中国居民煤炭燃烧产生的棕色碳光学排放：难溶组分的主导作用

《Atmospheric Research》：Brown carbon optical emissions from residential coal combustion in china: Dominance of solvent-insoluble components

　　范莉|王乔乔|马楠|胡泽超|赵晓聪|杨宁|杨峥|刘广金|钟远伟|陶江川|洪娟|周雅青|程雅芳|苏航
广州511443，中国，济南大学环境与气候研究所环境与气候研究院环境质量合作创新粤港澳联合实验室环境与气候学院

**摘要**
在中国，住宅煤炭燃烧是棕碳（BrC）的主要来源之一，然而现有的光学排放（OEM）估算数据非常有限，且通常依赖于单一的光学参数，未能区分BrC的不同组分，这限制了对其气候影响的准确评估。本文通过蒙特卡洛重采样和概率拟合方法，综合了已发表的关于煤炭燃烧产生的BrC光学特性的实验室测量结果。结合中国的能源转型、排放控制及基于质量的有机碳排放清单，我们构建了2010年、2019年以及未来清洁能源转型情景下的BrC光学排放清单，其中包括总BrC、水溶性BrC（WSBrC）和甲醇溶性BrC（MSBrC）。研究发现，2010年中国住宅煤炭燃烧产生的365纳米波长处的BrC光学排放量分别为：WSBrC为110（11–410）Gm2·年?1、MSBrC为650（180–1300）Gm2·年?1、总体BrC为2500（1600–3800）Gm2·年?1。这些排放量从2010年到2019年下降了约35%，并预计在未来将进一步减少超过90%。尽管有所下降，BrC仍然占住宅煤炭燃烧产生的365纳米波长处总碳质气溶胶光吸收量的近一半（约47%），这一贡献与生物质燃烧的情况相当。值得注意的是，即使不溶于溶剂的BrC也占据了总BrC吸收量的约70%，而其在有机碳质量中的占比不到30%——这一特征此前主要在生物质燃烧研究中观察到，但在煤炭燃烧中也得到了证实。这些结果突显了BrC（尤其是不溶于溶剂的BrC）在住宅煤炭排放中的关键作用，并强调了需要使用组分分辨的方法来更准确地评估其气候影响。

**引言**
棕碳（BrC）是影响气溶胶光吸收和气候强迫的重要因素，但目前对其贡献的认识仍不充分。目前对BrC气候强迫的估算存在较大差异（0.03–0.57 W·m?2，Saleh, 2020），这主要是由于排放数据的限制以及对BrC光学特性的简化处理。大多数研究集中在生物质燃烧上，往往认为化石燃料燃烧产生的BrC可以忽略不计（Brown et al., 2018; Drugé et al., 2022; Feng et al., 2013）。然而，最近的实地观测和实验室研究表明，化石燃料燃烧（包括煤炭燃烧）可以释放出强光吸收性的BrC，在某些情况下其贡献甚至可与生物质燃烧相当或超过后者（Cao et al., 2021; Qin et al., 2022; Tang et al., 2020; Zhang et al., 2021）。这一问题在中国尤为突出，因为煤炭仍然是主要能源，尤其是在北方地区的冬季供暖中，住宅煤炭燃烧非常普遍。华北平原的观测数据显示，煤炭燃烧对冬季BrC光吸收的贡献与生物质燃烧相当（Li et al., 2023; Wang et al., 2019）。

另一个挑战在于BrC光学特性的表征。大多数模型假设BrC具有简化的质量吸收效率（MAE）（Jo et al., 2016; Skyllakou et al., 2024; Zhang et al., 2020），但实际上不同燃料类型和燃烧条件下的BrC光学特性存在显著差异。例如，Zhang et al.（2022a）指出，烟煤燃烧产生的BrC的MAE仅为无烟煤的1/2–2/5。Zhang et al.（2022b）进一步发现，挥发物含量和煤的形状对BrC的MAE有很大影响，这解释了不同煤种之间MAE的显著差异。此外，炉具技术对BrC光学特性也有显著影响，改进型炉具的MAE和吸收?ngstrom指数（AAE）低于传统燃煤炉具（Lei et al., 2018b; Li et al., 2022a, Li et al., 2022b）。为更好地将排放量与辐射效应联系起来，提出了以光吸收而非质量为基础的BrC光学排放（OEM）概念（Wang et al., 2022）。然而，目前只有少数研究对中国住宅煤炭燃烧产生的BrC光学排放进行了估算，且结果因MAE和/或吸收排放因子（AEFs）的选择不同而存在较大差异。例如，Wang et al.（2022）采用统一的MAE（365纳米处7.3±4.3 m2·gC?1）估算了全部有机碳排放中的BrC光学排放量，得出BrC光学排放量为2.6±1.9×1012 m2·年?1；而Tian et al.（2019）则为两种烟煤类型分别得出了2.01和13.6 m2·kg?1的AEFs，从而得出较低的全国BrC光学排放量（0.61×1012 m2·年?1）。值得注意的是，Tian et al.（2019）仅考虑了烟煤，忽略了无烟煤的贡献。最近，Zhang et al.（2025）采用了考虑煤种差异的AEFs，估算2015年的BrC光学排放量为0.44×1012 m2·年?1，低于Tian et al.（2019）的估算值约30%。此外，现有研究通常将BrC视为一个整体，忽略了其不同组分的差异。例如，水溶性BrC（WSBrC）由于光漂白和湿沉降作用，其光吸收能力较弱，大气寿命也较短。然而，各组分对BrC光吸收的相对贡献尚未得到充分量化。

本文综合了已发表的关于中国住宅煤炭燃烧产生的BrC光学特性的实验室测量结果，并使用蒙特卡洛和概率拟合方法推导出MAE分布。结合基于质量的有机碳排放清单及水溶性和甲醇溶性有机组分的相对贡献，我们构建了考虑溶解性的BrC光学排放清单，以量化历史变化及政策驱动的家庭能源使用转型对BrC光学排放的影响。由于本研究关注光吸收，此后我们使用“BrC”而非“OC”来指代包括WSBrC和MSBrC在内的光吸收性有机气溶胶组分。

**部分摘录**
**BrC光学排放的估算**
BrC光学排放（OEM）是根据BrC的质量排放量和相应的MAE计算得出的，具体计算方法如下：
OEMk = ∑i=12 EMOC,i × Fi,k × MAEi,k
其中k表示BrC组分，i表示煤的类型；EMOC,i表示类型i的有机碳排放量；Fi,k表示组分k在有机碳中的质量分数；MAEi,k表示相应的MAE。

**煤种区分的有机碳排放**
图1显示了中国不同年份烟煤和无烟煤的住宅消费量及其对应的有机碳排放量，与以往研究结果相符。2010年的住宅煤炭总消费量估计为93 Tg，与国家统计局（NBS, https://data.stats.gov.cn）报告的91.59 Tg以及Tian et al.（2017）报告的88 Tg基本一致；2019年降至68 Tg。

**BrC光学排放估计的不确定性**
总BrC光学排放（OEM）的不确定性受有机碳排放量和BrC光学特性（尤其是质量吸收效率MAE）的不确定性共同影响。第3.3节报告的不确定性主要涉及MAE的变化，而忽略了有机碳排放量的不确定性。例如，不同排放清单之间的有机碳排放量估算存在显著差异。

**作者贡献说明**
范莉：撰写——初稿撰写、数据可视化、验证、数据分析、正式分析、数据整理；
王乔乔：撰写——审稿与编辑、项目监督、方法论制定、资金获取、数据整理、概念构思；
马楠：撰写——审稿与编辑、资金获取、概念构思；
胡泽超：数据分析、正式分析、数据整理；
赵晓聪：数据分析；
杨宁：数据分析；
杨峥：数据分析；
刘广金：数据分析。

**参考文献**
Chen and Bond, 2010
Chen et al., 2005
Dai et al., 2019
Han et al., 2013
Huang et al., 2015
Huang et al., 2018
Tong et al., 2017
Yan et al., 2020
Zhi et al., 2008

**利益冲突声明**
作者声明没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本论文的研究结果。

**致谢**
本研究得到了国家自然科学基金（42377093）、广东省基础与应用基础研究基金（2024B1515040026）、国家重点研发计划（2024YFC3712902）以及广东省普通高校创新团队项目（自然科学）（2024KCXTD004）的支持。