褐米面粉凝胶3D打印性能评估及工艺参数的多响应优化研究：从流变学到打印结构

《Food Physics》：Evaluation of 3D Printing Performance and Multi-Response Optimization of Process Parameters of Brown Rice Flour Gel: From Rheology to Printed Structure

　　余庄|宣江|柳阳申|明银浩|慧宇张|俊豪张|冉刘
东北 Agricultural University 农业装备与能源工程学院，哈尔滨，150030，中国

**摘要**
为了提高糙米粉凝胶（BRFG）在3D食品打印中的成型精度和可打印性，本研究系统地研究了不同浓度（20%、24%、28%、32%和36%）下BRFG的流变特性，并评估了其在不同工艺参数（层高、喷嘴高度、喷嘴直径和打印速度）下的打印性能。流变测试表明，适中的稠度系数（K）、幂律指数（n）和高储能模量（G′）协同作用显著提高了BRFG的可打印性，最佳浓度确定为28%。打印速度和喷嘴直径显著影响了BRFG在X-Y平面上的尺寸精度，而Z方向上的尺寸偏差则受到层高和喷嘴高度的影响。此外，喷嘴直径是影响硬度的主要因素，而粘聚性与工艺参数没有统计学上的显著依赖性。在最佳工艺参数下（层高1.2毫米，打印速度16毫米/秒，喷嘴高度1.4毫米，喷嘴直径1.4毫米）打印的BRFG表现出更好的尺寸保真度和 texture 特性。本研究为基于BRFG的食品的3D打印应用提供了理论基础。

1. 引言
随着智能制造技术在食品工业中的日益普及，三维（3D）打印技术已成为提高食品加工的个性化、功能性和结构可控性的重要手段 [1]。通过数字建模和逐层沉积技术，3D食品打印（3DFP）能够生产复杂的3D结构，克服了传统食品成型在形状和结构多样性方面的限制。这种创新方法还满足了一些特殊群体的营养需求，例如吞咽困难或患有慢性疾病的人 [2]。目前，3DFP已广泛应用于各种材料系统，包括巧克力 [3]、水果和蔬菜泥 [4]、植物蛋白 [5] 以及谷物粉 [Kadival等人，2025]。因此，3DFP在高端定制食品解决方案、医疗膳食配方、儿童营养食品以及创新功能性食品的开发方面具有显著潜力 [6]。

糙米作为一种未精制的全谷物，含有丰富的膳食纤维、B族维生素、矿物质以及多种生理活性化合物，如γ-氨基丁酸和植物甾醇 [7]。它提供了多种营养益处，包括调节血脂、改善肠道健康和降低慢性疾病风险 [8]。与精米相比，糙米在营养密度和功能性方面更优，近年来在功能性食品开发领域受到了广泛关注 [9]。由于其良好的黏结性和凝胶形成能力，糙米可以作为构建可挤压和可成型凝胶系统的基质材料，凸显了其在食品3D打印中的关键应用潜力 [10]。因此，系统研究基于糙米的凝胶的流变行为和可打印性有望促进糙米在定制和功能性食品生产中的应用。

在3DFP背景下，Liu等人 [11] 表明，各种工艺参数（层高、打印速度、喷嘴直径和喷嘴高度）显著影响打印精度。产品的最终打印质量与这些工艺参数密不可分。Anukiruthika等人 [12] 报告称，层高显著影响3D打印质量。当设定的层高低于临界阈值时，相邻层之间会发生过度压缩，导致界面融合不足和结构沉积不均匀，最终影响尺寸精度和表面光洁度。相反，当层高超过临界阈值时，相邻层之间的重叠不足会削弱材料粘附力，使打印物体更容易出现分层和翘曲等缺陷。此外，Dong等人 [13] 强调，不同的打印速度显著影响材料结构的形成。最佳打印速度有助于生产具有高尺寸精度和出色设计模型保真度的组件。然而，过高的打印速度可能导致挤出过程中丝材拖拽和断裂，而相对较低的速度则可能导致材料流动不稳定和层间粘结不良，从而引起几何变形和分辨率下降 [14]。Liu等人 [15] 还发现，喷嘴直径显著影响3D打印产品的成型质量。当喷嘴直径低于临界值时，材料在挤出过程中受到限制，导致流动不均匀或中断，从而降低尺寸精度。相反，将喷嘴直径增加到临界值以上可以提高沉积速率；但同时也会扩大成型路径，使边界模糊并降低几何精度 [16]。Vogeler等人 [17] 指出，喷嘴高度显著影响挤出物的几何形状。当喷嘴高度超过临界值时，挤出线比预期更厚，导致打印图案的尺寸误差增大。相反，如果喷嘴高度低于临界值，部分糊状物可能在喷嘴移动前延迟沉积在构建表面上，导致明显的翘曲和高度不精确的切片，最终影响结构稳定性 [18]。因此，合理调整这些参数可以提高材料的打印稳定性和结构支撑，是提高打印精度和最终质量的关键策略。

大多数关于优化3DFP过程的研究仍然基于试错方法，缺乏系统的理论支持，并忽视了材料流变行为在决定打印适应性方面的基本作用 [19]。实际上，材料的流变特性及其在挤出过程中提供堆叠稳定性和恢复结构的能力至关重要。这些特性为工艺参数的设定提供了依据，并评估了材料的打印能力 [20]。为了解决糙米粉凝胶（BRFG）容易变形和挤出不稳的问题，本研究系统研究了不同浓度下BRFG的流变特性，并评估了其在不同工艺参数下的打印性能。本研究的具体目标是：i) 研究不同浓度下BRFG的流变行为和打印适应性，并确定相对最佳的浓度水平；ii) 通过单因素实验研究工艺参数（层高、喷嘴高度、喷嘴直径和打印速度）对BRFG打印性能的影响；iii) 使用正交实验设计确定平衡打印精度和 texture 质量的最佳工艺参数。本研究为提高BRFG的3D打印性能提供了理论见解和实践策略，支持其用于生产高质量的功能性食品。

2. 材料与方法
2.1. 材料
本研究使用的糙米来自哈尔滨吉滨 Rice Industry Co.（哈尔滨，中国），黄原胶购自河南高宝工业有限公司（郑州，中国）。所有使用的试剂均为分析级。
2.2. BRFG 的制备
本研究中的糙米粉凝胶（BRFG）按照表1中的配方制备。BRFG样品（20%–36%，w/w）由糙米粉和蒸馏水按照表1中的配方制成。加入黄原胶（1.0克）后，将混合物在1000转/分钟下搅拌2分钟，然后在80摄氏度下加热10分钟，最后冷却至室温后进行3D打印。
表1. 用于3D打印的BRFG实验配方
| BRFG浓度 | 糙米粉质量（克） | 蒸馏水质量（克） | 黄原胶质量（克） |
|--------|------------|-------------|-----------|
| 20% | 20 | 80 | 1.0 |
| 24% | 24 | 76 | 2.4 |
| 28% | 28 | 72 | 3.2 |
| 32% | 32 | 68 | 4.8 |
| 36% | 36 | 64 | 6.4 |

2.3. BRFG 的3D打印
BRFG的3D打印测试使用了中国东北农业大学开发的双螺杆挤出食品3D打印机进行。3D打印的实验流程图如图1所示。首先，将原始BRFG加载到3D打印机的物料桶中。预设定的测试模型是在SolidWorks软件（版本2023，Dassault Systèmes，美国马萨诸塞州沃尔瑟姆）中设计的，形状为35毫米×35毫米×8毫米。然后，使用UltiMaker Cura软件（版本4.8，Ultimaker Holding B.V.，荷兰乌得勒支）对3D打印测试模型进行切片，再导入3D打印机。最后，在预设的工艺参数下获得打印出的BRFG样品，包括层高、打印速度、喷嘴高度和喷嘴直径。
图1. BRFG的3D打印实验流程图。

2.4. 实验设计方案
在BRFG的3D打印测试中，首先进行了单因素实验，评估以下变量：层高（0.8、1.0、1.2、1.4和1.6毫米），打印速度（12、14、16、18和20毫米/秒），喷嘴高度（1.0、1.2、1.4、1.6和1.8毫米），以及喷嘴直径（1.2、1.4、1.6、1.8和2.0毫米）。用于评估最终产品的响应指标是尺寸偏差、硬度和粘聚性。根据单因素实验的结果，接着进行了四因素五水平的正交实验，如表2所示。
表2. 正交实验方案及结果

| 实验因素 | 响应指标 |
|--------------|-----------------|
| 层高（毫米） | Ⅰ（0.8） |
| 打印速度（毫米/秒） | Ⅰ（12） |
| 喷嘴高度（毫米） | Ⅰ（1.0） |
| 喷嘴直径（毫米） | Ⅰ（1.2） |
| 粘聚性 | 0.8 |
| 硬度（克·秒） | 32.7 |
| 尺寸偏差（%） | 98.4 |
| 6.4 | |
| 5.3 | |
| ⅠⅡ（14） | Ⅰ（1.2） |
| 6.9 | |
| 2.4 | |
| 10.1 | |
| 1.5 | |
| 1.9 | |
| 2.8 | |
| ⅠⅢ（16） | Ⅲ（1.4） |
| 6.1 | |
| 3.8 | |
| 13.9 | |
| 1.4 | |
| 1.9 | |
| ⅠⅣ（18） | Ⅳ（1.6） |
| 6.8 | |
| 3.2 | |
| 5.3 | |
| ⅠⅤ（20） | Ⅴ（1.8） |
| 0.8 | |
| 3.0 | |
| 8.2 | |
| 5.8 | |
| 3.6 | |
| 4.5 | |
| 5.7 | |
| 4.8 | |
| Ⅱ（1.0） | ⅠⅡⅢ |
| 0.8 | |
| 58 | |
| 6.5 | |
| 25.0 | |
| 3.8 | |
| 1.7 | |
| ⅡⅡⅢ | |
| 0.8 | |
| 70 | |
| 64 | |
| 9.8 | |
| 3.2 | |
| 5.3 | |
| 1.7 | |
| 1.2 | |
| ⅡⅢⅣ | |
| 0.8 | |
| 69 | |
| 35 | |
| 77 | |
| 65 | |
| 5.0 | |
| 6.7 | |
| 5.3 | |
| 5.6 | |
| 10 | |
| ⅡⅤ | |
| ⅠⅡ | |
| 0.8 | |
| 93 | |
| 57 | |
| 65 | |
| 5.0 | |
| 6.7 | |
| 5.3 | |
| 10 | |
| ⅡⅤ | |
| ⅠⅡ | |
| 0.8 | |
| 93 | |
| 52 | |
| 1.5 | |
| 46 | |
| 75 | |
| 5.6 | |
| 2.4 | |
| 11 | |
| Ⅲ（1.2） | ⅠⅢⅤ |
| 0.8 | |
| 56 | |
| 37 | |
| 90 | |
| 95 | |
| 0.4 | |
| 50 | |
| 4.8 | |
| 63 | |
| 3.6 | |
| 1.8 | |
| 21 | |
| 54 | |
| 75 | |
| 97 | |
| 32 | |
| 5.3 | |
| 1.3 | |
| 16 | |
| Ⅳ（1.4） | ⅠⅣⅡ |
| 0.8 | |
| 77 | |
| 56 | |
| 39 | |
| 2.9 | |
| 1.0 | |
| 6.8 | |
| 75 | |
| 63 | |
| 54 | |
| 84 | |
| 12.3 | |
| ⅢⅡ | ⅠⅢⅤ |
| 0.8 | |
| 56 | |
| 79 | |
| 90 | |
| 50 | |
| 47 | |
| 36 | |
| 3.5 | |
| 1.3 | |
| ⅢⅢ | Ⅴ |
| 0.8 | |
| 60 | |
| 47 | |
| 35 | |
| 3.4 | |
| 1.9 | |
| 1.8 | |
| 1.4 | |
| ⅠⅣ（18） | Ⅳ（1.6） |
| 0.8 | |
| 31 | |
| 68 | |
| 74 | |
| 32 | |
| 63 | |
| 3.9 | |
| 1.8 | |
| 57 | |
| 14 | |
| 0.8 | |
| 74 | |
| 75 | |
| 97 | |
| 32 | |
| 57 | |
| 32 | |
| 2.9 | |
| 1.3 | |
| 16 | |
| Ⅳ（1.4） | ⅠⅣⅡ |
| 0.8 | |
| 77 | |
| 56 | |
| 39 | |
| 2.9 | |
| 1.0 | |
| 68 | |
| 75 | |
| 63 | |
| 54 | |
| 84 | |
| 2.4 | |
| 11 | |
| Ⅲ（1.2） | ⅠⅢⅤ |
| 0.8 | |
| 56 | |
| 37 | |
| 90 | |
| 95 | |
| 0.4 | |
| 50 | |
| 48 | |
| 63 | |
| 3.5 | |
| 2.5 | |
| 2.4 | |
| 11 | |
| Ⅲ（1.2） | ⅠⅢⅤ |
| 0.8 | |
| 56 | |
| 37 | |
| 90 | |
| 95 | |
| 0.4 | |
| 50 | |
| 48 | |
| 63 | |
| 3.6 | |
| 11 | |
| 69 | |
| 53 | |
| 3.3 | |
| 5.4 | |
| 25 | |
| 2.5 | |
2.5 流变特性的测量
BRFG的流变特性使用动态旋转和振荡流变仪（Discovery HR-2，TA Instruments, Inc.，美国新堡）进行评估，方法遵循Liu等人 [21] 的描述。简要来说，BRFG样品在测量前平衡5分钟以确保达到稳态。通过从0.1到100 s^-1对剪切率进行对数增加的流动斜坡测试，以评估剪切应力和表观粘度的变化。实验得到的剪切应力和剪切应变值被拟合到幂律模型（见公式(1)），有效表征了样品的剪切稀化行为。
(1) η = K?γ^n^-1
其中η是凝胶样品的粘度在这项研究中，使用纹理分析仪（TA.XT Plus，Stable Micro Systems Ltd.，英国萨里）根据Liu等人[21]描述的方法评估了印刷样品的纹理特性。简要来说，纹理分析仪以纹理剖面分析（TPA）模式运行，使用直径为50毫米的圆柱形探针（P/50）。样品以1.5毫米/秒的恒定速率压缩，变形率为45%，持续时间为5秒。根据实验的初步统计结果，用于评估纹理特性的关键参数被确定为硬度和内聚性。

2.7 统计分析
实验结果表示为三次独立重复实验的平均值±标准偏差。统计分析使用SPSS软件（版本19.0，SPSS Inc.，美国伊利诺伊州芝加哥）进行。数据采用单因素方差分析（ANOVA），并使用Duncan的多重范围测试进行多重比较。当p值<0.05时，认为差异具有统计学意义。数据可视化使用Origin软件（版本2024b，OriginLab Corporation，美国马萨诸塞州北安普顿）完成。

3. 结果与讨论
3.1 BRFG的流变行为和打印适应性分析
BRFG的流变特性为理解材料在剪切作用下的变形和恢复提供了理论基础，这反过来又影响挤出连续性、稳定性和结构保持性[23]。例如，表现出显著剪切稀释行为的材料可以在不牺牲精确度的情况下支持更高的打印速度[19]。相比之下，具有较高屈服应力的材料可以在更大的层高下保持堆叠稳定性，从而防止结构坍塌。

3.1.1 BRFG的流变行为
图2显示了BRFG在不同浓度（20%至36%）下的流变特性（表观粘度G′、G″和tan δ）的变化。在图2(a)中，观察到表观粘度随着剪切率的增加而降低，表明所有浓度的BRFG都表现出典型的假塑性非牛顿流体的剪切稀释行为。这种行为有助于材料快速通过打印机的狭窄喷嘴，Ma等人在他们的玉米淀粉凝胶系统研究中也报告了类似的现象[24]。在20%的低浓度下，BRFG表现出相对较低的粘度，这有助于挤出，但无法提供足够的沉积后支撑，可能导致结构变形[25]。相反，当浓度从20%增加到36%时，BRFG的表观粘度显著增加，从而增强了支撑和结构稳定性。然而，过高的粘度会增加挤出阻力，对表面光滑度和细节保真度产生不利影响[26]。值得注意的是，在高剪切率下，36%的BRFG表现出明显的表观粘度降低。这种行为主要是由于当施加的剪切率超过临界阈值时内部结构遭到破坏，导致表观粘度迅速降低[27][28]。在打印过程中，一旦材料在喷嘴内部经历强烈剪切，粘度的迅速降低可能会引起材料流动的暂时增加[19]。这可能会影响挤出丝的一致性，导致丝状物厚度变化、局部过度沉积或轻微的轮廓变形[29]。因此，粘度的突然下降可能会影响打印的均匀性，从而影响打印结构的整体表面质量。

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图2. BRFG在不同浓度（20%至36%）下的流变特性（表观粘度G′、G″和tan δ）的变化。

图2(b)展示了BRFG在不同浓度下在振荡应变下的储存模量（G′）和损耗模量（G″）的变化。当施加的应变低于大约1%时，两个模量保持恒定，表明材料表现出线性粘弹性行为。然而，随着应变的进一步增加，G′和G″出现偏离，表明不可逆的结构破坏开始（Liu等人，2020）。因此，通过G′和G″交叉点确定的屈服应力（τy）被用来表征材料对流动起始的抵抗能力（Liu等人，2020）。随着BRFG浓度从20%增加到36%，τy显著上升到137至1392帕，表明结构强度和抗变形能力增强。20%浓度的BRFG导致τy较低，表明结构稳定性不足，可能导致沉积后的形状保持不佳。相反，36%浓度的BRFG导致τy过高，表明抗变形能力强，但增加了挤出难度。因此，28%至32%的BRFG浓度在挤出可行性和沉积后形状保真度之间提供了良好的平衡[30]。

图2(c)和2(d)显示，BRFG的G′和G″随着角频率的增加而增加。此外，BRFG浓度从20%增加到36%时，两个模量都显著增强，表明分子间相互作用增强和粘弹性刚度增加。这种行为可以归因于在高BRFG浓度下形成了更密集的凝胶网络，从而提高了结构稳定性[31]。然而，过高的G′和G″值可能导致材料响应过于弹性或刚性，可能阻碍打印过程中的连续和平滑挤出[32]。此外，图2(e)显示，BRFG的tan δ在10-1至102弧度/秒的角频率范围内变化为0.14至0.25。这表明了以弹性为主的粘弹性行为，这对于基于挤出的3D打印是有利的。这个tan δ范围在挤出过程中支持足够的流动性，同时在沉积后保持形状，这与Bulut和Cando?an[33]对优化明胶含量的基于挤出的3D打印功能鸡零食的观察结果一致。

如表3所示，将数据拟合到幂律模型（方程（1）揭示了一致性指数（K）随着BRFG浓度的增加而升高，幂律指数（n）降低。这一趋势表明内部结构更加坚固，机械强度得到增强。然而，过高的K值可能在喷嘴处产生过大的压力，从而阻碍材料挤出。相反，较低的n值表示更强的剪切稀释行为，有助于提高打印速度和形状保真度[34]。此外，BRFG在不同浓度下的表观流动性（AF）值反映了材料在挤出过程中支撑其结构的能力。Gabriele等人[35]提出了一个弱凝胶模型，将G?与频率f相关联，如方程（4）所示：
(4)G*(f)=G′(f)2+G′′(f)2=AFf?/z
其中AF是流变单元之间的相互作用强度（Pa?s?1/z）；z是流变单元的数量，f是频率（Hz）。

表3. 方程（1）中显示的K和n的拟合参数，以及PI和AF值。

BRFG浓度 K (Pa·s?1) n R2 PI AF (Pa·s?1/z)
20% 216.91 ± 1.74 c 0.1968 ± 0.0034 a 0.9994 894.84 ± 0.31 d
116 3.81 ± 1.74 a
24% 519.36 ± 5.33 b 0.1536 ± 0.0044 ab 0.9992 396.07 ± 0.15 c
28% 726.27 ± 20.96 b 0.0489 ± 0.0121 c 0.9953 698.05 ± 0.28 a
28 79.44 ± 9.61 b
32% 537.36 ± 4.76 b 0.1112 ± 0.0038 b 0.9994 896.91 ± 0.20 b
63 51.30 ± 15.12 c
36% 1723.05 ± 120.20 a 0.0266 ± 0.0080 c 0.9814 40 10235.50 ± 19.21 d

注：BRFG，糙米粉凝胶；PI，打印指数；AF，表观流动性。

正如Liu等人[36]所报告的，AF值在3000-5000 Pa·s?1/z范围内的材料提供了挤出可行性和形状保持的理想平衡，为3D打印提供了最佳条件。如表3所示，28%浓度的BRFG表现出适中的AF值2879.44 Pa·s?1/z，为挤出提供了足够的流动性，同时保持了高质量打印所需的结构完整性。

3.1.2 BRFG的打印适应性
为了进一步评估BRFG浓度对可打印性的影响，如图3所示，比较了不同浓度下的打印样品。在较低浓度（20%-24%）下，观察到边缘模糊和局部坍塌，这是由于较高的n值和过高的流动性导致的结构支撑不足。相比之下，在28%的BRFG下，由于K值较高且n值较低，实现了更好的打印精度，从而在流动性和弹性支撑之间达到了最佳平衡[34]。然而，当BRFG浓度增加到36%时，过高的粘度阻碍了材料通过喷嘴的挤出。表3阐明了BRFG浓度对打印指数（PI）的变化。当浓度从20%增加到28%时，PI从94.64增加到97.98，同时K值增加到大约700 Pa·s，表明粘度和流动阻力之间达到了最佳平衡，从而实现了平稳挤出和稳定的层堆叠[37]。然而，当浓度从32%增加到36%时，过高的浓度导致PI值降低，K值急剧增加。这种流动性的限制显著增加了挤出压力，甚至可能阻碍连续沉积[34]。

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图3. 不同浓度下打印BRFG样品的打印效果比较。

总之，28%–32%的BRFG浓度可能适合平衡结构稳定性和加工性。BRFG的可打印性高度依赖于其浓度，28%的浓度在K、n和PI之间提供了最理想的平衡，从而确保了挤出稳定性和形状保真度。因此，这个浓度被选为后续单因素实验的参考。

3.2 工艺参数对BRFG打印性能的影响
在食品3D打印中，打印结构的稳定性和准确性密切相关于工艺参数。硬度反映了材料抵抗变形的能力，对于结构支撑至关重要，而内聚性表示内部粘结，有助于防止坍塌和分层[29]。尺寸偏差反映了打印产品与设计模型之间的差异，是评估打印准确性的关键指标。研究表明，在理想的挤出能力范围内，硬度和内聚性的提高有助于提高结构稳定性[4][38]。因此，使用单因素实验来研究工艺参数对打印性能的影响，目标是提高硬度和内聚性，同时减少尺寸偏差。此外，图4展示了在不同工艺参数下BRFG的实际打印结果，图5显示了这对尺寸偏差和PI值的影响，图6展示了对应对硬度和内聚性的影响。

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图4. 不同工艺参数下BRFG的实际打印结果。

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图5. 不同工艺参数（层高、打印速度、喷嘴高度和喷嘴直径）对BRFG的尺寸偏差和PI值的影响。

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图6. 不同工艺参数（层高、打印速度、喷嘴高度和喷嘴直径）对BRFG的硬度和内聚性的影响。

3.2.1 层高对BRFG打印性能的影响
如图5(a)所示，层高显著影响了BRFG的尺寸偏差。当层高设置为0.8毫米时，打印样品在X、Y和Z方向上表现出相当大的尺寸偏差，轮廓不规则且存在轻微的堆积（见图4(a)）。相反，将层高增加到1.0毫米和1.2毫米时，尺寸偏差值相对较低，介于1.7%到2.3%之间，打印样品的表面变得更加光滑，边界更加清晰（见图4a）。然而，进一步将层高增加到1.4毫米和1.6毫米时，打印样品的尺寸偏差增加。这可以归因于挤出丝的自由落体距离增加，导致相邻路径之间的重叠不足[37]。相应地，PI值也表现出类似的趋势（见图5(b)），在1.0毫米的层高时观察到最高的PI值，表明打印性能增强。然而，将层高进一步增加到1.4毫米和1.6毫米时，PI值略有下降，反映打印性能相应降低。总体而言，1.0毫米和1.2毫米的层高有效地减少了打印偏差。

如图6(a)所示，随着层高的增加，BRFG的硬度显著降低。当层高设置为0.8毫米或1.0毫米时，打印层的数量明显多于1.6毫米时（见图4(a)）。随着层数的增加，层与层之间的相互作用促进了更紧密的粘结，提高了打印样品的总体密度和紧凑性[39]。然而，当层高增加到1.6毫米时，紧凑性和硬度都降低了。这是由于过高的层高削弱了层间粘结力，减少了界面粘附力和结构完整性[40]。此外，图6(b)显示，随着层厚的增加，内聚力最初减小然后又增大。虽然在1.0毫米和1.2毫米时观察到的较低内聚力可能有助于局部应力释放和沉积连续性，但它并没有提高结构稳定性。相反，当层厚增加到1.4毫米，再进一步增加到1.6毫米时，内聚力显著提高，表明层间粘附力和结构一致性得到了增强[41]。总之，考虑到所有评估指标，1.0毫米的层厚似乎提供了相对最佳的性能平衡。

3.2.2. 打印速度对BRFGA打印性能的影响如图5(c)所示，随着打印速度从12毫米/秒增加到20毫米/秒，打印样品的尺寸偏差表现出U形变化。在12毫米/秒的打印速度下，尽管材料沉积充足，但局部过填充导致轮廓变形（见图4b），从而产生了更大的尺寸偏差，这与Kadival等人[42]和Liu等人[11]的研究结果一致。相反，在20毫米/秒的打印速度下，喷嘴移动速度超过了材料沉积速度，导致间歇性接触、堆叠不稳定以及沿Z方向的翘曲（见图4b）。相应地，PI值也显示出类似的趋势（见图5d），在18毫米/秒时观察到最高的PI值，表明可打印性有所提高。然而，在较低的（12毫米/秒）和较高的（20毫米/秒）打印速度下，PI值都下降了，反映了可打印性的相应降低。在图6(c)中，低打印速度下，过度挤出会导致材料堆积和局部结构变形（见图4b），从而导致硬度降低。相比之下，过高的打印速度会引起丝材拖拽和材料堆叠不稳定（见图4b），这会破坏预期的沉积路径并损害打印物体的结构完整性[43]，从而导致硬度降低。图6(d)表明，BRFG的内聚力随打印速度略有变化，表现出先减小后增大的趋势，说明16毫米/秒和20毫米/秒的打印速度增强了层融合和堆叠的均匀性。总体而言，16毫米/秒的打印速度对于BRFG来说是最佳的，能够在尺寸偏差、硬度和内聚力之间取得平衡。

3.2.3. 喷嘴高度对BRFGA打印性能的影响如图5(e)所示，BRFG的尺寸偏差最初减小，随后随着喷嘴高度的增加而增加。在1.0毫米和1.2毫米的喷嘴高度下，BRFG被过度压缩，导致打印样品出现轻微过填充和路径变形（见图4c），这对应于较大的尺寸偏差[44]。在1.4毫米的喷嘴高度下，BRFG显示出较高的打印精度和较小的尺寸偏差，打印样品的边缘更加清晰明了（见图4c）。然而，当喷嘴高度增加到1.6毫米和1.8毫米时，丝材下落的距离增加，导致重叠不良和边缘轻微错位[45]，从而降低了打印精度。同样，PI值也表现出类似的趋势（见图5f），在1.4毫米的喷嘴高度下观察到最高的PI值，表明可打印性有所提高。在1.0毫米和1.8毫米的喷嘴高度下，PI值较低，反映了可打印性的相应降低。图6(e)显示了BRFG硬度的变化。当喷嘴高度相对于喷嘴直径不合适时，第一层的完整性会受到影响。过低的喷嘴高度会导致挤出的丝材受到机械压缩，导致横向变形和丝材几何形状不均匀（见图4c），这会扰乱后续层的堆叠并降低打印结构的整体硬度。相反，过高的喷嘴高度会导致挤出丝材与打印平台接触不足，从而导致丝材放置不稳定和堆叠不准确（见图4c），进而降低结构完整性和硬度。图6(f)表明，BRFG的内聚力对喷嘴高度的增加表现出非线性响应。在1.0毫米和1.4毫米的喷嘴高度下，内聚力相对较高，而在1.6毫米的喷嘴高度下内聚力最低，表明结构连续性减弱。总体而言，1.4毫米的喷嘴高度对于BRFG来说是最佳的，因为它在降低打印偏差的同时提高了硬度和内聚力。

3.2.4. 喷嘴直径对BRFGA打印性能的影响如图5(g)所示，喷嘴直径显著影响了BRFG的尺寸偏差。喷嘴直径从1.2毫米增加到1.6毫米时，尺寸偏差呈现出波动趋势。理论上，较小的喷嘴直径可以提高打印分辨率[16]，如图4(d)所示的BRFG实际打印效果所证明的。然而，喷嘴出口处的明显模具膨胀效应导致尺寸偏差增大，从而最初增加了打印误差[46]。当喷嘴直径增加到1.8毫米时，这种效应得到缓解，导致材料流动更加平滑、沉积更稳定，尺寸偏差减小。相反，当喷嘴直径超过1.8毫米时，过度挤出体积和固化速度较慢会导致材料扩散和变形，从而增加了尺寸误差[46]。PI值也遵循相同趋势（见图5h），在1.8毫米的喷嘴直径下观察到最高值。这证实了优化后的1.8毫米喷嘴直径能够确保最稳定的可打印性。此外，PI数据进一步强调了喷嘴直径、尺寸偏差和可打印性之间的关系。从图6(g)和6(h)可以看出，在1.6毫米和1.8毫米的喷嘴直径下观察到相对较高的硬度值，而在1.6毫米和2.0毫米的喷嘴直径下内聚力达到较高水平。值得注意的是，硬度和内聚力都没有随着喷嘴直径的增加而呈现单调变化，表明过小或过大的喷嘴直径都对最佳纹理性能不利。在较小的喷嘴直径下，材料挤出受到更多限制，可能导致沉积不连续和空洞的形成，可能会降低结构完整性。相反，过大的喷嘴直径倾向于减少相邻丝材之间的重叠，导致内部结构更加松散。重要的是，1.8毫米的喷嘴直径下内聚力显著降低。这可以归因于丝材宽度与填充间距的不匹配，导致重叠率降低、内部孔隙率增加以及结构连续性减弱[46]。总体而言，1.6毫米的喷嘴直径在尺寸偏差、硬度和内聚力之间达到了最佳平衡。

3.3. 基于第3.2节中呈现的单因素实验结果，确定了适当的工艺参数为：层厚1.0毫米、打印速度16毫米/秒、喷嘴高度1.4毫米和喷嘴直径1.6毫米。然而，这些确定没有考虑到各种因素之间的相互作用。因此，实施了正交实验设计以进一步优化参数。根据该设计进行了总共25组实验，详细信息见表2。此外，信噪比（SNR）被用来评估信号强度和背景噪声水平之间的相对关系。这个比率是评估实验数据质量、可靠性和稳健性的关键指标[47]。较高的SNR表示测试系统更加稳定和可靠。在分析X、Y和Z方向的尺寸偏差时，较小的预期打印偏差是更可取的。因此，引入了方程（5）中定义的SNR来评估实际实验测量中的尺寸偏差；较高的SNR输出表明性能更好。(5) SNR = ?10?log10(1/n∑i=1nyi2)，其中yi表示每次试验中打印样品的尺寸偏差，n是进行试验的总次数。同样，方程（6）中定义的SNR用于评估打印样品的硬度和内聚力；较高的SNR输出表明性能更好。(6) SNR = ?10?log10(1/n∑j=1n1yj2)，其中yj表示每次试验中测量得到的打印样品的硬度和内聚力值，n是进行试验的总次数。

3.3.1. 工艺参数对BRFG尺寸偏差的影响图7表明，工艺参数对BRFG在X、Y和Z方向的尺寸偏差有不同的影响。在X方向上，图7(a)和7(a′)表明打印速度和喷嘴直径是影响BRFG尺寸偏差的主要因素。这一点通过它们的主效应曲线和相应的SNR的显著波动得到证实。具体来说，随着喷嘴直径从1.2毫米增加到1.4毫米，尺寸偏差显著减小，在1.2毫米到2.0毫米的测试范围内，在1.4毫米时达到最小值（见图7(a)），而相应的SNR达到最大值（见图7(a′)）。这表明这种特定的喷嘴直径有效地减缓了丝材的横向扩散并稳定了轮廓边界。同样，在12毫米/秒到20毫米/秒的范围内，打印速度为16毫米/秒时尺寸偏差达到最低值，相应的SNR也达到峰值，表明挤出流动和喷嘴移动之间的最佳同步。低于或高于这个最佳值的打印速度往往会导致材料沉积不足或过度，从而增加尺寸偏差[11]。方差分析（ANOVA）的结果（见补充材料中的表S1）进一步证实了这些观察结果。打印速度（P=0.032<0.05）和喷嘴直径（P=0.027<0.05）在X方向上都显示出统计上显著的影响，而层厚和喷嘴高度则没有显著影响。

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图7. 工艺参数对BRFG尺寸偏差的影响。

在Y方向上，图7(b)和7(b′)中的主要效应趋势与X方向上的观察结果相似，打印速度和喷嘴直径再次被确定为主要影响因素。在16毫米/秒的打印速度下，尺寸偏差出现明显的最小值，同时SNR也达到最高值。这一发现表明，当挤出流动与喷嘴移动最佳匹配时，材料沉积最为稳定[42]。同样，在1.2毫米到2.0毫米的测试范围内，1.4毫米的喷嘴直径产生了最低的偏差和最高的SNR，表明这种直径也有效控制了Y方向的横向扩散。相比之下，层厚和喷嘴高度在尺寸偏差和SNR值上仅表现出轻微的波动，表明它们对Y方向上的打印精度影响较小。这一观察结果进一步得到了ANOVA结果（表S1）的支持，其中打印速度（P=0.046<0.05）和喷嘴直径（P=0.023<0.05）显示出统计显著性，而层厚和喷嘴高度则没有显著影响。

在Z方向上，图7(c)和7(c′)中的主要效应趋势表明层厚和喷嘴高度是主要因素，显示出明显的U形模式。随着层厚从0.8毫米增加到1.2毫米，Z方向的尺寸偏差减小，在1.2毫米时达到最小值，这是由于层与层之间的过度压缩导致变形。当层厚增加到1.6毫米时，尺寸偏差再次增加，这是由于层间 bonding 不足导致累积垂直误差的扩大[41]。同样，喷嘴高度也显著影响了Z方向的打印精度。当喷嘴高度设置为1.0毫米时，它过于靠近前一层，加剧了挤压并破坏了表面；相反，1.8毫米的喷嘴高度增加了层与层之间的间隙，减少了打印过程中的接触，从而降低了尺寸精度[48]。这些效应都反映在尺寸偏差和SNR的相应趋势中。尺寸偏差在1.4毫米的喷嘴高度时达到最小值。相比之下，喷嘴直径对Z方向偏差的影响相对较小。这些发现得到了表S1中呈现的ANOVA结果的充分支持，其中层厚（P=0.001<0.05）、喷嘴高度（P=0.001<0.05）和喷嘴直径（P=0.016<0.05）都显示出显著影响，而打印速度（P=0.117>0.05）在统计上不显著。总之，X-Y平面内的尺寸偏差表现出高度一致性，主要由喷嘴直径和打印速度决定，最佳值分别为1.4毫米和16毫米/秒。然而，Z方向的尺寸偏差主要取决于层厚和喷嘴高度，最佳值分别为1.2毫米和1.4毫米。

3.3.2. 工艺参数对BRFG硬度的影响图8(a)和8(a′)展示了工艺参数对BRFG硬度和相应SNR的影响。随着喷嘴直径从1.2毫米增加到1.6毫米，硬度明显下降。这种下降可以归因于材料在较小喷嘴直径（1.2毫米）时遇到的流动阻力增加，这导致了更强烈的剪切和压实作用。结果，形成了更紧密的纤维和更强的层间粘合。然而，随着喷嘴直径的继续增加，这种现象得到了缓解，从而导致层间紧密度降低，最终硬度也随之降低[49]。相反，当喷嘴直径从1.6毫米增加到2.0毫米时，硬度和声噪声传递率（SNRL）都达到了峰值。这可以通过喷嘴直径的增加增强了纤维的横截面积和每层的沉积体积来解释，从而提高了层间的粘结强度和结构的紧密性，进而提高了硬度[46]。相比之下，与层高、打印速度和喷嘴高度相关的趋势仅表现出轻微的波动，表明它们对硬度的影响相对有限。表S2中呈现的方差分析（ANOVA）结果进一步证实了这一观察：喷嘴直径是影响硬度的唯一显著因素（P = 0.002<0.05），而层高、打印速度和喷嘴高度没有显示出显著作用。总体而言，BRFG的硬度主要由喷嘴直径决定，最佳值为2.0毫米，该直径控制了纤维的厚度和打印产品的紧密性，而层高、打印速度和喷嘴高度仅表现出轻微的波动。

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图8. 过程参数对BRFG硬度和内聚性的影响。

3.3.3. 过程参数对BRFG内聚性的影响
图8(b)和8(b′)展示了内聚性的变化以及相应的SNRL。如图8(b)所示，在测试的层高范围内，将层高设置为0.8毫米或1.6毫米可能会导致内聚性降低，因为接触不足或堆叠较为松散。内聚性在1.2毫米时达到峰值，这可能是由于在这个特定层高下层间接触增强和适度压实作用的结果[50]。就喷嘴高度而言，最大内聚性也在1.2毫米时出现。这个高度有效地避免了较低喷嘴高度（0.8毫米）下的过度压缩以及较高喷嘴高度（1.6毫米）下的松散堆叠，从而显著提高了内聚性。1.2毫米的间距提供了更理想的沉积距离，有助于纤维的沉降和层间粘合。图8(b′)中呈现的相应SNRL结果进一步支持了这些发现。

如表S3所示，层高、打印速度、喷嘴高度和喷嘴直径的P值均超过了0.05，表明这些参数对内聚性没有显著影响。这表明，尽管在图7(b)和7(b′)中观察到轻微的波动，但在测试范围内内聚性对打印条件的变化相对不敏感。一个可能的解释是，内聚性主要反映了材料变形后的恢复能力，这一特性主要由凝胶网络的内部结构决定，而不是由纤维堆叠的微小变化或局部结构差异引起[51]。此外，内聚性的变化范围本身较窄，使其更容易受到测量噪声或样本不一致性的影响，从而进一步降低了检测到统计显著差异的可能性。总体而言，尽管在层高和喷嘴高度为1.2毫米时观察到最高的内聚性和SNRL，但内聚性对所有过程参数的敏感性较低，这一点通过ANOVA的非显著结果得到了证实（P > 0.05）。这表明所谓的最优值仅反映了微小变化，而不是对打印条件的强烈依赖。

3.3.4. 优选过程参数组合的分析
对尺寸偏差（X、Y和Z方向）和纹理参数（硬度和内聚性）的全面ANOVA评估揭示了不同因素对BRFG打印性能的影响。X-Y平面内的尺寸偏差主要由喷嘴直径和打印速度决定。相比之下，Z方向上的尺寸偏差主要受层高和喷嘴高度的影响，这突显了层间粘附和堆叠稳定性的关键作用，这与Miao等人的研究结果一致[52]。硬度主要受喷嘴直径的影响，表明纤维的横截面积和整体填充密度显著决定了打印结构的抗变形能力。相反，尽管在层高和喷嘴高度变化时观察到内聚性的轻微变化，但它没有显示出与过程参数的显著依赖性。尽管内聚性被纳入多响应评估中，但其对过程参数的非显著依赖性表明它更多地是确保纹理一致性的次要标准，而不是确定最佳条件的主要因素。因此，最终选择的过程参数主要基于尺寸偏差和硬度。通过整合X、Y和Z方向的SNR趋势以及硬度和内聚性的响应，并考虑ANOVA结果揭示的显著性水平，确定了最佳打印参数组合为层高1.2毫米、打印速度16毫米/秒、喷嘴高度1.4毫米和喷嘴直径1.4毫米。这种组合始终能够产生最低或接近最低的尺寸偏差，同时保持良好的硬度。

4. 结论
本研究调查了BRFG在3D食品打印中的流变行为、打印性能和过程优化。流变测试表明，适当的一致性系数（K）、低幂律指数（n）和高存储模量（G′）对于确保顺畅的挤出、结构稳定性和最小化尺寸偏差至关重要。过程参数显著影响了BRFG的尺寸偏差和硬度。X-Y平面内的尺寸偏差主要受喷嘴直径和打印速度的影响，而Z方向上的打印精度则取决于层高和喷嘴高度。硬度主要由喷嘴直径决定，而内聚性没有显示出与所研究过程参数的显著依赖性。总体而言，最佳过程参数组合为层高1.2毫米、打印速度16毫米/秒、喷嘴高度1.4毫米和喷嘴直径1.4毫米。在这种条件下，打印出的BRFG表现出优异的尺寸精度和机械完整性。需要明确的是，这些最佳参数高度依赖于所测试材料的特定流变特性，因此这些发现可能不适用于其他配方。这项研究为提高基于谷物的凝胶在3D食品打印应用中的打印性能和结构控制提供了理论基础。

未引用的参考文献[53]、[54]

CRediT作者贡献声明：
Liu Ran：验证、形式分析
Zhang Junhao：可视化、验证
Zhang Huiyu：调查、形式分析
Hao Mingyin：可视化、调查
Shen Liuyang：写作——审稿与编辑、监督、形式分析
Jiang Xuan：写作——原始草稿、调查、形式分析
Zhuang Yu：写作——原始草稿、方法学、概念化