理中心的污染源位置（X）、高斯函数的平均值（）和标准差（）。六个决策变量的下限和上限分别设定为E、...、...、X、...和B的有效范围。对于临沂市，在研究期间有351,900个中等风速的数据点。我们随机抽取了80%的TROPOMI观测数据作为训练集，以重建线密度曲线并推导出六个关键参数。剩余的20%数据作为独立测试集，用于生成另一组观测到的线密度。然后，我们通过将训练集得到的拟合曲线与测试集的观测线密度进行比较来评估模型。如图5所示，蓝色虚线代表从训练集中获取的线密度，这些数据用于推导DE模型的六个关键参数。实线绿色曲线表示基于这些训练参数得出的拟合结果。红色三角形表示独立测试集中观测到的线密度。在测试集上获得的高（0.95）和低（）表明推导出的DE参数具有较高的一致性，并且在测试数据集内具有良好的泛化能力。图5. 临沂市的观测线密度与DE拟合线密度。训练观测数据（蓝色虚线）用于参数优化（绿色曲线），而独立测试观测数据（红色三角形）用于验证模型估计的一致性。图6展示了临沂市线密度模型的拟合结果。黑色十字（+）表示经过风向旋转后的TROPOMI数据得到的观测线密度分布。为了评估反演框架的性能，我们比较了两种优化算法的结果：差分进化（DE）算法（绿色虚线）和传统的非线性最小二乘（LS）方法（红色实线）。比较结果显示，DE算法在捕捉源头附近的峰值增强和背景浓度水平方面与观测数据更为吻合，而LS方法在捕捉下风衰减梯度方面存在较大差异。根据DE优化得到的参数，2022年4月至9月临沂市的平均排放率为...。此外，大气寿命（）被确定为5.08小时，这是通过拟合e-folding距离（）与平均风速（）的比值计算得出的。图6. 临沂市的观测线密度与DE拟合线密度。黑色十字（+）表示经过风向旋转后的TROPOMI观测数据。绿色虚线和红色实线分别代表使用差分进化（DE）和非线性最小二乘（LS）算法的拟合结果。在评估柱状密度拟合性能时，差分进化（DE）算法相比非线性最小二乘（NLS）方法表现出更好的稳定性和一致性。具体来说，DE算法在同时优化排放强度和大气寿命时降低了模型陷入局部最优解的风险，这是基于梯度的NLS方法在非线性线密度拟合中常见的挑战。统计结果表明，DE算法的決定系数（R2）很高，而NLS方法仅为0.896。此外，DE的均方根误差（RMSE）仅为...，相较于NLS的...减少了大约48%。这些统计差异直接影响了检索到的物理参数的可靠性。NLS方法得出的排放估计值高达每月8926吨，大气寿命过短，仅为2.11小时，这两者都与实际的城市排放特征不符。相比之下，作为启发式搜索方法的DE有效避免了对外部初始值的依赖以及陷入局部最优解的倾向——这些都是NLS常见的陷阱。因此，DE在复杂的参数空间内表现出更好的物理一致性和更高的反演可靠性。

此外，我们还计算了山东省其他六个城市的线密度，包括济南、济宁、聊城、青岛、日照和烟台，在静风（蓝线）、中等风速（绿线）和北风旋转（红线）条件下的线密度分布。图7显示了山东省其他六个城市的线密度分布。结果显示，在静风条件下（蓝线），线密度的最大值出现在有效排放中心。在北风旋转条件下（红线），线密度的最大值出现在有效排放中心以南...公里处。同样，静风和北风旋转条件下线密度最大值位置的变化反映了不同城市区域烟羽的扩散范围。图7. 在不同风条件下其他6个城市计算的线密度分布。蓝线、绿线和红线分别代表静风、中等风速和北风旋转条件。（a）济南，（b）济宁，（c）聊城，（d）青岛，（e）日照，（f）烟台。图8展示了使用DE和NLS算法对其他六个城市的线密度模型进行拟合的结果。黑色十字（+）表示经过风向旋转后的TROPOMI观测数据。绿色虚线和红色实线分别代表使用差分进化（DE）和非线性最小二乘（LS）算法的拟合结果。这些城市的观测数据覆盖了2022年4月至9月的同一段时期。图8. 其他6个城市观测和拟合的线密度曲线。黑色十字（+）表示经过风向旋转后的TROPOMI观测数据。绿色虚线和红色实线分别代表使用差分进化（DE）和非线性最小二乘（LS）算法的拟合结果。（a）济南，（b）济宁，（c）聊城，（d）青岛，（e）日照，（f）烟台。

3.2. 排放量和寿命
表1总结了山东省七个城市的排放强度（）和大气寿命（小时）。表1. 山东省七个城市的排放量和寿命估计。青岛的排放强度最高，其次是济南和临沂，表明这些城市是该地区的主要排放源。相比之下，济宁和聊城的排放量相对较低。在寿命方面，临沂的寿命较短（5.08小时），略低于另一项研究[36]中提到的5.3小时。尽管排放量较大，但临沂在局部气象条件下表现出快速的化学消耗和有效的水平扩散。济南和日照的寿命最长（5.56小时），表明其大气扩散较弱，污染物更容易积聚。其他城市如烟台、青岛、济宁和聊城的寿命在4.9小时到5.55小时之间。总体而言，不同城市之间排放强度的空间差异反映了工业和交通源的异质性，而寿命的变化主要受当地气象条件（如风速、边界层高度和光化学活性）的影响。

3.3. 估算排放量与库存比较
在本节中，我们通过将城市规模的排放量估算与ODIAC 2024年库存数据进行比较来评估其一致性。需要明确的是，此处讨论的排放量特指人为产生的化石燃料排放，包括来自化石燃料燃烧和工业过程的排放。该数据集排除了短周期生物质或大规模生物质燃烧产生的生物源排放。由于在城市环境中，与排放物同时排放的，基于TROPOMI的反演方法对化石来源的碳最为敏感。这确保了我们的卫星估算与ODIAC库存之间具有一致的物理基础。本研究基于统计关系获得了排放量估算。首先，从EDGAR排放库存中获取市级排放量和排放量数据。根据卫星排放研究中广泛使用的光化学平衡假设，使用1.32的转换因子将排放量转换为排放量[33]。然后，建立了EDGAR库存中排放量与排放量之间的相关性。最后，利用这种关系，根据TROPOMI列浓度推导出的排放量，计算了城市规模的排放量。

在本研究中，采用固定的1.32转换因子来估算TROPOMI列的总排放量。该值基于城市白天的光化学稳态假设，这是同类基于TROPOMI的城市烟羽研究中常用的实际近似值[33]。然而，我们认识到这种关系本质上是动态的，可能会随局部化学环境（例如，和VOCs浓度）、传输时间和烟羽年龄而变化。虽然固定比例为季节性区域比较提供了一个一致的基准，但它可能与基于时间依赖性或化学传输模型的转换方法相比引入局部偏差。表2比较了来自TROPOMI观测的月平均排放量、EDGAR排放量、EDGAR排放量、估算排放量、ODIAC排放量以及山东省七个城市中估算排放量与ODIAC库存之间的比率。表2. 山东省七个城市的月平均排放量（和）。总体而言，青岛的基于TROPOMI的排放量最高，其次是济南和临沂，表明这些城市是该地区的主要排放热点。相比之下，济宁的排放量最低，这与其相对清洁的工业结构相符。在估算排放量方面，济南的值最高，其次是临沂和青岛。这些城市的TROPOMI排放量也较高，显示出和来源之间的空间一致性，这些来源主要来自工业活动、化石燃料燃烧和车辆尾气。

cities如聊城、济宁和烟台在观测到的和估算的排放量方面均处于中等水平。正如预期的那样，聊城的排放量较低，其排放值对应于较低的排放量。由于济宁市在EDGAR库存中排放量和排放量的比例较大，因此在氮氧化物排放量较高的情况下，这些城市的二氧化碳排放量估算值最低。估算排放量与ODIAC库存中的排放量比率在0.51到1.01之间，平均值为0.74。因此，ODIAC库存数据在大多数城市的排放量上高估了估算排放量。估算排放量与库存数据的相对一致性支持了我们基于卫星观测的估算方法的可信度。

3.4. 不确定性分析与差异机制
本文通过正式传播来自多个独立来源的误差来估计卫星推导的排放量的总不确定性。遵循[33,40]中建立的框架，使用均方根（RSS）方法计算总体不确定性（），该方法假设各个误差来源在统计上是独立的：[9]
（1）TROPOMI反演误差：根据官方验证报告和外部对比，对流层列浓度的精确度估计为10-20%。
（2）风场和传输误差：通过与MERRA-2本地数据比较并进行敏感性测试，总体传输不确定性估计为15-20%。这一综合预算考虑了风速和方向的变化，以及选择50米风（U50M）作为传输代理所带来的特定偏差。
（3）转化误差：在不同的光化学条件下（例如，VOCs），Leighton比率的波动引入了大约15%的不确定性，这是基于文献中的稳态近似值。
（4）差分进化（DE）优化误差：DE算法的统计拟合误差作为多次优化运行的标准偏差，大约为10%。
（5）基于库存的转化误差：来自EDGAR中的部门加权排放因子，这仍然是最大的单个误差来源，约为25%。
通过应用RSS传播公式，综合的城市规模不确定性估计为35-45%。由于排放量转换关系基于EDGAR库存，ODIAC库存作为外部对比，用于评估自上而下的结果的物理合理性，而不是完全独立的绝对验证。

我们的自上而下估计与自下而上库存之间的观测差异表明了几种潜在的驱动机制。首先，“ODIAC与EDGAR的差异”是对空间代理性能的合理解释；ODIAC中使用的基于光线的代理在山东工业走廊与TROPOMI观测到的烟羽在空间上的匹配度更好，这可能是因为基于光线的代理更能有效捕捉集中的工业集群，而人口密度可能并不直接对应于重工业排放热点。其次，排放源结构的局部差异——例如现代发电厂与高密度小型锅炉主导的区域之间的对比——可能导致排放因子的波动。这些特定于地点的特性仅能通过通用的基于清单的系数部分捕捉到，这导致了观察到的偏差。最后，必须指出，由于我们的转换依赖于基于EDGAR清单的关系，与ODIAC的比较更像是空间合理性的交叉验证，而不是完全独立的绝对验证。这一探索性框架有助于识别空间差异，并为在确定的不确定性范围内完善清单提供自上而下的支持。此外，排放源结构的变化——例如青岛的现代发电厂与其他地方由中小型锅炉主导的高密度工业区之间的对比——可能会导致排放因素的局部波动。这些特定于地点的特性可能难以通过通用的转换方法完全捕捉到，从而可能增加了自上而下估计与清单数据之间的剩余差异。

风场高度的选择是 budget 的一个主要影响因素。在这项研究中，我们使用了MERRA-2 50米风速（U50M, V50M）作为传输 和 的羽流的代理。虽然这个高度能够捕捉到排放源附近的水平平流，但它可能代表了有效传输风速的下限，因为羽流可以延伸到更高的高度（例如500米），在那里风速通常更高。根据研究区域的垂直风速剖面特征，我们估计风高选择以及空间重映射过程引入的潜在偏差约占总传输相关不确定性的10-15%，构成了估计的15-20%的总风速误差的大部分。转换误差：假设一个固定的转换因子（1.32）引入了大约15%的估计不确定性。由于最近的研究表明这个关系对羽流化学成分和气象变化敏感，因此这个因子被视为特定于地点的区域性近似值，而不是一个通用常数。其相关的不确定性被明确地纳入总误差预算中，以考虑不同城市环境中的潜在化学变化。

3.5. 适用性和局限性
尽管本文构建的框架为城市规模的碳排放估算提供了可靠的自上而下的约束，但仍需客观认识到几个固有的局限性：
首先，该方法对排放强度和空间邻近性非常敏感。线密度模型依赖于识别出背景浓度以上的显著羽流增强信号；因此，它对高强度的工业聚集区最为有效。在排放强度较低的地区，背景噪声可能会影响拟合的可靠性。此外，在城市密集分布的地区，如济南-淄博走廊，“孤立源”假设可能会导致空间分配偏差。在这些地区，重叠的羽流会使得背景浓度分割变得复杂，如果不能有效分离相邻区域的信号，可能会导致高估。
其次，结果取决于气象场和卫星反演的质量。风场的可靠性直接影响羽流的旋转和整合过程。MERRA-2的空间分辨率相对于TROPOMI观测较为粗糙。尽管双线性插值可以实现网格匹配，但它无法提供子网格级别的额外气象信息。这种潜在的不匹配是一个持续的不确定性来源。此外，卫星反演经常面临低估近地面 的挑战，导致自上而下估算的系统性低估，这一点最近的一些全球研究已经得到了证实[35]。
第三，推导过程依赖于EDGAR基础比率是这项研究的固有局限性。未来的改进需要引入直接的观测数据，如OCO-3，以完全消除对清单尺度的依赖。
最后，在时间范围和部门区分方面也存在局限性。本研究集中在非供暖季节（4月至9月），以利用 的短大气寿命并最小化生物源的干扰。因此，它没有涵盖整个年度周期或与供暖相关的排放。此外，在缺乏辅助示踪剂的情况下，仍然难以在单个城市羽流中区分特定的排放部门（例如交通与工业）。未来的研究可以结合高分辨率的空间核函数和多物种观测数据，以更好地描述复杂的排放类型，并弥合全球数据集与局部排放源描述之间的差距。

4. 结论
本研究建立了一个季节性的、受卫星约束的框架，通过整合TROPOMI观测数据和经过差分演化（DE）优化的线密度模型，间接估算城市规模的排放。通过专注于非供暖季节（2022年4月至9月）以最小化家庭供暖和复杂光化学的干扰，主要结论如下：
首先，多源数据的整合为交叉验证排放清单提供了一种可行的方法。通过结合高分辨率的TROPOMI数据和MERRA-2改进的风场，该框架增强了集中羽流信号的识别能力。风向旋转和DE算法的实施有效地自动化了 和大气寿命的同时估算，为区域尺度分析提供了一个计算效率高的工具。
其次，我们的结果突显了山东省内排放的空间异质性。青岛、临沂和济南确定的热点反映了工业活动的局部强度。估计的城市规模排放与 的模式显示出较高的空间一致性，并与已建立的清单相符。我们的自上而下估算与ODIAC/EDGAR清单之间的观察到的差异表明，空间代理（例如夜间灯光与人口分布）可能显著影响区域排放模式。虽然我们的发现表明基于夜间灯光的代理可能与这一工业走廊中的观测到的羽流更为吻合，但这仍然是一个基于观测证据的合理推断。
第三，本研究承认了自上而下推断的固有不确定性。总不确定性（35-45%）正式来源于卫星反演、风场选择和基于清单的转换比率。鉴于依赖于固定的转换因子和数据的季节性特点，该框架应被视为一个补充性的诊断工具，而不是一个独立的政策监控系统。
总之，所提出的方法提供了一个有价值的探索性框架，为完善自下而上清单和识别区域排放差异提供了自上而下的支持。未来结合多季节数据、时间依赖的化学处理和直接观测数据（如OCO-3）的研究对于进一步提高这种自上而下核算解决方案的绝对准确性和普遍适用性至关重要。