利用格子玻尔兹曼方法研究气体滑移对纳米多孔页岩基质中CO?-CH?置换的影响

《Computers & Fluids》：Effect of gas slip on CO2-CH4 displacement in nanoporous shale matrix with the lattice Boltzmann method

　　郭文强|赵金山|王刚
摘要
为了研究气体滑移对纳米多孔页岩基质中CO2-CH4置换过程的影响，采用了气体滑移边界条件（即反弹和镜面反射的组合方案）来模拟气体滑移效应，并引入滑移系数来控制边界滑移。数值结果显示，气体滑移可以促进CO2-CH4的置换过程并增加CH4的产量。CH4浓度的峰值随着滑移系数的增加而增加，在较低的气体扩散系数下，峰值增加更为显著。在不同的多孔介质中，尽管孔隙率和颗粒大小几乎相同，各向异性和颗粒形状也相似，滑移对置换过程的影响可以忽略不计。然而，速度曲线峰值的坐标与出口附近的孔道位置一致，较大的孔径会产生更高的峰值速度，表明局部速度场与孔隙尺度的形态和分布之间存在密切关联。此外，结果表明，在给定孔隙率下，较大颗粒尺寸和颗粒形状的多孔介质中CO2-CH4置换效率更高，而低孔隙率不利于置换。需要注意的是，尽管滑移促进了CO2的吸附并在置换过程中略微增加了吸附能力，但在高气体扩散系数下整体效应相对较小，滑移系数越小，这种效应越不明显。

引言
页岩气主要由甲烷（CH4）组成，它不仅是重要的能源供应来源，也是国家战略重要的支柱。然而，与页岩气开采相关的最大挑战之一是从有机基质中的纳米孔隙中生产CH4 [1]。除了水平钻井和水力压裂外，二氧化碳注入在提高CH4回收率方面显示出巨大潜力 [2,3]，这可以使CH4产量增加26% [4]。通过二氧化碳注入实现页岩气回收（EGR）是一个基于压力梯度和CO2-CH4竞争吸附的动态置换过程 [1,4,5]。因此，阐明二氧化碳和甲烷在纳米级多孔介质中的传输、置换以及吸附/解吸机制非常重要。

格子玻尔兹曼方法（LBM）作为一种介于纳米尺度与宏观尺度之间的介观方法，基于粒子分布函数的演化，在计算域和计算成本方面优于分子动力学（MD） [6,7]。LBM非常适用于处理多孔介质的不规则几何形状，并能够实现多物理场的耦合以模拟多相和多组分流动 [6,8,9]。使用LBM模拟页岩气流动需要考虑固体表面的吸附/解吸、滑移流边界条件和克努森层 [7]。通过向粒子分布函数中添加额外的气-固相互作用力，可以模拟页岩中的表面吸附 [10,11]。随着克努森数的增加，流动将从连续流动转变为滑移流动和过渡流动。用于模拟滑移流动的滑移边界条件包括反弹（BB）、镜面反射（SR）、麦克斯韦扩散反射（MDR）及其组合方案（MR, BR, MB）以及朗缪尔滑移边界 [7,12]。有效粘度/平均自由路径模型可用于模拟过渡流动中固体边界附近的克努森层效应 [12]。许多研究者 [13], [14], [15] 在LBM中结合了纳维-斯托克斯方程（NSE）和对流-扩散方程（ADE），以研究二维多孔介质中的单组分气体迁移和气-固吸附。也有研究 [16], [17], [18] 结合了NSE和ADE来研究多相和多组分流动。例如，蒋和徐 [16] 使用Shan-Chen模型求解不相容的CO2-水流场，并将其与质量传递和热传递方程耦合。王等人 [17] 在LBM中扩展了单组分耦合NSE-ADE模型，研究了铜（II）-苯-1,3,5-三羧酸（CU-BTC）膜中CO2-CH4气体混合物的分离和选择性。夏 [18] 建立了一个流体流动、热传递和质量传递的耦合模型，以研究由微观CT图像生成的多孔介质中的粘性指形现象。吴等人 [19] 在LBM中结合了NSE和ADE，创新性地模拟了纳米多孔页岩基质中的CO2-CH4置换过程。然而，上述研究均未考虑气体滑移。文献 [20], [21], [22], [23] 中报道了多孔介质中的孔壁处存在气体滑移现象。因此，本研究考虑了气体滑移，基于吴等人的工作 [19]，研究了纳米多孔页岩基质中的CO2-CH4置换过程。本研究采用了气体滑移边界条件（即反弹与镜面反射的结合边界条件 [24]）来模拟气体滑移效应，并引入滑移系数来控制边界滑移。

连续流
对于连续流模拟，CO2-CH4混合物的流动由纳维-斯托克斯方程（NSE）描述：
?tρ + ?·(ρu) = 0
?t(ρu) + ?·(ρuu) = ??p + ?·σ
其中p、ρ和u分别表示流体压力、密度和速度，σ是粘性应力张量。由于页岩基质的渗透率极低，扩散通常被认为是主要的气体传输机制。我们模拟中的马赫数（Ma）始终保持在较低水平（Ma < 0.3）。

结果与讨论
本节详细探讨了气体滑移在不同气体扩散系数和孔结构条件下对CO2-CH4置换过程的影响。与参考文献[19]中的工作类似，2D图像在MATLAB中预处理以调整到与晶格分辨率相匹配的适当大小。如图1所示，最终的孔隙率为约36%。为了在计算精度和成本之间取得平衡，选择了765 × 774的晶格分辨率。

结论
本研究考虑了气体滑移的影响，基于吴等人的工作 [19]，研究了纳米多孔页岩基质中的CO2-CH4置换过程。采用LBM中的两组分耦合NSE-ADE方案来模拟CO2-CH4置换过程。模拟域包括一个求解速度场的纳维-斯托克斯晶格和两个分别求解CO2和CH4浓度的对流-扩散晶格。本研究采用了气体滑移边界条件。

数据可用性
支持本研究发现的数据可在文章中找到。

作者贡献声明
郭文强：撰写——原始草稿、可视化、验证、软件开发、方法论研究、资金获取、数据分析、概念化。
赵金山：撰写——审阅与编辑、项目管理、资金获取。
王刚：撰写——审阅与编辑、资源调配、资金获取。