直接甲醇燃料电池（DMFC）是便携式电子产品和辅助能源设备的有吸引力的电化学电源，因为液态甲醇易于储存、运输和供应，而且该系统可以提供相对较高的能量密度[1],[2],[3]。质子交换膜（PEM）作为离子交换膜的主要类型，在DMFC运行中起着核心作用，它们负责质子传输，分隔阳极和阴极室，并抑制甲醇从燃料侧向阴极的渗透[4],[5],[6]。因此，全氟磺酸膜（特别是Nafion）因其在水合条件下的高质子传导性而被广泛使用[7],[8],[9]。更一般地说，离子交换膜是电化学能源设备中的关键组件，因为它们能够实现选择性离子传输，抑制燃料交叉，并显著影响质量传输、能量效率和长期耐用性[10]。在DMFC中，这些作用尤为重要，因为膜必须同时具备快速的质子传输能力和有效的甲醇阻隔能力，这突出了合理膜设计的重要性[11]。然而，它们的实际应用仍然受到三个固有缺陷的限制：成本高、对甲醇交叉的抵抗能力不足以及长期使用过程中的机械可靠性不足，所有这些都会降低燃料利用率并加速性能衰减[12],[13],[14]。
基于天然粘土框架和离子凝胶的新型膜策略也可能与DMFC相关[15]。基于粘土的框架有助于调节传输路径并抑制甲醇交叉，而离子凝胶则提供高离子传导性和热稳定性[16]。尽管在稳定性、兼容性和交叉控制方面存在挑战，但两者都为未来的DMFC膜设计提供了有益的方向。
为了克服这些限制，最近的研究越来越多地关注非氟化或基于碳氢化合物的PEM系统，这些系统成本更低且结构可调性更高[17],[18]。在可用的支撑材料中，聚苯硫醚（PPS）因其耐热性、化学惰性和机械强度而具有吸引力[19],[20],[21]。当PPS制成非织造骨架时，它提供了一个三维多孔结构，可以增强膜的强度并限制亲水区域的过度变形[22],[23],[24]。然而，由于PPS本身缺乏质子传导基团，它不能直接作为高效的PEM基质[25],[26]。
一种可行的策略是使用PPS作为结构骨架，并引入功能性无机组件来构建质子传导微环境。硅气凝胶因其多孔且保水性能强的结构而具有吸引力，可以支持水合传输路径[27],[28],[29]，而磺化氧化石墨烯（SGO）则提供了丰富的磺酸基团和极性基团，提高了亲水性，并为质子迁移提供了酸性位点[30],[31],[32],[33]。当SGO被纳入硅气凝胶网络并在PPS非织造骨架中限域时，所得的多层次结构可以同时增强水合、抑制膨胀并抑制甲醇扩散。主要挑战是在不损害界面连续性或结构稳定性的前提下均匀整合这些组件。
在这里，“层次限域”表示一种多尺度策略，其中PPS/PPS骨架提供结构支撑，硅气凝胶提供水合空间，SGO纳米片增强质子传导连通性。这些效果共同作用，改善了质子传输，抑制了甲醇交叉，并保持了尺寸稳定性。
因此，采用真空辅助的原位溶胶-凝胶策略制备了SGO/PPS改性的硅气凝胶复合膜。PPS作为承载框架，而SGO-硅相则负责水份保持和质子传输。研究了它们的结构-性能关系，包括传导性、甲醇渗透性、氧化稳定性和DMFC单电池性能。
