轮胎磨损颗粒在生物滞留系统中引发了功能上的权衡：对氮去除和温室气体排放的复合影响

《Environmental Research》：Tire wear particles induce a functional trade-off in bioretention systems: Coupled effects on nitrogen removal and greenhouse gas emissions

　　

高祝邹|宁玲邹|应慧唐|秦毅王|洪军肖|全宏陈|镇刘|凯丰王|樊洋|华超 Zhao|于琴|安克杜|姚晨

重庆交通大学河海工程学院，中国重庆400074

摘要

生物滞留系统是广泛采用的基于自然的解决方案（NbS），用于减轻城市雨水污染，但其长期功能稳定性日益受到轮胎磨损颗粒（TWPs）积累的威胁。本研究超越了描述性性能评估，探讨了生物滞留介质对动态TWP压力（0、1、10和100 mg L^–1）响应的生物地球化学机制。我们的研究结果表明，TWP导致了复杂的功能权衡：虽然氮去除效率显著降低——NH₄⁺-N和总氮（TN）的去除率分别下降了14.64%和11.02%——但系统的净全球变暖潜力同时得到了缓解，二氧化碳当量排放量减少了7.41–61.26%。通过偏最小二乘路径建模（PLS-PM）发现，TWP触发了氮循环中的代谢瓶颈。TWP的积累显著抑制了羟胺氧化还原酶（HAO）和羟胺还原酶（HyR）的活性（路径系数：–0.742，p<0.01），并减少了硝化细菌（例如Nitrospira）的数量。重要的是，宏基因组学研究表明，TWP通过上调nrfA基因重新定向了氮流，从而促进了异化硝酸盐还原为铵（DNRA）的途径。这些发现表明，高水平的TWP通过多界面协同作用损害了氮的去除，凸显了潜在的生态风险。本研究为管理绿色基础设施中的新兴微塑料污染物提供了一个新的预测框架，为在人为压力下优化城市NbS的多功能生态系统服务提供了可行的见解。

引言

近年来，由于新兴污染物（ECs）在水环境中具有持久性、生物累积潜力以及对人类健康和生态系统的风险（Rout等人，2021年），这些污染物引起了越来越多的关注。微塑料（MPs）已被列为需要严格控制的优先污染物，因为它们对生物体和人类具有已记录的危害（Mao等人，2022年）。雨水径流是MPs进入水体的主要途径，其中轮胎磨损颗粒（TWPs）占了主要部分——占城市道路径流中MPs的85%–95%（Ziajahromi等人，2023年；Bodus等人，2024年）。TWPs由轮胎与路面摩擦产生，含有高毒性的化学稳定剂和添加剂，如抗氧化剂6-PPD和硫化剂DPG（Ding等人，2023年）。由于土壤半衰期长达16个月，TWPs成为合成聚合物、金属和有毒化合物（包括乙酰苯胺和双环庚烷二胺）的重要来源（Johannessen等人，2021年），并与重金属污染有关（Wang等人，2017年；Zhou等人，2019年）。全球每年TWPs的排放量估计为722万吨，涉及13个国家（Kole等人，2017年），这表明它们是MPs进入环境的关键载体（Sommer等人，2018年）。在降雨事件中，TWPs通过径流进入河流和土壤（Unice等人，2019年），带来显著的生态风险（Kreider等人，2010年）。由于其较大的比表面积、强疏水性和丰富的活性位点，TWPs可以吸附重金属（Entezari等人，2005年）和疏水有机化合物（Hüffer等人，2018年），从而作为载体促进跨介质传输并放大污染物在生态系统内的扩散（Hüffer等人，2019年）。

作为广泛实施的低影响开发（LID）设施和“海绵城市”倡议的核心组成部分，生物滞留系统有效地去除了各种径流污染物，在减轻城市径流污染方面发挥了关键作用（Ding等人，2022年；Liu等人，2023a）。先前的研究报告显示，MPs的去除率为84%–90%（Gilbreath等人，2019年；Smyth等人，2021年；Stang等人，2022年），并且能够有效消除抗生素（Xu等人，2021年）、苯并三唑（Rhodes-Dicker和Passeport，2019年）和多环芳烃（PAHs）（DiBlasi等人，2009年）等ECs（≥80%）。然而，这些系统的反硝化性能变化很大（Michael等人，2013年），有些甚至显示出土壤填充剂中的净氮释放。

MPs可以改变土壤的物理性质，包括容重、孔隙率和持水能力（Liu等人，2017年；Liu等人，2021年），其颗粒性质促进了它们在土壤剖面中的垂直迁移（O'Connor等人，2019年）。尽管在表层（0–5厘米）和深层（35–40厘米）土壤层中都检测到了TWPs（Mengistu等人，2022年），但它们在生物滞留系统中的空间分布和传输行为仍知之甚少。除了物理效应外，TWP表面可能作为微生物附着和生物膜形成的微栖息地，从而重塑微生物群落的空间结构及其种间相互作用（Wang等人，2020年）。此外，TWPs可以通过调节关键功能基因的数量和抑制特定功能菌群的生长来干扰氮循环微生物（Sun等人，2022年）。因此，通过径流进入生物滞留系统的TWPs在土壤介质中积累，可能会改变内部环境并影响反硝化性能（Bodus等人，2024年）。我们之前的研究表明，TWPs可使铵氮（NH₄⁺-N）和总氮（TN）的去除效率分别降低7.60%–24.79%和1.98%–11.09%，尽管它们对硝酸盐氮（NO₃^–-N）的去除没有显著影响（Li等人，2024a）。

众所周知，生物滞留系统内的氮循环过程受到土壤物理化学性质、特定酶活性和微生物群落结构之间复杂相互作用的影响（Chen等人，2021年；Chen等人，2022a；Chen等人，2022b）。这些生化界面之间的协同作用对于有效的氮转化至关重要。然而，TWP作为长期压力源的引入威胁到这些微妙的平衡。关于动态TWP积累对这些多界面过程的机械干扰，仍存在关键的知识空白。虽然当前的研究主要集中在宏观污染物去除结果上，但在TWP压力下，微生物介导的代谢变化及其相关的温室气体（GHG）反馈仍知之甚少。

在这项研究中，我们假设TWPs通过选择性地抑制硝化细菌同时激活异化硝酸盐还原为铵（DNRA）途径，诱导了氮去除和GHG排放之间的功能权衡。具体来说，我们认为TWP暴露会抑制关键的硝化酶和硝化菌类，从而在传统的硝化-反硝化链中形成瓶颈。同时，TWPs通过上调DNRA相关基因（例如nrfA）刺激替代的还原途径，使氮流向铵的保留而不是完全反硝化为气态N₂和N₂O。这种双重效应预计会降低净氮去除效率，同时改变GHG排放特征。为了验证这一假设，我们采用了一种多学科方法，结合了长期柱实验、高通量测序和偏最小二乘路径建模（PLS-PM）。具体目标是从整个系统的性能到潜在机制，最后到预测，分别是：（i）量化TWP积累对氮命运和碳足迹的非线性影响；（ii）阐明观察到的功能权衡的酶学和遗传驱动因素；（iii）开发一个预测框架，以评估绿色环境基础设施对新兴微塑料污染物的抵御能力。通过揭示这些潜在机制，这项工作有助于可持续设计和生命周期管理基于自然的城市解决方案（NbS），符合面对日益严重的城市污染的清洁生产核心目标。

章节摘录

材料和表征

在这项研究中，TWPs来自四川都江堰的华意橡胶有限公司，通过机械研磨废旧轮胎制成粒度在70至100微米之间的颗粒。原始TWPs和实验暴露后从生物滞留柱中回收的TWPs的微观结构和元素组成通过扫描电子显微镜（SEM；Zeiss Gemini，德国）结合能量分散光谱仪（EDS）进行了分析。

TWPs的物理化学性质

SEM、EDS和FTIR分析显示，TWPs在生物滞留系统中的迁移和积累过程中经历了显著的老化和浸出（图S2和S3）。

SEM图像显示，原始TWPs具有不规则的块状和球形形态，表面粗糙，含有大量细小颗粒和多孔结构。在系统中累积暴露后，表面变得明显光滑，立方颗粒减少，孔结构变窄，表明

结论

本研究系统评估了在生物滞留系统中TWPs浓度为0、1、10和100 mg L^–1时的生态效应，这些条件是在动态积累条件下进行的。通过整合土壤物理化学性质、微生物活性、酶功能和群落结构的多界面响应，并使用PLS-PM，我们阐明了TWPs影响氮转化和GHG排放的机制。

结果表明，TWPs主要

CRediT作者贡献声明

镇刘：写作 – 审稿与编辑，项目管理，正式分析。凯丰王：写作 – 审稿与编辑，正式分析。洪军肖：资源，调查，正式分析。全宏陈：软件，调查，数据管理。于琴：写作 – 审稿与编辑。高祝邹：写作 – 初稿，可视化，软件，调查，数据管理。安克杜：正式分析。樊洋：软件，正式分析。华超 Zhao：写作 – 审稿与编辑，软件。宁玲

未引用的参考文献

Coenen和Dr?ge，2020年；Li和Davis，2014年；Ma等人，2021年；Rhodes-Dicker和Passeport，2019年；Zumft，1997年。

数据可用性声明

数据可根据要求提供。

写作过程中使用AI辅助技术的声明

在修订这项工作时，作者使用了Deepseek来改进语言。使用该工具/服务后，作者根据需要审阅和编辑了内容，并对出版物的内容负全责。

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

这项工作得到了重庆技术创新与应用发展项目（CSTB2022TIAD-KPX0200）、重庆博士后专项研究基金（2411013576242400）、工程学院生态与资源学院的开放基金（WYKF-WIEC2025-4）以及重庆交通大学研究生联合培训基地项目（XJLHPYJD2025002）的财政支持。