《Journal of Energy Storage》：A multifunctional siloxane additive enabling fast charging of high-areal-loading Si-C||Ni-rich full batteries
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研究人员开发了一种新型多功能硅氧烷添加剂二甲氧基甲基乙烯基硅烷（DOMS），用于解决传统碳酸酯电解液中界面离子传输迟缓及界面相不稳定的瓶颈，以提升电动汽车用高能量密度快充锂离子电池性能。DOMS可通过削弱溶剂与Li+的配位作用促进Li+脱溶剂化，并通过Si-O
研究人员开发了一种新型多功能硅氧烷添加剂二甲氧基甲基乙烯基硅烷（DOMS），用于解决传统碳酸酯电解液中界面离子传输迟缓及界面相不稳定的瓶颈，以提升电动汽车用高能量密度快充锂离子电池性能。DOMS可通过削弱溶剂与Li+的配位作用促进Li+脱溶剂化，并通过Si-O与Si-C键断裂清除HF。其选择性分解可在正负极表面原位形成富含Si-O与Si-F物种的无机界面相，提升Li+传输效率并抑制界面副反应；同时伴随生成的聚乙烯（PE）与聚(甲基二氟硅基亚乙基)（PMDFSE）有机组分有效缓冲循环过程中的电极体积效应。这种协同作用构建了化学稳定且动力学有利的界面，实现了优异快充性能。在高面载量17.53 mg cm-2条件下，Si-C||LiNi0.9Co0.05Mn0.05O2扣式电池在499.6 mA g-1大电流密度下循环300次容量保持率为71%，软包电池在200 mA g-1下循环400次容量保持率达85.58%。该工作建立了一种机制驱动的硅氧烷添加剂策略，适用于快充、高能量密度锂离子电池体系。
该研究发表于《Journal of Energy Storage》，针对全球清洁能源转型背景下电动汽车对“长续航+快补能”的迫切需求，聚焦极端快充（XFC）技术的核心瓶颈——高能量密度电池体系在快充工况下的界面失效问题。当前，高镍层状氧化物正极与硅碳（Si-C）负极的组合因兼具高比容量与高工作电压被视为理想方案，但在实际快充中面临析锂、电极结构退化、电解液副反应及产热过高等挑战，这些问题的根源在于传统碳酸酯电解液的本征缺陷：一方面，碳酸乙烯酯（EC）与Li+强配位导致脱溶剂化缓慢，固态电解质界面相（SEI）阻抗过高阻碍离子传输，引发极化与析锂；另一方面，Si-C负极巨大的体积膨胀导致SEI反复破裂再生，持续消耗活性锂与电解液，同时快充产热加速六氟磷酸锂（LiPF6）水解与热分解，产生的HF等活性物质攻击界面，加剧正极过渡金属溶解与结构退化。现有高浓度电解液（HCEs）、局部高浓度电解液（LHCEs）及弱溶剂化电解液（WSEs）等改进方案存在配方复杂、成本高的问题，而功能添加剂因成本低、易实施成为研究热点，其中硅氧烷类添加剂虽已显现HF清除与界面保护潜力，但其在快充条件下能否通过HF介导构建低阻抗稳定界面仍待探索。
研究人员设计合成了含Si-O与C=C双官能团的新型硅氧烷添加剂DOMS，通过理论计算与实验表征相结合的方法，系统探究其对Li+溶剂化结构的调控机制、HF清除路径及界面相演化规律。所用关键材料包括基准电解液（1.0 M LiPF6溶于EC/EMC体积比3:7混合液）、不同比例DOMS改性电解液，以及由新余赣锋锂业提供的高面载量（17.53 mg cm-2）LiNi0.9Co0.05Mn0.05O2（NCM9055）正极与Si-C负极，测试对象涵盖扣式与软包全电池。
材料制备部分明确了电解液配方与电极来源，确保实验体系的工业相关性。界面动力学与稳定性影响研究中，密度泛函理论（DFT）计算显示DOMS与Li+结合能最低，表明其可优先参与Li+溶剂化鞘，削弱EC的强配位作用，加速界面脱溶剂化过程；电化学测试证实改性电解液显著降低电荷转移阻抗，提升离子电导率。作用机制解析表明，DOMS通过Si-O与Si-C键断裂实现原位HF清除，其非烯烃裂解中间体分别在正负极发生氧化还原反应生成富含Si-O与Si-F的无机界面组分，而烯烃片段则通过差异化聚合路径形成聚乙烯（PE）与聚(甲基二氟硅基亚乙基)（PMDFSE）有机网络，构建出兼具高离子传导性与机械柔性的复合界面相。电化学性能评估结果显示，DOMS改性电解液使高面载量Si-C||NCM9055扣式电池在499.6 mA g-1大电流下循环300次容量保持率达71%，软包电池在200 mA g-1下循环400次保持率85.58%，远优于未改性体系。
讨论与结论部分指出，DOMS通过三重协同机制实现性能突破：一是调控Li+溶剂化环境加速脱溶剂化动力学；二是高效清除HF抑制界面腐蚀与过渡金属溶解；三是构建“无机快离子导体-有机弹性缓冲层”复合界面相，同步解决界面阻抗与体积应力问题。该研究不仅为高能量密度快充锂离子电池提供了低成本、易产业化的电解液解决方案，更揭示了硅氧烷添加剂在HF介导下构建稳定界面的新机制，为功能电解液分子设计提供了理论依据。研究成果发表于《Journal of Energy Storage》，对推动电动汽车极端快充技术发展具有重要科学价值与应用前景。
