由HKUST-1衍生的铜基碳材料和TEMPO催化的芳香醇选择性氧化为醛

《Journal of Fuel Chemistry and Technology》：Selective oxidation of aromatic alcohols to aldehydes catalyzed by HKUST-1-derived Cu-based carbon material and TEMPO

　　

杨罗|张书静|马红|王晨光

中国科学院广州能源转换研究所，中国广州 510650

摘要

在本研究中，通过热解金属有机框架（MOF）前体HKUST-1制备了一种具有八面体结构的铜基碳催化剂（H-Cu/C）。在该催化剂中，Cu(0)纳米颗粒均匀分散在碳基质中，同时形成了类似岛屿状的Cu₂O结构作为活性位点。多种表征技术（包括XPS、XRD、SEM和HRTEM）表明，碳基质在稳定金属纳米颗粒方面起着关键作用。结合TEMPO方法并使用分子氧作为绿色氧化剂，H-Cu/C催化剂能够在无碱条件下高效选择性地将芳香醇氧化为相应的醛类。以苯甲醇为模型底物，在温和的反应条件（100 °C、0.5 MPa O₂、1 h）下，实现了99.2%的醇转化率和94.1%的苯甲醛产率。该催化体系对各种单取代和邻/对位双取代芳香醇具有优异的普适性，醇转化率超过99%，相应芳香醛的产率也高于95%。此外，H-Cu/C催化剂可以通过H₂还原进行再生，并且再生后活性几乎没有损失。这项工作为设计绿色高效的非贵金属催化体系用于氧化反应提供了一种新策略。

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