利用可解释的机器学习方法评估低碳含量氧化铝耐火材料的微观力学行为：迈向数字材料的发展

《ACTA MATERIALIA》：Evaluation of Micro-Mechanical Behavior for low Carbon-Containing Alumina Refractory assisted by Interpretable Machine Learning: Toward Development of Digital Materials

　　

吴浩东|王泽贤|杨娟|傅吕平|金胜莉|李亚伟|侯新梅|戴亚杰

中国武汉科技大学先进耐火材料国家重点实验室，430081

摘要

含碳氧化铝耐火材料是多种功能性冶金组分的重要材料，其服役性能受其微观力学行为的影响。通过将纳米压痕试验与可解释的机器学习相结合，建立了一个实验-计算工作流程，该流程包括概率微观结构聚类和基于SHapley Additive exPlanations (SHAP)的Tabular Prior-Fitting Network (TabPFN)建模。该研究定量识别了微观功能团簇及其对应的统一微观结构状态，并给出了比例和影响力评分。研究表明了微观力学行为与宏观力学行为之间的相关性。此外，还基于关键特征选择，清晰地解释了用1%膨胀石墨替代10%片状石墨以及对微观结构和性能演变的影响。本研究建立的加工-微观结构-性能集成材料模型和方法论，揭示了微观力学机制与宏观性能之间的关系，为异质数字耐火材料的发展提供了可解释的基础。

引言

含碳耐火材料在钢铁行业中不可或缺，广泛应用于精炼桶、转炉和各种功能性组件[[1], [2]]。这些材料通常含有适量的石墨。例如，用于碱性氧气炉的镁碳砖含有约10-15%的碳，而用于精炼的含碳氧化铝耐火材料则可达到25-30%[[3], [4]]。如此高的石墨含量显著提高了Al₂O₃-C耐火材料的热震抗性、高温力学性能和渣蚀抗性，使其能够应用于关键的组件，如桶衬、浸入式喷嘴、滑动闸门等[[5], [6]]。然而，随着对清洁钢铁生产和碳中和需求的增加，开发低碳耐火材料变得非常重要。为了保持Al₂O₃-C耐火材料的优异热机械和化学性能，以往的研究开发了多种方法，如引入金属添加剂（如Al、Si）以提高抗氧化和抗渣侵蚀性能[[7], [8]]，其中用膨胀石墨（EG）、碳纳米管（CNTs）和氧化石墨烯（GO）部分替代片状石墨（FG）是一种有前景的方法，可以在保持服役性能的同时减少总碳含量[[9], [10]]。

膨胀石墨（EG）具有典型的蠕虫状结构，密度低且比表面积大。由于其多孔性和柔韧性，EG能有效缓解热应力并促进裂纹偏转，从而提高热震抗性和断裂能量[11]。此外，EG的存在促进了高温下Al₄C₃、AlN和SiC whiskers的原位形成。Wang等人报告称，在原始含碳量为1%的Al₂O₃-C耐火材料中，用0.5%的EG替代1%的FG后，材料的模量和热震抗性得到提高[[12], [13]]。EG的多层结构还允许掺入其他功能性添加剂（如金属或氧化物），从而进一步提升Al₂O₃-C耐火材料的热机械和化学性能[7,14]。

作为一种粗糙的陶瓷材料，耐火材料具有相对较高的异质性，由大的 aggregates、细粉末基体、界面以及孔洞或缺陷组成。其微观力学行为主导了宏观力学性能，对其的研究可以促进材料设计与预期服役性能之间的关联。纳米压痕方法已用于研究陶瓷、金属、复合材料等的微观力学行为[15]。例如，Chong等人使用纳米压痕技术表征并解释了含有多种添加剂的Al₂O₃-C耐火材料的微观和宏观力学性能[16]。为了克服纳米压痕观察区域有限导致的损伤机制代表性不足的问题，作者之前的工作将纳米压痕方法与机器学习聚类相结合，根据局部力学性能对Al₂O₃-C中的 aggregates 和基体进行了微观功能团簇的分类[17]。虽然已经建立了Al₂O₃-C模型，但服务过程中的低碳化以及热震对其微观力学行为和物理可解释的结构-性能演变关系的影响尚未得到探讨。

因此，本研究采用纳米压痕试验和机器学习（ML）模型的组合框架，比较了传统和低碳氧化铝耐火材料的微观力学行为。同时探讨了热震引起的微观结构演变的影响，并应用了集成聚类-SHapley Additive exPlanations (SHAP) -Tabular Prior-Fitting Network (TabPFN)工作流程，以揭示微观结构域及其演变路径、结构/性能之间的相关性以及物理机制[[18], [19]]。该框架能够在数据量较小的情况下实现高精度的预测和解释。更多实验和计算细节见第2节。这项工作为理解跨尺度的“热过程-结构-性能”相关性以及开发Al₂O₃-C耐火材料的数字模型提供了新的见解和方法。

节选

样品制备

Al₂O₃-C耐火材料使用烧结氧化铝 aggregates、活性氧化铝粉末、硅粉末、片状石墨（FG）和氧化锆作为主要原料，采用酚醛树脂作为粘合剂制成。制备了两个批次的样品：其中含有20% FG的样品称为C0作为参考，另一个含有10% FG和1% EG的样品称为C1。EG是通过快速高温热膨胀技术制备的：

通过单边缺口弯曲试验确定宏观力学性能

为了建立微观性能与宏观性能之间的关系，对每种处理条件下的三个平行样品进行了单边缺口弯曲试验。代表性力-位移曲线如图3所示，完整曲线见补充材料图S1，宏观力学性能以平均值±标准差的形式总结在表1中。

C0样品表现出最高的强度，在经过空气淬火热处理后下降至4.83 MPa

结论

本研究开发并验证了一种混合实验-计算工作流程，用于揭示EG改性的低碳Al₂O₃-C耐火材料的多尺度力学行为，旨在促进数字异质Al₂O₃-C材料的建立，以加速机制理解和新材料开发。通过将纳米压痕与可解释的机器学习相结合，成功实现了加工过程、微观结构和宏观性能之间的关联。

数据和代码可用性

如需获取本研究的数据支持，可向作者提出合理请求。代码可在GitHub上免费获取：https://github.com/Wuhaodon/digital-materials-alumina-refractory

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