从模型开发到逆向设计：利用机器学习进行预测与多目标优化，以实现高效微波诱导的生物质废弃物热解工程

《Journal of Analytical and Applied Pyrolysis》：From model development to inverse design: machine learning for prediction and multi-optimizing high-efficiency microwave-induced pyrolysis engineering of biomass wastes

　　

丹 Xu|王崇崇|廖伟|王佳|刘启英|姜建春

中国南京林业大学化学工程学院，江苏省森林资源高效加工与利用协同创新中心，南京 210037

摘要

目前，生物质废弃物微波热解工程的传统优化方法仍主要依赖于繁琐的试错实验和大量的特性分析，这限制了人们对微波热解过程中复杂非线性关系的有效探索。为了解决这一问题，我们采用了一种可解释的机器学习（ML）框架，并结合基于非支配排序遗传算法II（NSGA-II）的多目标优化方法以及用户友好的图形界面（GUI），来预测生物质废弃物微波热解过程中的气体产率和合成气纯度。在多种先进的ML模型中，CatBoost和XGBoost能够准确预测气体产率和合成气纯度，其测试R2值分别为0.92和0.83，这些预测结果与生物质组成、操作参数和催化剂条件密切相关。通过Shapley加性解释（Shapley Additive exPlanations）和部分依赖图（partial dependence plots）的分析，我们揭示了影响合成气产率的关键特征，并理解了变量之间的复杂非线性关系。研究结果表明，催化剂温度、金属负载量和催化剂用量是影响气体产率和合成气纯度的主要因素，而氧气含量和颗粒大小等看似不重要的因素也对模型预测结果有显著影响。最终，NSGA-II算法生成了一个帕累托最优操作区域，使得可以在气体产率和合成气纯度之间进行灵活的权衡分析。利用这些ML技术，这种层次化的数据驱动方法有望推动生物质可持续合成气生产的催化剂筛选和反应优化。

引言

将低碳生物质热化学转化为高价值化学燃料为满足未来能源需求提供了有前景的途径，同时有助于应对与人为二氧化碳排放相关的环境挑战[1]、[2]。在各种三相产物中，合成气（H?和CO的混合物）可以通过费托合成（Fischer-Tropsch synthesis）、甲醇生产（methanol production）和合成气发酵（syngas fermentation）等途径替代化石燃料[3]、[4]。此外，全球超过50%的氢气需求是通过从合成气中分离H?来满足的[5]。H?被视为一种清洁且高密度的能源载体，在满足未来能源需求方面将发挥重要作用。因此，高效利用生物质的热能回收对于推动循环碳经济和大规模生产绿色合成气及低碳氢气具有重要意义。

传统的热解技术依赖于传导-对流热传递，通常需要较高的温度（700-1300 K），这不仅消耗大量能源，还会引发复杂的副反应[6]、[7]。相比之下，利用微波辐射通过材料内部在高频下产生的摩擦进行选择性加热，显著提高了能源效率和反应选择性[8]。微波诱导的热解能够增加气相产物的比例，从而获得比传统加热方式更高质量的合成气[9]、[10]。重要的是，电磁能量转化为热能的程度取决于材料的介电损耗因子（ε’’），而生物质材料的介电损耗因子通常较低（0.2-0.3）[11]。因此，使用具有优异介电性能和高导热性的微波吸收剂和/或催化剂对于提高微波热解过程中的产物回收率至关重要。此外，微波还能引发金属放电和等离子体效应，这些效应已知能显著增强催化剂在焦油裂解中的活性[12]。

过去十年间，人们投入了大量努力来研究用于合成气生产的生物质微波热解技术[13]、[14]、[15]。催化剂材料的介电性能直接影响微波吸收效率。常见的微波吸收剂/催化剂包括金属氧化物[16]、[17]、碳基材料[18]、[19]、[20]、碳化硅[21]等。通过调节微波功率和频率，可以调节加热速率，从而实现对过程的精细控制[22]。为了获得理想的产品产率，需要反复试验和复杂的分析技术来精确控制多个热解参数并阐明其影响。这一挑战凸显了开发更高效、可扩展且经济可行的方法的迫切需求。模拟建模是一种有前景的替代方案。多尺度模型，包括内在动力学模型（如Arrhenius模型和DAEM模型）、颗粒尺度模型以及反应器模型（如CFD和Aspen Plus模型），已被用于揭示热解产物形成机制[23]、[24]、[25]。Li等人[26]使用COMSOL构建了一个耦合电磁场和热传递过程的多物理场模型，用于废烟草茎的微波加热研究。Xu等人[27]采用多组分动力学模型和不对称双高斯反卷积方法（asymmetric Bi-Gaussian deconvolution method）对木材废弃物热解进行了动力学分析。尽管基于物理的模型可以提供有关热解产物形成的宝贵见解，但其预测能力往往受到预设假设的限制，且对数据中的复杂非线性关系的适应性有限。在这种情况下，人工智能（AI），特别是数据驱动的机器学习（data-driven machine learning），已成为解决传统建模分析固有局限性的强大补充工具。

近年来，机器学习（ML）在各个领域得到了广泛应用，尤其是在废物转化为能源的过程中，因为它能够捕捉多个参数之间的非线性关系和内在模式[28]、[29]。最近的研究证明了ML在解决与生物质微波热解相关的高维回归问题方面的可行性[30]、[31]。Sinha等人[32]使用梯度提升回归（GBR）模型预测了多种木质纤维素生物质微波热解产生的生物油产量。Yang等人[33]主要关注预测三相产物的产量和组成，并识别了影响生物质微波热解气体产量的关键因素。Li等人[34]训练了人工神经网络（R2 = 0.899），用于预测食物废弃物和稻草微波共热解过程的技术、经济和环境性能，并利用Aspen Plus软件指导了大规模微波发电厂的设计和模拟。尽管取得了这些进展，但以往研究的局限性在于忽略了微波介质或催化剂对反应系统的关键影响，这增加了ML预测的难度。此外，许多研究仅关注单一产物的优化，而没有解决热解系统中常见的多个相互冲突目标之间的权衡问题。因此，迫切需要一项综合研究，将可解释的表示方法与多目标进化算法相结合，为工艺设计提供可行的指导。

为了解决这一难题，我们提出了一种微波热解工程的逆向设计策略，将多目标优化（MOO）算法与ML模型相结合。该方法准确预测了目标生产力，全面捕捉了多个参数之间的非线性内在关系，同时优化了气体转化率和合成气纯度，以解决它们之间的权衡问题。具体而言，我们进行了文献挖掘，收集并整理了全面的数据集。随后使用部分依赖图（PDPs）和Shapley加性解释（SHAP）分析来理解ML预测的原理，并解释了各个输入特征对输出的影响。接下来，结合非支配排序遗传算法II（NSGA-II）进行优化，生成了一个帕累托最优操作区域，使得可以灵活调整操作参数（如催化剂用量、微波功率和反应时间），以平衡气体转化率和合成气纯度这两个相互冲突的目标。通过这些ML技术的协同作用，本研究为生物质废弃物的高效微波热解工程提供了一个新的数据驱动决策框架。

章节摘录

方法论

整体工作流程如图1所示。数据收集、预处理、ML模型开发和解释均使用Python（版本3.12）和Jupyter Notebook（版本6.5.4）作为执行环境完成。

数据分析和可视化

原始数据集的可视化分析结果如图2所示。不同的生物质废弃物含有不同的元素（C、H、O、N）和近似组成（VM、MC、FC、Ash），这些因素决定了合成气产率和浓度的阈值。生物质废弃物中的碳和氧含量分别为22.1至54.9 wt.%和14.8至55.2 wt.%，远高于氢含量（图2(a-d)）。此外，生物质还含有大量的挥发性成分。

结论

本研究提出了一种集成机器学习和多目标优化的框架，用于高效且可控地从生物质废弃物中生产合成气。该框架解决了以往微波热解研究的局限性，这些研究往往忽视了微波催化剂的关键作用或仅关注单一目标优化。通过将SHAP和PDP的可解释性以及多输出回归方法整合到一个统一的框架中，该模型能够准确

CRediT作者贡献声明

姜建春：验证、监督。刘启英：监督、方法论。王佳：撰写——审稿与编辑、方法论、资金申请。廖伟：调查、数据整理。王崇崇：可视化、形式分析、数据整理。丹 Xu：撰写——初稿、方法论、资金申请、概念构思。

利益冲突声明

我们声明与任何可能不当影响我们工作的个人或组织没有财务和个人关系，对任何产品、服务及/或公司没有专业或其他形式的个人利益，这些利益可能会影响本文的观点或手稿的评审结果。

致谢

作者感谢中国国家自然科学基金（52306281）、浙江省自然科学基金（LY23E060005）、中国国家自然科学基金（52376195）以及清洁能源利用国家重点实验室（开放基金项目编号ZJUCEU2024020）提供的财务支持。