利用数据驱动的等效喷嘴技术，对PEMFC（聚合物电解质膜燃料电池）中液态水的排放量和内部水分分布进行定量评估

《Fuel》：Quantitative assessment of liquid water discharge and internal water distribution in PEMFCs using a data-driven equivalent nozzle

　　

Zikang Ma|范阳|胡宇航|王浩|郭晓龙|张晓鹏|李月华

北京科技大学机械工程学院，中国北京100083

摘要

质子交换膜燃料电池（PEMFC）各层中水状态的瞬态量化通常受到堆栈出口处不可靠的多相边界条件的阻碍。在这里，我们开发了一个闭环多尺度框架，将该框架结合了一个数据驱动的等效喷嘴模型和一个动态的一维传输模型。对排气歧管中的湍流两相流动和相变现象的高保真模拟生成了一个包含2700个操作条件的数据库，用于训练一个稳健的人工神经网络（ANN）预测器。在16千瓦商用堆栈上进行的稳态和瞬态负载验证表明，预测精度很高，相对预测误差低于5%。利用这一框架，我们将宏观排气动态与微观内部水分分布明确联系起来。结果表明，提高空气动力清洗效果可以增强整个堆栈的排水能力，有效抑制由洪水引起的反向扩散。相比之下，延长喷嘴长度会引入几何背压，从而过早引发严重的阴极洪水。此外，喷嘴收缩比率对液体排放有非单调影响，反映了空气动力节流与两相停留时间之间的动态平衡。用这个基于物理的框架替换经验性的出口假设，将多尺度模型转换为堆栈的数字孪生体。这种架构便于进行计算资源消耗低的在线估计和动态跟踪内部水合状态，为高功率PEMFC中的主动水分管理提供了切实可行的技术途径。

引言

质子交换膜（PEM）燃料电池（PEMFC）是交通运输（包括电动汽车[1]、海运系统[2]和航空[2]）中很有前景的能量转换装置。为了提高其可靠性和耐用性[3]，有效的水分管理至关重要[4]。充足的水合状态可以最小化质子传输阻力。在微观层面上，膜-电极界面处的离子传输受到氢氧根离子结构的影响，其中水分数的变化会影响离子扩散动力学[5]。在宏观层面上，多孔电极和流道中的过量液态水会阻碍反应物的传输，导致浓度极化和电压损失[6]。

准确量化商用燃料电池堆栈出口处的液态水流量仍然是一个重要的技术挑战。与单电池实验中的稳定条件不同，商用堆栈的出口流量非常不稳定[7]，其特征是湍流、剧烈的相变[8]以及气体与液体比例的大幅波动。尽管入口流量得到了良好的控制[9]，但出口混合物由电化学生成的水、未反应的气体和蒸汽组成，形成了复杂的气-液两相流态，使得直接测量液相变得极其困难[10]。现有研究通过间接方法对这些流动进行了表征。已经对基本的流动形态（包括塞流、薄膜流和滴状流[11]）进行了分类[12]，并评估了它们对传输的影响[13]。液压参数通常被用作指标，但它们更适合稳态条件，而不适合燃料电池出口处的动态、非稳态流动[14]。使用Damk?hler数[15]或精细化的Chisholm参数[14]进行无量纲分析已被提出来表征两相流动，但这些方法受到商用燃料电池堆栈中高度瞬变的、不稳定的出口条件的限制。液体含量通常使用相分离装置或压力降模型[16]来估计；然而，这些方法的响应速度较慢，无法跟踪汽车驱动周期中的快速瞬变，而实时监测则需要这些信息。最近在气-液两相流测量方面的研究，特别是在工业领域，专注于多传感器数据和机器学习来捕捉复杂的流动行为。电气电阻断层成像（ERT）[17]是一种关键的成像技术，它提高了对复杂流动形态的分辨率。Li等人[18]将神经网络与多传感器数据结合来计算气体和液体流量，而Xu等人[19]使用基于断层成像的深度学习从瞬态模式中推断流量。尽管在这些数据驱动和断层成像方法以及体积流体（VOF）模拟[20]方面取得了进展，但对于捕捉商用应用中燃料电池堆栈出口处的热-液压耦合，仍不存在可靠的实时解决方案。

由于缺乏上述对燃料电池堆栈出口处液态水的量化，很难估计堆栈内部的水量。量化膜层（CL）、催化剂层（CL）和气体扩散层（GDL）[21]中的水分分布对于故障诊断、堆栈级设计和操作优化[22]至关重要。虽然非破坏性可视化技术（如中子成像[23]，它可以解析平面内的水分分布，以及X射线计算机断层成像[24]，它可以捕捉孔隙级别的饱和度）提供了高保真的见解，但这些方法仅限于实验室环境，不适合现场监测。因此，许多多尺度模型[25]依赖于简化的出口假设，这些假设往往无法捕捉液态水的瞬态积累行为。例如，Li等人[26]开发了一种自适应滑模观察器来重建膜和GDL上的平面内水浓度剖面，而Tardy等人[27]提出了一个基于伪三维达西定律的模型来解决跨尺度液体传输问题。最近的数据驱动方法也经常简化出口效应；研究人员[28]使用计算流体动力学（CFD）数据训练卷积神经网络（CNN）来预测膜水分含量，而Sun等人[29]开发了一个利用电化学阻抗谱（EIS）灵敏度的增强型深度神经网络（DNN）进行工程级估计。基于阻抗的监测技术[30]在再生燃料电池的模式切换期间有效跟踪了内部水动态。在孔隙尺度上，Du等人[31]引入了代表性的氧气传输路径，考虑了复杂的孔隙结构、液态水和离子omer相[32]，提高了计算效率。尽管在这些微观尺度上取得了进展，大多数系统级模型仍然将催化剂层视为均匀的，忽略了疏水性气体孔隙和亲水性离子omer相之间的结构竞争，再加上缺乏经过验证的出口条件，限制了商用堆栈中耦合气体-水动态的预测能力。

为了解决这些测量挑战，开发一个既具有物理可解释性又具有动态响应性的出口模型至关重要。在商用堆栈配置中，流体在内部歧管和外部端板管之间经历了严重的几何变化，包括突然的膨胀和收缩。尽管最近的研究经常将入口过渡建模为扩散器以改善气体分布[33]，但排气出口处的剧烈动态收缩通常被忽视。为了填补这一空白，基于节流的装置提供了一个有前景的解决方案，因为它们本质上传输了压力损失、流量加速和相重新分布。收敛喷嘴是一种经典的节流元件，通过几何收缩加速流动[34]，并在单相流动中得到了广泛应用[35]。在气-液混合物中，喷嘴行为显著影响相分布和喷射形态[36]。尽管在极端条件下捕捉相变现象仍然具有挑战性[37]，但喷嘴的几何收缩有助于增强对流质量传输，这在从GDL中去除液态水方面起着关键作用[38]。

现有的内部水传输模型通常受到过于简化的出口边界条件的限制，这些条件人为地分离了外部多相排气和内部传输物理过程。这种分离掩盖了液态水的动态积累和去除——这是车辆PEMFC系统耐久性的一个主要决定因素。为了弥合这一差距，我们引入了一个等效的收敛喷嘴框架。这种方法不是将堆栈出口视为静态边界，而是将其重新定义为动态耦合的多相界面，强制进行严格的质量平衡闭合，并提供对瞬态水排放的物理上一致的描述。

如图1所示，高保真CFD模拟首先解决了局部多相流体动力学问题，然后训练一个数据驱动的人工神经网络（ANN）进行实时预测。用这种多尺度架构替换经验性边界，有效地将模型转换为堆栈的数字孪生体，便于进行计算资源消耗低的在线跟踪内部水合状态。除了其方法论上的新颖性外，该框架还准确地展示了喷嘴诱导的流量加速、压力调节和相重新分布如何决定内部水平衡。通过直接将宏观排气动态与微观传输行为联系起来，这项工作为优化高功率汽车燃料电池中的水分管理和结构设计提供了基于物理的实用指导。

节选

喷嘴几何形状

燃料电池堆栈的出口区域包括内部流道、歧管室和端板排气接头。为了捕捉宏观节流效应、压力降和多相流动动力学，同时避免过高的全堆栈三维（3D）计算成本，这种端板过渡区域被结构上映射为一个等效的收敛喷嘴（图2(a)）。其几何形状是根据本研究中使用的16千瓦商用堆栈严格推导出来的，基于

结果与讨论

第3.1节讨论了用于替换堆栈出口的等效喷嘴的合理性。第3.2节证明了液态水的质量流量模型的有效性，该模型能够捕捉堆栈出口处的气-液行为特征。第3.3节使用商用燃料电池堆栈验证了流量模型。第3.4节研究了三个关键参数Q_air、L_nozzle和φ对不同燃料电池层中水分分布的影响。

结论

由于缺乏可靠的堆栈出口多相边界条件，准确量化燃料电池层间的瞬态水分分布仍然具有挑战性。为了解决这一限制，本研究开发了一个闭环多尺度框架，将该框架结合了一个数据驱动的等效喷嘴模型和一个动态的一维传输模型。该框架明确地将宏观排气动态与微观内部水分分布联系起来。主要发现是

CRediT作者贡献声明

Zikang Ma：撰写——原始草稿、可视化、验证、方法论。Fan Yang：方法论、调查。Yuhang Hu：调查。Hao Wang：软件。Xiaolong Guo：形式分析。Xiaopeng Zhang：资金获取。Yuehua Li：撰写——审阅与编辑、监督、概念化。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能影响本文工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到了中国国家自然科学基金（编号：22005026）、湖北省重点研发项目（编号：2023BAB147）和中央高校基本科研业务费（编号：00007711）的支持。