通过二元生物质途径同时实现ZVI的氮化处理和生物炭的氮掺杂：从选择性吸附到催化氧化，量身定制修复机制

《Process Safety and Environmental Protection》：Simultaneous nitridation of ZVI and N-doping of biochar via a binary-biomass route: tailoring remediation mechanisms from selective adsorption to catalytic oxidation

　　

梁宇燕|郑慧|王轩轩|陈宇萌|陈超豪|潘在发|吴世钊|高静

摘要

将零价铁（ZVI）的氮化过程与氮掺杂生物炭（NBC）结合使用，是一种有望缓解ZVI钝化和聚集问题的策略。然而，由于合成过程复杂且具有危险性，N-ZVI/NBC的广泛应用受到了限制。为了解决这一问题，研究人员开发了一种新型的“二元生物质路线”，利用茶渣和海洋藻类作为碳和氮的前体，通过相对简单且环保的一锅法热解过程实现了生物炭的氮掺杂和ZVI的氮化。通过调节前体比例，可以轻松调整N-ZVI/NBC中的铁负载量和NBC含量，从而改变其对三氯乙烯（TCE）的修复机制。低铁含量的N-ZVI/NBC（LNIBC，9.69 wt% Fe）具有较大的比表面积（600 m2 g?1）和层次化的孔结构，能够在30分钟内通过吸附作用去除97%的TCE（20 mg L?1）。在连续处理16 L受污染地下水的实验中，LNIBC对芳香烃类（如氯苯、二氯苯）表现出优先选择性，这一现象归因于表面π-π相互作用。相比之下，高铁含量的N-ZVI/NBC（HNIBC，86.60 wt% Fe）可作为过氧单硫酸盐（PMS）的有效活化剂，在10分钟内几乎完全去除TCE。机理研究表明，该过程涉及1O?和SO?2?的协同氧化作用，其中O??可能作为中间前体参与反应。LNIBC和HNIBC在pH范围（3-11）内均保持良好的反应活性，对复杂的离子环境具有较高的耐受性，并且稳定性良好。这项工作为设计可调控的材料以应对多种水污染问题提供了一种具有潜在可扩展性和环境友好性的方法。