在Mn2O3-TiO2-Na2WO4/SiO2+SiC催化剂上，甲烷通过微波催化氧化偶联反应实现高效转化

《Journal of Fuel Chemistry and Technology》：Robust microwave catalytic oxidative coupling of methane over Mn2O3-TiO2-Na2WO4/SiO2+SiC

　　

鲁ize SUN | Ran LI | Jicheng ZHOU | Wentao XU

湖南省绿色催化与化学反应工程重点实验室，湘潭大学化学工程学院，湘潭 411105，中国

摘要

甲烷的氧化偶联（OCM）是实现甲烷（CH₄）高价值利用的重要途径，但在传统热催化条件下仍存在转化率和选择性不足的问题。本文开发了一种新的Mn₂O₃-TiO₂-Na₂WO₄/SiO₂+SiC微波催化剂，用于在微波照射下进行甲烷的氧化偶联。实验结果表明，经过煅烧的Mn₂O₃-TiO₂-Na₂WO₄/SiO₂+SiC催化剂在性能上优于未经煅烧的催化剂；此外，微波催化反应模式（MCRM）相较于传统反应模式（CRM）在甲烷氧化偶联过程中具有显著优势。在700 °C下，采用MCRM时，CH₄的转化率、C₂–C₃烃类的选择性以及C₂–C₃烃类的产率分别为26.6%、76.5%和20.4%，远高于CRM条件下的12.3%、61.9%和7.5%。这说明微波照射能够在较低的反应温度下显著提高C₂–C₃烃类的产率。在MCRM条件下，Mn₂O₃-TiO₂-Na₂WO₄/SiO₂+SiC催化剂在700 °C下经过20小时反应后仍表现出良好的稳定性，甲烷转化率超过25%，C₂–C₃烃类的选择性超过76%。进一步研究表明，微波照射可将反应的表观活化能降低至27.5 kJ/mol（而传统模式下的活化能为173 kJ/mol），促进自由基偶联反应并抑制甲烷氧化产物的深度氧化。这些结果为在低温下高效转化CH₄以及绿色化学产业的可持续发展提供了新的思路。

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