冰川消融过程中，冰下地下水流动引发的天然气水合物溶解

《Nature Geoscience》：Gas hydrate dissolution triggered by subglacial groundwater flushing during deglaciation

　　摘要：天然气水合物在大陆边缘沉积物和永久冻土区储存了大量甲烷，但它们在气候变化条件下的不稳定性仍知之甚少，尤其是在极地地区。本文利用国际海洋发现计划（IODP）第400次考察和三维反射地震数据，识别出了格陵兰西北部大陆架下方天然气水合物稳定带内的低甲烷、低盐度区域。在接地带楔形区域向海侧的区域，发现了大量流体排出的证据，这表明这些低甲烷、低盐度区域附近的甲烷已经局部释放。深部底部模拟反射层和其下的天然气储层的存在表明甲烷易于释放。因此，钻探地点未检测到甲烷的存在，表明这些天然气水合物已经发生了局部不稳定。我们提出，在上一个冰川周期中，水力梯度导致了局部地下水流动，冲刷了冰下沉积物，并在冰层退缩时将甲烷释放到冰前水体中。我们的发现揭示了一种先前被忽视的天然气水合物溶解机制，这种机制在局部作用上比传统的水合物分解途径更为有效。这一过程对极地碳库的不稳定性以及过去、现在和未来气候变化下的碳循环反馈具有影响。

大约1800吉吨的甲烷储存在大陆边缘和永久冻土中的天然气水合物中，使其成为全球碳循环中最大的甲烷储库之一，并且在气候变化条件下可能成为温室气体的来源。这些类似冰的固体在高压/低温条件下是稳定的，但可以通过海洋变暖或海平面下降而变得不稳定。天然气水合物的分解及其导致的甲烷释放被认为是过去全球变暖和海洋酸化事件的驱动因素，包括古新世-始新世热极值期。类似的变化也可能加剧当前人为引起的气候变化。最近的研究估计，仅极地地区就可能含有80至570吉吨的甲烷，占全球天然气水合物总量的相当大比例。在大陆边缘和永久冻土区，坑洞和流体羽流广泛存在，这可能记录了天然气水合物因全球变暖而发生的不稳定现象，尤其是在冰盖、永久冻土和天然气水合物共存的极地地区。然而，直接证明水合物分解和甲烷释放与这些事件同时发生的证据很少。此外，热力学模型表明，由于潜热效应和甲烷在上升过程中的消耗，天然气水合物分解对全球变暖的响应可能会延迟数百年到数千年。因此，天然气水合物被视为一种无阈值的气候反馈机制，其作用时间尺度为百年级别。但由于缺乏直接检测天然气水合物不稳定性的方法，它们与气候变化之间的联系仍然非常不确定。

尽管大多数关于天然气水合物对全球变暖响应的研究都集中在分解上，但溶解也是一种有效的不稳定机制。水合物溶解是一个扩散过程，由水合物存在时甲烷的溶解度与孔隙流体中甲烷浓度之间的差异驱动。当周围孔隙水中的甲烷未饱和时，即使在水合物稳定带内，也会导致水合物的净损失。与分解不同，水合物溶解的研究较少，这留下了理解天然气水合物-气候相互作用的关键空白，尤其是在某些情况下，溶解可能更容易触发并更有效地导致水合物不稳定。区分坑洞或同位素异常等现象是由分解还是溶解引起的，将有助于更准确地了解“水合物枪”效应的工作原理。

本文提供了来自国际海洋发现计划（IODP）第400次考察在格陵兰西北部冰川边缘的证据。结合三维（3D）反射地震数据，我们发现，在格陵兰冰盖退缩过程中，淡水地下水将甲烷从天然气水合物稳定带（GHSZ）冲入海水中。这些发现表明，由融水改变的地下水驱动的水合物溶解可以在冰盖融化期间迅速导致水合物不稳定。这表明，天然气水合物对全球变暖的反馈可能在冰盖退缩或极地地区永久冻土退化后立即开始。

地震地貌学、钻孔数据和水合物稳定性建模：两项覆盖面积分别为8,700平方公里和1,672平方公里的三维反射地震调查覆盖了格陵兰西北部大陆架梅尔维尔湾横跨海槽（MBT）的中部（图1）。海底具有复杂不规则的地貌特征，以及一个明显的接地带楔形区域（GZW）（图1和2a），表明上一个冰流在最后一次冰川消退期间在那里停止并相对稳定了一段时间。在GZW周围观察到的东北-西南走向的线性到曲线状切割面被解释为大规模的冰川侵蚀痕迹，局部叠加有冰山侵蚀的痕迹。

图1：格陵兰西北部大陆边缘研究区域地图。

该图像的替代文本可能是使用人工智能生成的。

黑色多边形勾勒出了两项三维地震调查（Pitu和Anu）在大陆架上的总覆盖范围（>10,000平方公里）。在这个地震覆盖区域内，从两个地震数据集中解释了海底地形。IODP第400次考察的三个钻孔位置用圆圈标出。两种类型的凹陷分别用黄色方块和红色点标记。BSR（Bottom Simulating Reflection）的范围由蓝色虚线多边形表示。黑色矩形标出了图2a的位置。白线表示图3中地震剖面的位置。海底地形数据来自北极海洋国际测深图（IBCAO）V5.0网格。

在研究区域内发现了50多个直径6至37米的圆形凹陷（图1和2以及扩展数据图1）。根据几何形状、底部崎岖程度以及是否存在相邻的堤坝，这些凹陷被分为两组（图2b-f和扩展数据图1和2）。A组凹陷分布在GZW及其相邻区域（图2和扩展数据图1），其特征是至少有一个堤坝和崎岖的底部，表现为基底反射的振幅和连续性的变化（图2和扩展数据图2）。相比之下，B组凹陷聚集在GZW前方（图2和扩展数据图1），这些特征缺乏堤坝，底部相对平坦光滑。A组的直径范围为250至380米，而B组的直径范围为250至600米，其中90%超过300米（图2f和扩展数据图2）。

图2：研究区域的阴影地形图，照明方向来自西北方向。

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a. GZW及其前方区域的放大图。其位置在图1中有标注。超过40个凹陷聚集在GZW前方。b-d. GZW前方凹陷的放大图。它们的位置在a中显示。这些凹陷被分为两组：A组具有堤坝，B组没有堤坝。c,e. 如b和d所示的凹陷的地震剖面。f. 两组凹陷的直径和振幅。

格陵兰西北部边缘的沉积模式和地震地层已经得到充分研究。在中部到外大陆架上，地震单元mega-unit（mu）-A的最上层特征是水平或接近水平的高振幅反射，此后称为mu-T。U1608号钻孔的钻探显示，mu-T由厚度为53.6米的冲积砾石组成（图3）。在mu-T下方，clinoforms（clf）由含砂泥/砂质泥和含少量碎屑的砂质泥组成（图3）。mu-T的厚度变化较大，其特征是一个逐渐变薄的迎风侧和突然向西变薄的背风侧楔形结构（图3和扩展数据图3-5）。在南部，mu-T显著增厚，达到300米（扩展数据图3）。

图3：研究区域的地震解释和IODP钻探结果。

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a. 横穿钻孔位置的地震剖面。地层解释遵循Knutz等人的方案（2019年），关键层面用粗红线标出。IODP钻孔的轨迹在剖面上以粗红线显示。b. a的解释剖面受到IODP钻孔数据的限制。IODP钻孔处的盐度和甲烷浓度显示在解释的地层上方。每个钻孔的具体岩性柱由Knutz等人（2025年）详细描述，但可以总结如下：U1608号钻孔——岩性单元（LU）I，冲积砾石；LU II，含砂泥/砂质泥和含少量碎屑的砂质泥；LU III，含分散砂的泥和含分散碎屑的砂质泥；LU IV，含分散砂的泥和含分散碎屑及钙质泥的泥。U1606号钻孔——LU I，泥；LU II，砂质泥；LU III，含碎屑的砂质泥至泥质砂；LU IV（A–D），泥、泥质砂或含分散碎屑的砂。U1607号钻孔——LU I，泥；LU II（A–D），泥和砂；LU III，绿泥质、生物扰动的泥和砂；LU IV（A–B），非常细的砂和泥；LU V，泥和绿泥质砂。冲洗区指的是被局部淡水流动冲刷天然气水合物的区域。

在MBT内，有三个IODP钻孔穿过或靠近GZW（图1），揭示了随深度变化的孔隙水盐度模式。研究区域的背景孔隙水盐度为34‰（图3和扩展数据图6-8）。在U1607号钻孔，海床下13.92至31.25米处的盐度为27‰，随着深度增加逐渐升高至背景值（扩展数据图6）。U1606号钻孔由四个地层重叠的钻孔组成，钻孔间距最大1,500米，孔隙水盐度在18.28至218.38米处<25‰，在最深钻孔底部附近（339.24–344.49米处）升高至31‰（扩展数据图7）。U1608号钻孔的盐度数据有限，83.22–142.01米处的盐度<25‰，逐渐升高至469.47–556.72米处的32‰（扩展数据图8）。

Headspace气体测量显示，U1607号钻孔处的甲烷浓度通常超过10,000 ppmv（体积百分比），但在顶部9.51米处，浓度范围为2.3至5,281.54 ppmv（扩展数据图6）。在1.46米、3.01米和9.51米处分别记录了三个低甲烷样本，浓度分别为15.96 ppmv、2.3 ppmv和5,281.54 ppmv。在U1606号钻孔，甲烷浓度分为三个区间（扩展数据图7）：上部区间甲烷浓度极低（2.63–23.15 ppmv）；中部区间甲烷浓度较低（62.81–15,216.78 ppmv）；底部区间甲烷浓度较高（>10,000 ppmv，范围为8,656.62–87,408.41 ppmv）。U1608号钻孔在35米以下没有数据，但显示出与U1606号钻孔相似的甲烷浓度模式，101.42米以上甲烷浓度较低（3.03–10,806.47 ppmv），而在更深处甲烷浓度>10,000 ppmv（6,944.89–88,486.7 ppmv）（扩展数据图8）。

指示天然气水合物的BSR（Bottom Simulating Reflections）主要出现在GZW区域的东侧（图1和扩展数据图4），尽管GHSZ延伸到研究区域的大部分区域。目前，GHSZ的底部（BHSZ）位于约175.3米深度，对应水深650米（扩展数据图9）。模拟约125米的海平面下降——反映最大冰期条件——表明由于静水压力降低，BHSZ会上升到约128.5米。这些条件被认为是MBT内GZW区域的代表，在冰川最大期冰盖可能终止于大陆架边缘（23,24）。研究区域中存在天然气水合物和自由气体系统的证据由参考文献27提供。补充文本中提供了证据总结。

冰下流动、地下水和水合物溶解：IODP U1606–U1608号钻孔的孔隙水剖面显示，在上部10–100米沉积物中存在强烈的淡水化现象（图3和扩展数据图6-8）。这些异常完全位于现代GHSZ内，但与浅层地下低甲烷浓度相吻合。这种组合具有诊断意义：水合物分解不可能是主要的淡水来源（28），因为分解会富集孔隙水中的甲烷而不是使其贫乏。观察到的模式需要新鲜、甲烷含量较低的水的渗透，这种水能够从沉积物中去除溶解的甲烷。冰下融水提供了一种与这些异常现象的空间分布、垂直范围和化学特性一致的机制。MBT（冰下盆地）的过度加深几何结构在使融水能够到达浅层沉积物方面起到了核心作用。GZW（冰下洼地）附近的海底比大陆架中部深数百米，形成了一个被前冰盖覆盖的封闭冰下盆地。当冰缘在中期冰川消退期间稳定在GZW时，内陆冰层厚度仍然很高，维持着一个高出海平面数百米的势能面。这会产生一个持续的水力梯度，足以支持数十公里范围内的侧向地下水流动。这种大规模的水力梯度是过度加深的冰川槽的特征，并且与南极和格陵兰冰流下现代观测结果一致。这种规模的地下水系统通常是短暂的，受地形控制，通常局限于约100米的深度，这与GZW前缘的环境相符（图1和图3）。这种配置可能促进了融水的远距离流动。

GZW通常通过在冰缘静止期间反复输送冰下沉积物而形成，形成了交替的冰成砂层、融水沉积物和缓倾向海洋的前积层。尽管基质主要是泥质，但个别富含砂和砾石的层可以保持较高的渗透性。即使在侧向上不连续，这些粗粒层在强水力梯度下也能作为有效的侧向通道。在这种环境下，它们将冰下水文与浅层地下连接起来，使融水能够绕过其他情况下渗透性较低的冰海沉积物（图4）。

图4：由冰盖融化和退缩期间新鲜水驱动的局部地下水流动的概念模型。

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插图显示了新鲜水流在冰盖下方（右侧）和前方（左侧）溶解气水合物的过程。在冰盖下方，融水渗透到冰下沉积物中，并由于冰盖内水的势能面升高而向下迁移（虚线黑色线条）。在GZW下方，水流可能是水平的，而在冰盖前方，富含甲烷的地下水则向上流入海洋。

这些路径仅在冰川周期的狭窄时间段内活跃。早期，当冰层延伸到大陆架中部以外时，现代GZW区域位于冰盖之下，GZW尚未达到其当前的几何形状。在冰川消退后期，一旦冰缘退回到新形成的GZW陆侧，冰下冲洗区域也向陆侧移动。因此，观察到的新鲜化深度记录了大陆架中部冰川消退期间特有的水文状况：高融水量、强水力梯度以及时间和空间上一致的完整渗透路径。

钻孔记录以极高的清晰度揭示了这些关系。在U1606站点，盐度值低于25‰，一直延伸到28.04米深度，然后逐渐增加，表明有向下渗透的淡水。在U1608站点，新鲜化区域延伸到83.22米深度（图3和扩展数据图6-8）。相比之下，U1607站点的新鲜化仅限于上部约10-15米深度。这种不对称性反映了地质和冰川学控制因素：U1607站点下覆有压实的中新世-渐新世沉积物，渗透性有限，且冰缘迅速退回到向陆侧倾斜的斜坡上，减少了水力作用的持续时间。这些差异捕捉到了前缘区域融水渗透的空间变异性。在U1607站点，融水可能发生了渗透，但由于持续时间太短且流量太小，未能形成坑洞，这与海底地貌相符。

地球化学指标为这些过程提供了额外的约束。U1606和U1607站点最上层（<100 ppmv）的甲烷浓度与微生物硫酸盐还原一致，这一点得到了孔隙水中硫酸盐浓度升高的支持（扩展数据图6和7）。尽管由于采样稀疏，无法精确定义硫酸盐-甲烷过渡带（SMTZ），但在U1606站点下限低于18.28米，在U1607站点低于13.92米。在SMTZ以下，尽管存在通常通过原位甲烷生成积累甲烷的沉积相以及通过BSRs（海底反射信号）指示的较浅层气水合物系统的始新世气体储层，甲烷浓度仍然较低（补充文本1）。热力学建模（扩展数据图9）表明，自末次冰盛期以来，这些沉积物一直处于GHSZ（气体水合物稳定带）范围内，这意味着在冰盖退缩之前，冰盖下方和前方存在气水合物，这与格陵兰和斯瓦尔巴群岛现代冰下沉积盆地中的观测结果一致。

现代GHSZ内甲烷贫瘠条件的持续存在需要一种能够在热力学场仍然有利于水合物稳定时去除甲烷的机制。溶解过程提供了这种机制。当孔隙水中的甲烷饱和度不足时，水合物会溶解，这发生在淡水渗透系统时。大量融水的侧向输送维持了持续的欠饱和状态，驱动沿流动路径的连续溶解。实验室实验和数值模拟表明，在新鲜孔隙水中，水合物溶解可以在几天到几年内发生，这比热扰动穿透沉积物柱的速度快得多。低盐度异常、甲烷贫瘠区和渗透性GZW结构之间的空间相关性强烈支持了大陆架中部冰川消退期间水合物溶解的过程。在这种解释中，水合物系统的不稳定不是由温度升高或压力变化引起的，而是由水文驱动的化学欠饱和引起的。融水通过溶解水合物并将溶解的甲烷通过地下水流输出到海洋中，有效地“剥离”了系统中的甲烷。

作为流体集中逃逸证据的海底凹陷

GZW外侧的海底凹陷提供了与这一水文系统相关的向上流体逃逸的地貌证据（图1和图2以及扩展数据图2）。A组凹陷展示了典型的冰山坑形态，包括陡峭的侧翼、不规则的基底和崎岖的内部地形。它们集中在GZW前方，表明这是从退缩的冰缘崩解的冰山底部反复接触海底的结果，与大陆架中部早期冰川消退期间的崩解前沿一致。B组凹陷则表现为圆形、陡峭边缘的坑状形态，类似于坑洞，但没有地震证据表明其下方有自由气体。它们与A组特征的共存表明它们可能最初是冰山坑。虽然不能完全排除地下水直接形成的可能性，但我们将B组凹陷解释为随后被向上地下水排放修改的冰山坑。类似的地下水驱动的坑洞已在波罗的海和新西兰近海地区被报道，而在斯瓦尔巴群岛和冰川前缘也记录了地下水泉（参考文献42,43）。这种解释解释了它们的坑状形态以及为什么B组凹陷的直径可以等于或大于A组凹陷的直径。

冰山底部接触海底在促进这种修改中起着关键作用。冰山底部侵蚀了海底，移除了通常密封海底并限制垂直流体迁移的细粒冰海沉积物。这些坑特征创造了离散的渗透窗口，当下方渗透性单元中产生过压时，地下流体可以通过这些窗口上升。在大陆架中部早期冰川消退期间，由于GSZ（冰下洼地）两侧的压力差，侧向地下水流动会增加。过压流体将优先通过这些由冰山形成的窗口上升，其中垂直流体流动重新塑造了海底沉积物，扩大了原有的凹陷，并形成了坑洞特有的陡峭边缘。此外，集中的地下水流动可能侵蚀了侧翼或在其扩大过程中导致其塌陷。

B组凹陷的分布强烈表明了这一过程。它们仅出现在GZW的直接海侧前沿——这是上游融水渗透最深、水力梯度最强、下游冰山侵蚀最频繁的区域。尽管U1607站点有浅层新鲜化现象，但这些凹陷的缺失表明，尽管该站点确实发生了地下水渗透，但地下水流量和过压的发展不足以产生集中排放。因此，地貌表明了一个短暂的早期冰川消退阶段：（1）侧向融水流动达到峰值，（2）冰山坑提供了渗透窗口，（3）浅层水合物正在溶解。这些条件的结合仅在冰盖最初从GZW退缩时产生了集中排放，可能是在年轻干期之后。

对极地地区气水合物动态的影响

这项研究的发现表明，厚厚的GHSZ并不总是能阻止海底环境中甲烷的释放。来自冰盖融水的地下水可以在GHSZ内溶解水合物，并在热或压力驱动的不稳定变得显著之前就将溶解的甲烷输出。这种机制绕过了GHSZ的稳定作用，揭示了一种以前未被充分认识到的、由水文驱动的冰川边缘甲烷释放途径。因此，极地地区的水合物系统可能对气候变化的响应比之前假设的要快得多，因为一旦温度超过熔点，冰融化就会开始。这比任何热信号穿透数十到数百米厚的沉积层进入GHSZ要早得多且快得多。现代冰盖下的冰下和冰川前缘地下水系统会对融水供应的季节性、多年甚至昼夜变化做出响应，表明由淡水渗透驱动的水合物溶解也可能在类似的时间尺度上发生变化。随着格陵兰和南极冰川消退的加速，类似于梅尔维尔湾大陆架中部环境的新前缘区域将会扩大，从而在存在水合物的地方形成广泛分布的淡水驱动的水合物溶解环境。最近的估计表明，极地地区可能含有数十到数百拍克的碳以甲烷水合物的形式存在。如果即使是一小部分储层在冰川消退期间容易受到淡水驱动的溶解作用，由此产生的甲烷释放可能代表极地碳循环反馈中一个以前未被考虑的途径。

现代例子支持了这种可能性，斯瓦尔巴群岛靠近海洋终端的峡湾显示了与低盐度水体同时出现的甲烷浓度升高现象，表明当代冰下融水冲洗作用快速释放了甲烷。这表明淡水驱动的水合物溶解可能是冰川-间冰期过渡期间甲烷释放的一种早期、高效机制。更广泛地说，这些结果强调了在预测水合物-气候反馈时需要考虑水文过程、过度加深的盆地几何结构和冰盖动态。在高纬度地区，水合物储层的稳定性不仅受温度和压力控制，还受与冰盖行为相关的地下水流动控制。考虑这些相互作用对于理解过去、现在和未来气候状态下的甲烷动态至关重要。

方法

本研究中使用的地震数据包括两次3D地震反射调查，分别名为Pitu和Anu，覆盖面积分别为1,672平方公里和8,700平方公里。Pitu调查使用了十条7,050米长的拖缆，每条拖缆有564个通道，拖曳深度为20米。炮点间距和通道间距分别为25米和12.5米。原始数据经过高分辨率的数据处理流程重新处理，包括噪声衰减和过滤、3D反卷积、预堆叠深度偏移、后堆叠速度分析、抛物线Radon去多重波和Kirchhoff预堆叠倾斜各向同性时间偏移。重新处理后的数据覆盖面积为1,135.5平方公里，空间分辨率为6.25米（沿线）× 12.5米（横线），主导频率为45赫兹，约1,500毫秒的双程旅行时间（TWT）。Anu调查使用了双船设置，六条7,050米长的拖缆，每条拖缆有564个通道。炮点间距和通道间距分别为25米和12.5米。数据经过包括噪声衰减和过滤、表面相关多重波消除和Kirchhoff预堆叠时间偏移的处理流程。处理后的数据空间分辨率为6.25米（沿线）× 50米（横线），主导频率为30赫兹，约1,500毫秒TWT。

本研究中的地层解释采用了在西北格陵兰大陆边缘建立的地震-地层框架（图3）。七个地震巨单元（mu）（A-G）覆盖了前寒武纪基底（mu-H），其中地震mu A、B和C代表了覆盖巴芬湾裂谷和裂谷后发育的晚中生代至早新生代地层的新生代-第四纪地层。Mu-A包括11个由于11次主要冰缘前进和随后的海侵作用自3.3-2.6百万年前沉积的进积单元（参考文献24,25）。这里采用了这一地层方案以及mu-A中最接近水平的地层，标记为mu-T（扩展数据图5）。该亚单元在冰下地下水流动中起着重要作用（图3）。通过使用来自U1607和U1608站点的垂直地震剖面得出的时间-深度关系，进行了地震-井关联分析（扩展数据图10）。相关性很高，因此得到的层间速度与垂直地震剖面数据几乎完全一致，这些数据显示速度范围在1,550至2,500米/秒之间。地震-井关联分析为研究区域最上层沉积物的岩性提供了可靠的约束。

新的IODP钻探和测量
IODP第400次考察在格陵兰西北大陆边缘钻探了六个站点，其中四个位于大陆架上，两个位于海底。在本研究中，我们重点关注了大陆架上梅尔维尔湾凹陷处的U1606、U1607和U1608站点（图1）。在U1607和U1608站点，使用了改进的三重组合工具套件进行了钻孔记录和垂直地震剖面测量。所有三个站点都进行了取芯作业。取芯后，样品在船上的实验室中按照IODP的标准程序分析了间隙水和顶空气体成分。沉积物的岩性是根据视觉岩芯描述、涂抹片和薄片观察结果确定的，具体细节详见IODP报告26。

常规间隙水提取方法是从5-15厘米长的全圆沉积物段中提取的，这些沉积物段在取芯后立即被切割并封盖。盐度使用Index Instruments公司制造的数字折射仪进行测量。常规顶空分析步骤包括将约5立方厘米的沉积物样品放入一个21.5立方厘米的玻璃血清瓶中，然后用隔膜和金属压盖密封，并加热至70摄氏度持续30分钟。加热后，用玻璃注射器从瓶子的顶空部分抽取5立方厘米的气体，用于气相色谱分析。

GHSZ（冰下含水层）的建模
本研究中的GHSZ建模采用了Dickens和Quinby-Hunt（1994）的方法50。主要输入参数包括水深、海底温度和地热梯度。Cox等人（2021）27根据研究区域的海底热流（BSRs）测绘数据估计平均地热梯度为49摄氏度/公里。目前的海底温度在650米水深处为1.5摄氏度。正如Cox等人（2021）所指出的，当水深变化约100米时，海底温度变化很小（小于0.5摄氏度）。因此，假设U1606、U1607和U1608站点的海底温度为1.5摄氏度。由于我们没有古海底温度的数据，因此使用当前的海底温度来模拟古GHSZ。这样做是合理的，因为冰盖下的古海底温度必然低于当前的海底温度。我们使用的古海水深度代表了当前水深减去125米，这是上一个冰盛期时的全球最低海平面51。