18O(α, n)21Ne反应分截面评价与重构及其在238PuO2中子能谱计算中的应用

《Radiation Physics and Chemistry》：Evaluation and Reconstruction of 18O(α, n)21Ne Reaction Partial Cross Sections for Neutron Spectrum Calculation in 238PuO2

　　

在用于放射性同位素电源系统(Radioisotope Power Systems, RPSs)的238PuO2燃料中，中子主要由238Pu衰变产生的α粒子诱发的18O(α, n)21Ne反应生成。准确计算中子的产额及能谱形状，依赖于可靠的(α, n)反应总截面与分截面数据。然而，21Ne基态截面的实验数据尚不完整，且现有计算的中子能谱与实验结果之间存在显著偏差。研究人员将Bair等人于1962年和1973年测量的总截面依据推荐值上调35%，并在能量重叠区结合其他实验总截面采用加权平均值法进行合并。基于该总截面计算得到的中子产额与已报道的实验值及计算值吻合良好。随后，在已报道的实验分截面中，研究人员采用相同的加权平均值法对部分分截面进行了修正。基态截面则通过从修正后的总截面中减去已修正的分截面（含部分修正项）得以重构。与使用ORIGEN代码计算的文献结果相比，采用重构得到的分截面数据集计算得到的中子能谱与实验能谱的一致性显著提升，卡方值由28.4降至10.7。最终，研究人员给出了推荐的总截面与分截面数据，以及相应的中子能谱。重构的基态截面填补了长期缺乏实验数据的空白，改进的中子能谱提升了238PuO2中子源项的精度，可为RPSs全寿期的辐射场分析提供支持。

该研究针对放射性同位素电源系统(Radioisotope Power Systems, RPSs)用²³⁸PuO₂燃料的中子辐射场计算需求展开。RPSs利用²³⁸Pu衰变热产生电能，已应用超过60年，但其衰变伴随的α粒子会在低原子序数材料中诱发(α, n)反应，成为主要中子来源。其中¹⁸O(α, n)²¹Ne反应贡献最大，中子会对人员、设备及材料造成辐射危害，因此精确的中子强度与能谱是辐射场分析的必要输入。然而，现有研究中²¹Ne基态截面实验数据缺失，分截面数据多为模型依赖且未公开，评估库如JENDL/AN-2005未能包含低能共振结构，TENDL库仅为平滑的理论计算结果，导致中子能谱计算值与实验值偏差较大，制约了RPSs辐射安全评估的准确性。

研究人员采用了三个关键技术方法：第一，基于Bair等人实验数据推荐的35%修正因子调整总截面，并在重叠能区采用加权平均值法合并多组实验总截面数据；第二，对已有实验分截面同样采用加权平均值法进行修正，并通过总截面扣除修正后分截面的方式重构基态截面；第三，采用α粒子输运与反应产额计算方法，结合SRIM/TRIM停止幂数据，对不同分截面数据集下的中子能谱进行计算，并与Anderson等人实验能谱进行对比验证。

结果与讨论

研究首先对总截面进行了评价与修正。Bair等人1962年与1973年的实验数据经35%上调后，与其他独立测量结果在重叠能区加权平均，得到的总截面计算的中子产额与已发表的实验测量值和理论计算值均吻合较好，验证了总截面修正的合理性。

随后对分截面进行了系统评估与重构。研究人员收集了Switkowski、Best、Toomey等多组实验分截面数据，采用与总截面相同的加权平均值法对部分能区的分截面进行了修正。由于²¹Ne基态截面长期缺乏完整实验数据，研究人员通过从修正后的总截面中扣除所有已修正的分截面（包括激发态截面），首次完整重构了基态截面数据，解决了该关键数据缺失的问题。

中子能谱计算结果表明，使用重构的分截面数据集后，计算能谱与Anderson等人1980年测量的实验能谱一致性显著提高。与文献中ORIGEN代码的计算结果相比，能谱的卡方值由28.4降低至10.7，特别是在低能区的拟合优度明显改善，证明重构的分截面能够更准确地反映反应机制。

结论

在²³⁸PuO₂燃料中，¹⁸O(α, n)²¹Ne反应是主导中子源，其能谱的精确计算对评估RPSs全寿期辐射特性至关重要。现有计算代码中使用的能级分支比与分截面数据多具有模型依赖性且未公开，限制了结果的独立验证。为解决这一局限，研究人员通过扣除修正后的实验分截面，成功重构了²¹Ne基态截面。基于重构的总截面与分截面数据集计算得到的中子能谱，与实验测量结果的一致性大幅提升，显著降低了能谱偏差。该研究提供了完整的、经过实验验证的¹⁸O(α, n)²¹Ne反应总截面与分截面推荐数据，以及相应的中子能谱，可直接用于²³⁸PuO₂燃料的中子源项计算，为RPSs的辐射防护设计、安全分析及全寿期辐射场评估提供可靠的数据支撑。